利用Bi的SPR效应增强Bi2WO6的可见光催化NO氧化去除性能(英文)

利用Bi的SPR效应增强Bi2WO6的可见光催化NO氧化去除性能(英文)

论文摘要

作为大气中的典型污染物之一,化石燃料燃烧产生的NO不仅会引起酸雨,还会影响人体呼吸系统.半导体光催化技术可以利用太阳能和空气中的氧气来分解环境污染物,因而得到了国内外学者的广泛关注.作为最具代表性的半导体光催化材料,TiO2虽然具有较强的氧化能力和优异的生物相容性,但是其禁带宽度较大(3.2 eV)而只能被紫外光激发,无法充分利用太阳能.因此,开发新型可见光响应的半导体催化材料具有重要意义.Bi2WO6是一种独特的具有层状结构半导体光催化材料,因其具有可见光响应性能而受到了广泛关注;但是可见光响应范围窄(禁带宽度2.6?2.8 eV)以及其较快的光生载流子复合,导致Bi2WO6其光催化效率不高,迫切需要采取有效措施对Bi2WO6进行改性.贵金属(诸如金和银)纳米粒子可见光区的表面等离子体效应(SPR),可以用来增强半导体材料的可见光催化性能.但是,贵金属的价格昂贵,难以满足实际需求.近来的研究发现,非贵金属Bi同样具有类似的表面等离子体效应.因此,本文选用以乙二醇为还原剂,通过低温还原Bi(NO3)3的方式,在花球Bi2WO6表面,成功制备了沉积了Bi纳米球复合光催化次材料.本文用NO的可见光催化氧化来评价Bi/Bi2WO6复合材料的光催化性能的可见光催化性能,所使用的光源为可见光LED灯(λ>400 nm).结果发现:(1)单一组分的Bi金属和Bi2WO6前驱体花球均表现出非常差的光催化活性,NO去除率分别仅为7.7%和8.6%;(2)随着Bi纳米球的负载量从0增加至10 wt%,复合材料Bi/Bi2WO6的NO去除效率从12.3%稳定增加至53.1%至20 wt%时开始降低.这可能是由于Bi纳米球阻碍了Bi2WO6对光的吸收;(3)改性后的Bi/Bi2WO6具有良好的可见光催化稳定性,循环使用在五次后其活性变化不大.光催化机理研究结果显示,Bi/Bi2WO6增强的可见光NO去除性能归因于Bi纳米球的SPR效应.在可见光照射下,Bi纳米球的SPR效应产生的电场可以显著促进Bi2WO6的光生载流子分离效率.同时,Bi纳米球可以快速转移Bi2WO6导带上的光生电子,生成超氧游离基(·O2?),从而抑制了光生电子和空穴的复合.Bi2WO6表面的空穴可以被表面吸附水捕获,产生羟基自由基(·OH).在活性氧物种·OH和·O2?的不断进攻作用下,NO最终被氧化.本文为宽禁带半导体的非贵金属敏化,提升其可见光催化性能解决环境问题提供了新思路.

论文目录

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 张荔,杨超,吕康乐,陆亚超,李覃,伍晓锋,李宇涵,黎小芳,范佳杰,李玫

关键词: 表面等离子体,光催化,氧化氮

来源: 催化学报 2019年05期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 化学

单位: 中南民族大学资源与环境学院,催化材料科学湖北省重点实验室,重庆工商大学废油回收技术与装备工程研究中心,重庆市催化与新环境材料重点实验室,武汉科技大学化学化工学院,郑州大学材料科学与工程学院

基金: supported by the National Natural Science Foundation of China(51672312,21373275,51808080,21571192),the Fundamental Research Funds for the Central Univsrsity,South-Central University for Nationalities(CZT19006),the Natural Science Foundation Project of CQ CSTC(cstc2018jcyjA 3794),China ",post-doctoral innovative talent support program",(BX20180056),China Postdoctoral Science Foundation(2018M643788XB)~~

分类号: O643.32;O644.1

页码: 755-764

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