双模板剂法SAPO-34分子筛的合成及其MTO催化性能调变

双模板剂法SAPO-34分子筛的合成及其MTO催化性能调变

论文摘要

以四乙基氢氧化铵(TEAOH)和二乙铵(DEA)为混合模板剂,在低投料硅铝比[n (SiO2)∶n (Al2O3)=0.2]及低模板剂用量[n (模板剂)∶n (Al2O3)=1.9]下,考察了两种模板剂比例的调变对合成的SAPO-34分子筛物化性能及其催化甲醇制烯烃反应(MTO)催化性能的影响。研究发现,通过改变两种模板剂比例,可以明显调变SAPO-34分子筛晶粒尺寸、硅分布(晶粒表面和体相的硅分布)、硅原子的配位环境,从而影响其MTO催化反应的效果。在低模板剂用量制备的SAPO-34产品中,晶粒尺寸是影响其催化寿命的最主要因素,小晶粒分子筛因其扩散路径短有利于延长催化寿命。此外,硅分布也是影响催化寿命的因素之一,表面富硅的分子筛导致外表面积炭程度大于晶内积炭,积炭趋势由外向内发展,加速分子筛"假性"失活。硅分布还影响MTO反应产物分布,表面富硅分子筛外表面更易发生非择形催化,显著提高C4~C6等产物的选择性,不利于目标产物双烯(乙烯+丙烯)选择性的提高。

论文目录

  • 1 实验部分
  •   1.1 分子筛合成
  •   1.2 分析测试仪器
  •   1.3 催化性能评价
  • 2 实验结果与讨论
  •   2.1 XRD表征
  •   2.2 SEM表征
  •   2.3 N2物理吸附-脱附表征
  •   2.4 XRF和XPS表征体相和表面硅分布
  •   2.529Si MAS NMR表征
  •   2.6 催化性能评价
  • 3 结论
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 袁德林,邢爱华,繆平,崔立山,孙琦

    关键词: 双模板剂,扩散,失活,甲醇转化制烯烃,沸石,凝胶

    来源: 化工进展 2019年05期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 有机化工

    单位: 北京低碳清洁能源研究院,中国石油大学理学院

    基金: 神华集团科技创新项目(ST930014SH03)

    分类号: TQ426;TQ221.2

    DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2018-1427

    页码: 2353-2362

    总页数: 10

    文件大小: 4669K

    下载量: 198

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