导读:本文包含了钴基催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:催化剂,碳化铁,基材,木质素,氮化,烯烃,苯乙烯。
钴基催化剂论文文献综述
贾赞蓉,杜立永,丁玉强[1]（2019）在《氧气压力对钴基催化剂催化苯乙烯环氧化的影响》一文中研究指出采用浸渍法制备CoO_x/SiO_2、CoO_x/Al_2O_3、CoO_x/改性高岭土催化剂,在苯乙烯环氧化反应中评价催化剂活性,并考察氧气压力对催化剂活性的影响。采用XRD、SEM对催化剂进行表征。结果表明,CoO_x/改性高岭土催化剂活性最高,且稳定性良好。氧气压力为(0.1～2.0) MPa时,随着氧气压力的增加,CoO_x/改性高岭土和CoO_x/Al_2O_3催化剂上,苯乙烯转化率提高,环氧苯乙烷选择性先增后降;CoO_x/SiO_2催化剂上,苯乙烯转化率提高,环氧苯乙烷选择性降低。适当增加氧气压力促进环氧苯乙烷的生成,但过高的氧气压力导致副产物的产生,氧气压力1.0 MPa最佳。每30 min向反应体系补充氧气至初始压力,苯乙烯转化率上升,环氧苯乙烷选择性小幅度下降。随着充压次数的增加,苯乙烯转化率增大,环氧苯乙烷选择性下降。(本文来源于《工业催化》期刊2019年11期）
樊江,魏嘉,夏玉杰,郭峰,张昊[2]（2019）在《一维钴基催化剂制备及其电催化析氧性能研究》一文中研究指出通过一种简单温和的共沉淀方法制备了一维纳米棒结构的镍钴草酸盐前驱体,然后在不同的煅烧气氛中煅烧,分别制备了一维纳米结构的NiCo_2O_4和Ni/Co合金两种材料,并作为析氧反应(OER)的催化剂。实验结果表明,Ni/Co合金因具有更大的比表面积和更好的导电性有利于电催化反应,比NiCo_2O_4表现出更高的电催化性能。在1.0 mol/L氢氧化钾电解液体系中,在10 m A cm~(-2)的电流密度下,Ni/Co合金复合物的过电位为325 m V,塔菲尔斜率为79 m V dec~(-1)。(本文来源于《安徽化工》期刊2019年04期）
曹禹[3]（2019）在《钴基催化剂催化解聚木质素的研究》一文中研究指出木质素是木质生物质主要组成成分之一,作为天然芳香族高聚物,在生产酚类化合物方面具有巨大潜力。由于木质素复杂的叁维网状结构及化学异质性,限制其高值化应用,长期被当做纸浆造纸工业的副产品直接排放,造成严重的资源浪费和环境污染问题。酸催化解聚木质素是实现木质素高效综合利用途径之一,制备热稳定性好、催化活性高的固体酸催化剂是实现木质素高转化率的重要因素之一。本文主要制备固体酸催化剂并用于木质素解聚实验,探讨实验最佳工艺条件。采用沉淀法制备不同负载量Co/m-SEP催化剂,使用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、扫描电子显微镜-X射线能谱(SEM-EDS)、N_2等温吸脱附等表征手段对催化剂进行表征分析。在高压反应釜中催化解聚木质素,探讨催化剂活性组分负载量、反应温度等对木质素转化率的影响。结果表明,引入活性组分后载体的多孔结构基本不变,当负载量为10%时催化剂孔径最大。15%Co/m-SEP对木质素催化解聚表现出最强的反应活性,其转化率可达到74.85%。温度对木质素解聚效果影响明显,最佳反应温度为260℃。以改性海泡石为载体,采用浸渍法制备超强固体酸Co-S_2O_8~(2-)/m-SEP催化剂,使用X射线衍射(XRD)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)等表征手段对催化剂表征分析。