CO2地质封存条件下岩石孔隙内溶解反应和多相流动的分子模拟

论文摘要

在CO2的地质封存过程中,由于微孔隙及裂隙（直径小于50nm）的存在,H2O和超临界CO2可以从岩石孔隙内渗透泄漏;同时,由于岩石表面溶解反应,流体中盐离子浓度增加、岩石表面结构破坏,进一步影响了H2O和CO2在岩石孔隙内的流动过程。本文采用分子动力学模拟的方法,选取镁橄榄石作为岩石的主要成分,研究了CO2地质封存条件下镁橄榄石孔隙内溶解反应和多相流动的过程,从微观角度分析了镁橄榄石表面的溶解规律,研究了H2O的单相流体、H2O-CO2的多相流体在镁橄榄石孔隙内的流动过程,初步探讨了流体中盐离子浓度增加、岩石表面结构破坏对流动过程的影响机理,为有效防止CO2的泄漏、提高CO2地质封存的安全性提供理论基础。本文首先对H2O和CO2在镁橄榄石表面的吸附过程和溶解反应进行了研究。计算了H2O、CO2在镁橄榄石表面的吸附能和平均自由能,确定了H2O、CO2的吸附特性,在此基础上,进一步分析了镁橄榄石表面在不同盐溶液中的溶解活化能和溶解规律。结果表明,H2O在镁橄榄石表面为双层吸附,CO2在镁橄榄石表面为单层吸附;镁橄榄石表面的溶解取决于Mg-O键的强度;镁橄榄石表面溶解时,溶液中的Mg2+、Ca2+、H3O+倾向与镁橄榄石表面的镁原子发生离子交换,CO32-倾向与镁橄榄石表面的镁原子形成MgCO3。其次,本文开展了单相H2O在镁橄榄石孔隙内泊肃叶流动的研究。分析了孔隙宽度、作用力、温度和压强、盐离子浓度、表面结构破坏对H2O泊肃叶流动的影响,研究了氢键数目、镁橄榄石表面的流动阻力对H2O粘度的影响机理。结果表明,孔隙宽度小于15 nm时,密度震荡使得H2O的平均密度随孔隙宽度的减小而增加;作用力的增加、温度的升高、盐离子浓度的提高均能促进H2O分子间氢键网络的致密性;温度的升高、盐离子浓度的提高有利于增加镁橄榄石表面对H2O的流动阻力;氢键网络和流动阻力的综合作用影响了H2O的粘度;此外,表面结构的破坏有利于增加H2O的流动阻力,增大流动阻力损失,减小H2O的流动速度。最后,本文研究了H2O和CO2组成的多相流在镁橄榄石孔隙内的多相流动。分析了H2O和CO2组成的混合相在镁橄榄石孔隙内的各相分布,探讨了CO2注入量对H2O-CO2流动特性的影响,并进一步分析了流体中盐离子浓度增加、表面结构破坏对H2O-CO2多相流动的影响。结果表明,H2O和CO2多相流动时,H2O吸附在镁橄榄石表面形成H2O层,CO2被隔离处于孔隙的中间区域;随CO2注入量的增加,H2O分子间的氢键数目不断减少,镁橄榄石和H2O分子间的作用力不断增强;随CO2注入量的增加,C-C原子对径向分布函数的第一峰值逐渐减弱,CO2分子间更为疏散,减弱了CO2分子的流动阻力;表面结构的破坏将影响H2O分子和CO2分子在孔隙通道内的流动排布,使得H2O分子在纳米孔隙内形成“水桥”,增加了CO2分子的流动阻力。

论文目录

摘要

Abstract

主要符号说明

第一章绪论

1.1 课题背景

1.2 国内外研究现状

1.2.1 岩石溶解反应的实验研究

1.2.2 岩石溶解反应的分子模拟研究

1.2.3 纳米级孔隙内流动状态的分子模拟研究

1.3 本文研究目的和内容

1.3.1 研究目的

1.3.2 研究内容

第二章分子动力学模拟方法

2.1 分子动力学模拟简介

2.2 模型构建

2.2.1 系统建模

2.2.2 力场函数

2.2.3 力场参数

2.3 模拟算法

2.3.1 能量最小化

2.3.2 速度初始化

2.3.3 周期性边界条件与位能截断

2.3.4 系综和运行时间

2.4 数据分析及处理方法

2.4.1 流动速度

2.4.2 粘度

2.4.3 径向分布函数及平均力势

2.4.4 氢键

2.5 本章小结

第三章镁橄榄石表面的溶解反应

3.1 模型验证

3.1.1 镁橄榄石的结构特征和模型验证

3.1.2 水分子和二氧化碳分子的模型验证

3.2 镁橄榄石表面的吸附过程

3.2.1 吸附模型构建

3.2.2 吸附能

3.2.3 平均自由能

3.3 镁橄榄石表面的溶解反应

3.3.1 溶解模型构建

3.3.2 镁橄榄石表面发生溶解的判断依据

3.3.3 镁橄榄石表面溶解反应的活化能

3.3.4 镁橄榄石表面的溶解规律

3.4 本章小结

2O在镁橄榄石孔隙内的单相流动'>第四章 H₂O在镁橄榄石孔隙内的单相流动

2O分子的泊肃叶流动'> 4.1 H₂O分子的泊肃叶流动

4.1.1 孔隙宽度的影响

4.1.2 不同作用力的影响

4.1.3 温度和压强的影响

4.2 镁橄榄石溶解过程的影响

4.2.1 盐离子的影响

4.2.2 表面破坏的影响

4.3 本章小结

2O和 CO₂ 在镁橄榄石孔隙内的多相流动'>第五章 H₂O和 CO₂在镁橄榄石孔隙内的多相流动

2O和 CO₂ 的多相流动'> 5.1 H₂O和 CO₂的多相流动

2O和 CO₂ 的静态分布'> 5.1.1 H₂O和 CO₂的静态分布

2O和 CO₂ 的流动过程'> 5.1.2 H₂O和 CO₂的流动过程

2 注入量的影响'> 5.1.3 CO₂注入量的影响

5.2 镁橄榄石溶解过程的影响

5.2.1 盐离子的影响

5.2.2 表面破坏的影响

5.3 本章小结

第六章总结与展望

6.1 全文总结

6.2 展望

参考文献

致谢

作者简介,攻读硕士期间参加的学术活动与发表的论文

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 高腾

导师: 赵伶玲

关键词: 地质封存,分子模拟,溶解反应,多相流动

来源: 东南大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 地质学,环境科学与资源利用

单位: 东南大学

基金: 国家自然科学基金项目(51776041)

分类号: X701;P584

DOI: 10.27014/d.cnki.gdnau.2019.001934

总页数: 74

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