在甲醇溶剂中催化解聚木质素,探讨活性金属Co和酸根离子S_2O_8~(2-)负载比例、封端剂苯酚对木质素转化率的影响。实验结果表明,S_2O_8~(2-)的引入可明显提高样品的酸强度,5%Co-15%S_2O_8~(2-)/m-SEP催化剂催化解聚木质素效果最好。苯酚作为封端剂缓解重聚现象,减少结焦的生成,但是过量的苯酚会和反应中间体发生重新聚合反应,木质素转化率随之降低,当苯酚的加入量与反应溶剂甲醇相同时,木质素结焦率最低。催化剂制备方式对其微晶结构、酸强度影响明显,分别采用沉淀法和浸渍法两种制备方法分别制备PM-Co/m-SEP和IM-Co/m-SEP催化剂,并用于木质素催化解聚实验。结构表明,沉淀法制备的催化剂具有较大的比表面积和孔体积,浸渍法制备的催化剂孔径较大、酸强度更强,对木质素解聚表现出更强的反应活性。图28表9参85(本文来源于《安徽理工大学》期刊2019-06-03）
罗东谋[4]（2019）在《甲苯催化燃烧钴基催化剂的制备与反应性能研究》一文中研究指出催化燃烧技术是将挥发性有机物(VOCs)氧化为无污染的CO_2和H_2O的有效途径,其首要问题是设计开发高活性、高稳定性的催化剂。负载型催化剂中,载体自身与活性组分之间产生的相互作用可增强催化剂性能。Co催化剂由于其优异的低温还原能力、高浓度的氧空穴及亲电氧物种等特点,表现出良好的催化活性。为了进一步改善Co催化剂的活性,将钴负载在载体上或者在钴催化剂上负载其他活性组分,通过钴与其他组分间的协同作用增强催化性能。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)由于其密度低、热稳定性好以及表面化学性质丰富等特点而被认为是一种优异的催化剂载体。因此,本文中,一方面设计开发g-C_3N_4负载氧化钴催化剂,并将其应用于甲苯催化燃烧反应中,探究g-C_3N_4载体对催化燃烧甲苯性能的影响。另一方面,基于催化剂的形貌效应,合成氧化钴纳米棒,并将其作为载体负载活性金属Ag,研究氧化钴纳米棒负载Ag催化剂甲苯催化氧化性能。本文的研究结果如下:(1)热聚合盐酸胍合成g-C_3N_4,并采用浸渍法制备CoOx/g-C_3N_4催化剂。作为对比,制备SBA-15、γ-Al_2O_3、AC负载CoOx催化剂。催化氧化甲苯发现,催化活性随着CoOx载量增加而提高,载量为10%时,实现最优的催化活性。和其他载体负载CoOx催化剂相比,10%CoOx/g-C_3N_4催化剂也具有最好的催化活性,279°C实现甲苯完全转化,并且具有优异的稳定性和循环使用性。(2)10%CoOx/g-C_3N_4催化剂拥有最高的催化活性是由于表面Co~(3+)含量高、表面吸附氧物质密度高、及Co~(3+)低温还原能力强。(3)与其他载体相比,氮化碳可以促进氧化钴的还原能力,并且其富N结构导致催化剂表面电子丰富,这可能是氧物种和Co物种丰富存在的原因。因此,g-C_3N_4可以作为良好的催化氧化VOCs催化剂载体。(4)水热法成功制备了Co_3O_4纳米棒,并采用浸渍法制备Co_3O_4纳米棒负载Ag催化剂,探讨了Ag载量对其催化氧化性能的影响。甲苯催化氧化实验发现,Co_3O_4纳米棒具有良好的甲苯催化活性,随Ag负载量的增大而提高,当Ag载量达到7%时,具有最高的催化活性,其T_(50)和T_(90)分别为244.3°C和256.5°C。当Ag载量提高至10%时,甲苯的催化活性出现轻微的下降。(5)7%Ag/Co_3O_4样品拥有最优的催化氧化甲苯的活性。这可能是由于Co_3O_4纳米棒表面Ag分散度高、表面Co~(3+)相对含量高、表面吸附氧物质密度高,以及Co~(3+)低温还原能力强。(本文来源于《太原理工大学》期刊2019-06-01）
谢君梁[5]（2019）在《室温去除甲醛用钴基催化剂的合成、性能及表征》一文中研究指出根据国内外关于钴基催化剂的研究进展及存在的问题,本文采用水热法制备Co_3O_4催化剂,从影响Co_3O_4催化剂甲醛去除性能的工艺因素入手,利用过渡金属元素(Fe、Cr、Zn)掺杂改性Co_3O_4催化剂,并优选出最佳掺杂元素Zn;采用正交试验、响应面优化等方法优化Zn/Co_3O_4催化剂的制备工艺条件,结合X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)、N_2-吸附脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线能谱仪(XPS)、热重(TG-DTA)等方法,探讨了Zn/Co_3O_4催化剂性能的影响机理;采用响应面优化法优化Cr/Zn/Co_3O_4催化剂的制备工艺,并结合XRD、FT-IR、Raman等方法探讨其催化机理。主要结论如下:(1)当其它制备工艺保持一定时,Co_3O_4催化剂的甲醛去除率随着水热温度、水热时间、煅烧温度、煅烧时间、尿素、聚乙烯吡咯烷酮的增加呈现出先升高后降低的变化规律。当硝酸钴为0.04mol、水热温度为105℃、水热时间为12h、煅烧温度为300℃、煅烧时间为8h、尿素为1.5g、聚乙烯吡咯烷酮为0.75g时,Co_3O_4催化剂甲醛去除率为52.75%。(2)随着硝酸铁、硝酸铬、硝酸锌掺杂量的增加,M/Co_3O_4(M=Fe,Zn,Cr)催化剂的甲醛去除率呈现出先增加后下降的变化规律,当硝酸铁、硝酸铬、硝酸锌掺杂量分别为3×10~(-3)mol、6×10~(-3)mol、6×10~(-3)mol时,样品的甲醛去除率分别达到其最大值54.3%、74%、81.3%;Zn/Co_3O_4、Cr/Co_3O_4样品表现出与纯Co_3O_4相一致的衍射峰,而Fe/Co_3O_4样品则由Co_3O_4、Fe_2O_3相组成。(3)采用正交试验得出工艺因素对Zn/Co_3O_4样品甲醛去除率的强弱顺序为:硝酸锌掺杂量>煅烧温度>煅烧时间>水热温度>水热时间;最佳制备工艺为:硝酸钴0.04mol、硝酸锌掺杂量6×10~(-3)mol、水热温度115℃、水热时间8h、煅烧温度300℃、煅烧时间12h、尿素为1.5g、聚乙烯吡咯烷酮为0.75g,Zn/Co_3O_4催化剂的室温甲醛去除率为86.94%。(4)采用响应面方法得出的Zn/Co_3O_4样品甲醛去除率的回归方程为:Y=88.09-0.025A-2.04B-0.23C+2.82AB+1.33AC-0.75BC-10.37A~2-10.19B~2-5.54C~2(R~2=0.9467,P<0.0001),优化工艺条件为:硝酸钴为0.04mol、硝酸锌为5.96×10~(-3)mol、水热温度115℃、水热时间为8h、煅烧温度294.89℃、煅烧时间为11.98h、尿素为1.5g、聚乙烯吡咯烷酮为0.75g;样品的室温甲醛去除率平均值为88.09%,与预测值(88.20%)的最大偏差为1.51%,平均偏差为0.10%,说明该模型的预测结果是准确可靠的。在Co_3O_4样品中掺杂Zn时,可使其表面氧空位浓度从13.6%增加至43.7%,比表面积从43.78m~2/g增加至60.4m~2/g。(5)采用响应面方法优化得出Cr/Zn/Co_3O_4样品甲醛去除率的回归方程为:Y=94.76-2.39A+9.31B-2.4C+7.27AB-1.22AC+1.07BC-12A~2-14.9B~2-5.66C~2(R~2=0.9778,P<0.0001),最佳工艺条件为:硝酸钴为0.04mol、硝酸铬掺杂量为5.82×10~(-3)mol、尿素量为0.8g、聚乙烯吡咯烷酮量为1.28g、硝酸锌掺杂量为6×10~(-3)mol,水热温度115℃、水热时间8h、煅烧温度300℃、煅烧时间12h;其室温甲醛去除率平均值为94.76%,与该模型的预测值(95.82%)的最大偏差为2.22%,平均偏差为1.06%,该模型的预测结果是准确可靠的。(6)掺杂Zn、Cr可使Co_3O_4催化剂的比表面积从52.57m~2/g增加至177.53m~2/g,平均孔径从14.64nm降低至3.57nm,表面的氧空位/晶格氧(摩尔比)从0.28增加至0.76,样品表面的Cr~(6+)/Cr~(3+)摩尔比例为0.09;样品的甲醛去除率随着测试时间的增加而缓慢下降,经23h测试后,样品的甲醛去除率从96.6%下降至82.9%,比Zn/Co_3O_4样品延长了12h。(本文来源于《广西师范大学》期刊2019-06-01）
孟伟[6]（2019）在《纳米钴基催化剂制备及催化硼氢化物水解制氢研究》一文中研究指出由于传统化石能源的日趋枯竭以及环境的不断恶化,寻找一种可替代的可再生能源则显得迫在眉睫。氢能作为一种新能源是解决能源危机的重要途径之一。氨硼烷,硼氢化钠作为储氢材料,具有储氢量高,安全,高效等特点,被认为是目前最有潜力的储氢方式之一。在有合适催化剂存在的条件下,他们可以通过水解实现氢气的制备。目前,贵金属催化剂虽因具有较高的催化活性,而被广泛应用于硼氢化物制氢体系,但由于其资源短缺,价格昂贵,限制了其实际使用。鉴于此,对非金属基催化剂催化硼氢化物制氢的研究则显得尤为重要。本文运用化学沉积法,在不同基底上成功制备了具有较好催化活性的Co基纳米催化材料,并对其催化硼氢化物水解制氢性能进行了研究,并通过XRD,ICP,SEM,TEM,XPS,AFM等手段对制备的材料进行了表征。其主要研究内容和结果如下:1.以铜片为基底,通过化学沉积法成功制备了纳米Co-B薄膜催化剂,并以氨硼烷(NH_3BH_3)为原料,对Co-B/铜片薄膜催化剂催化NH_3BH_3水解制氢性能进行了研究。通过优化镀液pH至9.5,制备的Co-B薄膜催化剂的粒径大小约为41.0 nm。结果表明,其催化NH_3BH_3水解放氢速率为5500.0 mL min~(-1) g~(-1),活化能为37.8 kJ mol~(-1)。经过5次循环测试后,其放氢速率为有缓慢的衰减,但仍未其初始值的79.1%。这说明,该催化材料具有较好的循环稳定性。2.以铜片为基底,通过化学沉积法成功地制备了纳米Co-Ni-B催化剂,并对其催化碱性硼氢化钠(NaBH_4)溶液水解放氢性能进行了研究。结果表明,当调节pH值至10.0时,形成了类垄状结构的Co-Ni-B纳米催化剂,这种独特的多级结构使得该催化剂具有较高的表面粗糙度以及较多的活性位点。在催化NaBH_4水解制氢过程中表现了很好的催化活性,其放氢速率为14778.1 mL min~(-1) g~(-1),活化能为42.8 kJ mol~(-1)。更重要的是,经过5次循环测试后,其放氢速率仍为初始值的87.9%。这说明,类垄状结构Co-Ni-B纳米催化剂因其较好的催化活性在NaBH_4水解制氢体系中具有较好的应用前景。3.以泡沫海绵为基底,通过化学沉积法成功制备了纳米Co-Mo-B薄膜催化剂,并研究pH值对纳米Co-Mo-B催化剂催化NH_3BH_3水解制氢性能影响。结果表明,当pH=11.0时,其催化NH_3BH_3水解放氢速率为5100 mL min~(-1) g~(-1),活化能为41.7 kJ mol~(-1)该值明显低于多数Ni基及Co基催化剂,甚至是贵金属基催化材料。根据SEM,TEM以及XPS测试结果推测,这种增强的催化活性可能是由于所制备催化材料的较小的晶粒尺寸以及Co,Mo和B叁种元素的协同效应。5次循环后放氢速率逐渐降低,为其初始值的61.9%,这说明Co-Mo-B薄膜催化剂的稳定性有待进一步提高。(本文来源于《沈阳师范大学》期刊2019-05-28）
吕帅[7]（2019）在《铁、钴基催化剂活性相的设计、调控及费—托合成性能》一文中研究指出费-托合成是将合成气催化转化为清洁燃料和化学升值品的重要过程,是未来有望替代化石燃料维持能源供给的重要手段。铁基和钴基催化剂由于其优良的性能和适宜的价格被应用于工业生产。对催化剂构效关系的深入解析有利于进一步提高催化剂性能,提高生产效率。无论是铁基催化剂还是钴基催化剂,对活性相性质的理解都是深入解析催化剂构效关系的关键。费-托合成铁催化剂虽然价格低廉、操作灵活,但是催化活性低、稳定性差,而且十分复杂的活性相给构效关系研究带来了极大的困难。对费-托合成钴催化剂而言,更高活性的六方密堆型钴(hexagonal closed packed cobalt,hcp-Co)难以获得,物相调控难度大。另外费-托合成反应产物分布广,受ASF(Anderson-Schulz-Flory)分布限制,产物选择性调控难度大,是制约合成气高效转化的重要因素。本论文针对当前费-托合成领域的活性相、选择性难以控制的难题开展了相应的研究工作,主要研究内容及结论如下:(1)通过熔融法合成了不同负载量的Fe_3C@C催化剂,系统表征分析发现Fe_3C@C材料中铁物种以θ-Fe_3C的形式高度分散在碳基底之中,且颗粒被石墨相碳层包覆,材料具有丰富的孔结构有助于传质,表面有丰富的N、O官能团,特殊的封装结构能有效防止颗粒的团聚。费-托合成性能测试结果显示,制备的Fe_3C@C催化剂在高温费-托合成条件下显示出超高的活性,55-Fe_3C@C样品FTY值可达1250μmol_(CO)·g_(Fe)~(-1)·s~(-1),且催化剂在600 h内无失活现象,表现出超高的稳定性。对Fe_3C@C催化剂反应不同阶段的碳结构变化进行了深入研究,发现Fe_3C@C催化剂在高温费-托合成过程中,骨架中的碳会持续消耗,导致催化剂结构发生变化,影响催化活性。(2)针对费-托合成铁催化剂物相复杂,且在反应过程中会不断转化的问题,提出了一种全新的“缓冲层模型”来解释铁催化剂物相不可控的根本原因,并在此基础上结合理论计算研究了石墨层对碳化铁活性相的稳定效应。研究发现,石墨层能有效阻止“缓冲层”的形成,从而在高温下防止亚稳态、高活性ε-Fe_2C的转化,起到稳定活性铁物相的作用。理论计算结果表明,石墨层能稳定碳化铁物相的根本原因是减弱了反应环境中的碳化学势μ_c对碳化铁表面的影响,降低了碳化铁表面的归一化碳吸收能。(3)将热分解法引入费-托合成催化剂的设计合成,以碳纳米纤维为载体,通过控制CoO纳米晶在载体上的成核-生长过程成功制备了碳纳米纤维负载的不同CoO晶型的催化剂。通过HRTEM和原位XRD研究发现,Co的晶型可以通过控制催化剂中CoO的晶型实现,当CoO的晶型为hcp型时,还原而来的Co也为hcp-Co。此种方法相比传统RCR(Reduction-Carburization-Reduction)法更加便捷,且只需一步还原过程,能有效防止颗粒在热处理过程中的团聚,催化剂在400 h内无明显失活。(4)设计合成了费-托合成/烯烃歧化双功能催化剂来调控费-托合成产物分布。研究发现,烯烃歧化活性相的加入能有效减弱烯烃在费-托合成活性位点的二次反应,提高催化活性并降低CH_4选择性,并能有效将乙烯和C_(7+)烯烃转变为C_4-C_6烯烃,打破ASF分布。歧化催化剂的性能对反应产物选择性有巨大影响。利用β分子筛作为歧化催化剂载体时,功能催化剂中C_4组分的选择性能高达43%,单独异构丁烷的选择性能达到34.5%。分子筛载体的酸性和孔结构均能显着影响产物分布。(本文来源于《武汉科技大学》期刊2019-05-16）
张儒雅[8]（2019）在《钴基催化剂在不同电催化电解水体系中的应用》一文中研究指出随着传统化石燃料的减少和碳排放的积累,清洁可再生的氢气被认为是未来的下一代主要能源载体。经济和大规模生产氢气是实现所谓的氢经济的先决条件。为制备廉价高效的电催化剂,现阶段大多围绕在可降低能量消耗和提高电解效率的过渡金属化合物催化剂。目前,以下几条途径可以有效大幅降低电解水所需能垒:通过材料层面调节本征电催化性能;用所需能量较低的半反应替换原有反应以降低体系所需能量。因此,寻找和开发有效的降低能量消耗和提高电解效率的途径及催化剂则尤为重要。本文主要以钴基催化剂为核心,探究过渡金属化合物催化剂在电催化电解水体系中的应用;并通过材料和反应两方面入手,探究得到降低电解水所需电势的普适性方法。1、电沉积法,尤其是金属含氧酸阴离子的阴极还原,是一种广泛使用的构建自支撑催化剂的策略。电沉积法具有高效活性位点利用率和简单的制造工艺的优点。我们开发了一步电沉积法来合成CoV(氢)氧化物作为高活性,低成本的的自支撑OER催化剂。凭借3D互连纳米片结构和钴原子与钒原子之间的强电子协同效应,其OER反应过程中仅需345 mV过电位即可达到100 mA cm~(-2)的电流密度。2、具有足够的空位d轨道和多个价态的典型3d过渡金属钒是优异的掺杂剂。而通过电沉积法一步掺杂钒原子是一种有效地提高过渡金属(氢)氧化物的电催化性能的普遍适用的策略。掺杂3d过渡金属钒原子能有效调节主体材料的d带中心,提供更多活性位点或改变电子结构,从本质上提升材料的电催化性能。依据此策略可制备出一系列钒掺杂的过渡金属基催化剂,并探究掺杂对这一系列材料电催化性能的影响。3、使用一步水热法合成CoCH/Cu Foam。这种碱式碳酸钴催化剂将水全解所需电势降低到1.271 V@10 mA cm~(-2),具有100%的HMF转化率,100%的FDCA选择性以及通过计时电流法在1.423 V下得到的99%的法拉第效率。该催化剂刷新HMF电氧化半反应和新型全水解中的最优性能。除了最高的电化学性能和超优的最终产物选择性外,我们还研究了反应物浓度,碱性电解质浓度,搅拌与否和隔膜类型的影响。与此同时,根据所有实验数据,我们首次阐述了以下问题:ⅰ)OER与HMF电氧化的关系;ⅱ)HMF电氧化中性能提升的途径及策略。(本文来源于《电子科技大学》期刊2019-05-14）
王昊[9]（2019）在《负载型钴基催化剂催化加氢生物质醛酮类化合物》一文中研究指出随着社会的发展、科技的进步以及人们日益增进的物质需求,地球上的能源结构也随之发生变化。由于在传统的石化行业中,其资源的不可再生性以及在使用过程中造成的一系列环境问题,发展新型能源对于世界可持续发展有着非常重要的意义。在众多的可再生资源中,生物质资源作为地球上储能最丰富的资源之一,可以用于能源以及化工领域,具有取代传统化石能源的广阔前景,因此得到人们广泛的关注和研究。木质纤维素生物质储量非常丰富,每年产量约2000亿吨,是最有希望替代化石资源的可再生资源。通过使用木质纤维素可以制备高价值化学品和燃料添加剂等一系列生物质平台分子,这些平台分子既可以直接应用,也可以进一步催化转化为其他重要的分子。因此,研究生物质解聚以及后续平台分子的催化转化有着显着的战略意义。针对生物质平台分子的催化转化,目前学术界已经有了大量的研究成果。对于平台分子的加氢催化,传统的方法大多使用贵金属催化剂,成本较高。同时,大多数催化反应都需要在有机溶剂中进行,后续分离相对较难,并且容易引起各类环境问题。因此,我们发展一种新的加氢催化体系,以钴为催化活性金属,稀土金属掺杂的二氧化锆作为载体,可以在水相高效地选择性加氢催化醛酮类化合物,催化活性优于商业的贵金属催化剂,并且在反应过程中稳定性很好,具有良好的耐受性。在我们的第一个工作中,我们使用氧化镧改性的二氧化锆作为载体,负载钴金属,在80℃,2 MPa氢气,2小时,水作为溶剂的反应条件下,可以将糠醛完全转化,并得到收率为98%的糠醇产物;另外,在循环实验中,催化剂表现出极佳的稳定性,在循环5次后糠醇的收率在95%以上。通过一系列表征技术和对比实验,我们发现该体系优异的催化活性归因于负载金属和载体之间的强相互作用力。在此前工作的基础上,我们发现稀土金属直接作为催化剂载体,也表现出较好的反应活性,并且这一体系的催化剂制备相对简单,同样适用于生物质平台分子的加氢反应。我们选取乙酰丙酸乙酯制备Y-戊内酯作为模型反应,探究了不同制备条件下的Co/La系列催化剂的加氢活性,并且发现外加的布朗斯特酸对于反应具有促进作用。在90℃,4 MPa氢气,4小时,水作为溶剂,外加HZSM-5的反应条件下,乙酰丙酸乙酯完全转化,Y-戊内酯的收率达到99%以上,通过一系列表征技术和对比实验,我们发现该体系优异的催化活性归因为载体合适的酸碱性,以及外加布朗斯特酸对于反应的中间体转化的加快。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2019-05-04）
李文萍[10]（2019）在《费托合成铁、钴基催化剂结构—性能关系的理论研究》一文中研究指出费托合成(Fischer-Tropsch synthesis,FTS)是将合成气高效转化为液体燃料和高附加值化学品的途径之一,铁、钴基催化剂是目前费托合成领域里应用最为广泛的催化体系。然而,这两个催化体系上的产物分布并不一致,前者对低碳烯烃具有较高的选择性,但是其副产物CO_2选择性也较高,而后者的催化产物基本为烃类化合物。针对这一显着不同的催化现象,深入探究铁、钴基催化剂结构和催化性能之间的构效关系,不仅能够用来揭示铁、钴基费托催化剂上的反应机理,同时也对设计和开发新型费托催化剂、提高目标产物选择性具有指导意义。本文采用密度泛函理论(DFT)从原子尺度上分别研究了在铁基和钴基两个不同催化体系上的费托反应过程。在铁基催化剂上探究了CO_2和低碳烯烃的形成机制;在钴基催化剂上研究了相态结构对CO活化、C_1物种加氢、C-C偶联和CO插入机理等的影响,并探究了Co-Co_3C的界面效应对其催化性能的影响。主要研究内容如下:(1)构建了x-Fe_5C_2(510)、K_2O/x-Fe_5C_2(510)和Fe_3O_4(111)等晶面模型,深入研究铁基FTS反应产物低碳烯烃和副产物CO_2的形成机理,研究铁相结构和催化性能之间的关系。通过比较 x-Fe_5C_2(510)上歧化反应、WGS反应和O*物种加氢反应等路径的反应能垒,发现歧化反应是 x-Fe_5C_2(510)上CO_2形成的主要途径。同时,比较了K_2O助剂修饰的 x-Fe_5C_2(510)相上歧化反应和加氢反应两路径,发现K_2O助剂并没有改变CO_2的形成机理。Fe_3O_4相能够促进RWGS反应的发生,从而导致CO_2的选择性降低和H_2O生成量的增加。实验结果也表明CO_2选择性随着 x-Fe_5C_2相态含量的增加而增加,而H_2O的生成量减少,这与理论计算结果相一致。此外,比较了 x-Fe_5C_2的(510)和(-202)两个晶面上CO活化及烯烃形成的反应机理,发现 x-Fe_5C_2(510)是反应的主要活性相,且在该晶面上CH_2*物种表面覆盖度较高,CH_2*-CH_2*偶联反应能垒较低,有利于低碳烯烃的生成。(2)基于课题组前期钴基催化剂的实验研究结果,对Co、Co_2C和Co_3C叁种相态上的CO活化、碳链加氢、C-C偶联及CO插入机理进行了详细的DFT计算研究。结果表明Co、Co_2C和Co_3C叁种相态展现出不同的催化性能:在Co(111)面上CO通过H辅助解离途径首先形成CHO*、CH_2O*中间体进而解离形成CH_x*物种,CH_x*物种易于加氢,同时CH_3*-CH_2*易于发生偶联反应从而有利于饱和烷烃的生成;在Co_2C(111)面上CO通过H辅助解离途径形成CHOH*中间体,随后C-O键解离形成CH物种,产物中CH_4选择性较高,这可归因于其山谷型结构及表面与CH_2*物种较强的结合能;而在Co_3C(101)晶面上CO则倾向于通过COH*中间体进行解离,该晶面独特的脊型表面结构和较低的d带中心能够控制C-C偶联程度、抑制深度加氢及甲烷形成,从而促进低碳烯烃的生成。(3)研究了Co-Co_3C界面效应对CO活化和低碳烯烃形成的影响。差分电荷密度计算结果表明Co-Co_3C界面处的电子积聚能够显着促进CO的吸附和解离。同时,界面处的电子积聚和Co_3C相的脊型结构促进了CH_2*-CH_2*偶联反应,有利于低碳烯烃的产生和脱附,提高低碳烯烃的选择性。该研究结果为合理设计高效钴基催化剂、调控产物中低碳烯烃的选择性提供了理论指导。(本文来源于《江南大学》期刊2019-05-01）
钴基催化剂论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
通过一种简单温和的共沉淀方法制备了一维纳米棒结构的镍钴草酸盐前驱体,然后在不同的煅烧气氛中煅烧,分别制备了一维纳米结构的NiCo_2O_4和Ni/Co合金两种材料,并作为析氧反应(OER)的催化剂。实验结果表明,Ni/Co合金因具有更大的比表面积和更好的导电性有利于电催化反应,比NiCo_2O_4表现出更高的电催化性能。在1.0 mol/L氢氧化钾电解液体系中,在10 m A cm~(-2)的电流密度下,Ni/Co合金复合物的过电位为325 m V,塔菲尔斜率为79 m V dec~(-1)。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
钴基催化剂论文参考文献
[1].贾赞蓉,杜立永,丁玉强.氧气压力对钴基催化剂催化苯乙烯环氧化的影响[J].工业催化.2019
[2].樊江,魏嘉,夏玉杰,郭峰,张昊.一维钴基催化剂制备及其电催化析氧性能研究[J].安徽化工.2019
[3].曹禹.钴基催化剂催化解聚木质素的研究[D].安徽理工大学.2019
[4].罗东谋.甲苯催化燃烧钴基催化剂的制备与反应性能研究[D].太原理工大学.2019
[5].谢君梁.室温去除甲醛用钴基催化剂的合成、性能及表征[D].广西师范大学.2019
[6].孟伟.纳米钴基催化剂制备及催化硼氢化物水解制氢研究[D].沈阳师范大学.2019
[7].吕帅.铁、钴基催化剂活性相的设计、调控及费—托合成性能[D].武汉科技大学.2019
[8].张儒雅.钴基催化剂在不同电催化电解水体系中的应用[D].电子科技大学.2019
[9].王昊.负载型钴基催化剂催化加氢生物质醛酮类化合物[D].中国科学技术大学.2019
[10].李文萍.费托合成铁、钴基催化剂结构—性能关系的理论研究[D].江南大学.2019
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