论文摘要
氢能作为一种新型能源被认为是未来最理想的二次能源,与传统能源相比,具有能量密度高、热效率高、零污染的特点.然而,通常状态下氢能以低密度的气体形式存在,易燃易爆,给储存和运输带来诸多困难.因此,研发出安全高效的储氢方法尤为重要.甲酸在室温下为液体,无毒,挥发性低,方便储存和运输;而且甲酸的体积储氢量高达53 g/L,并能够通过催化甲酸分解反应释放出氢气和催化二氧化碳加氢反应将氢气转化成甲酸,因而甲酸被认为是理想的氢能载体.对于甲酸分解反应,制备出高活性的催化剂是关键,常用的催化剂包括均相催化剂和多相催化剂两类.均相催化剂主要是有机膦、有机胺等有机配体与金属离子（Ru、Ir、Rh、Fe等）配位得到的配合物,多相催化剂主要是多孔材料（活性炭、分子筛、二氧化硅等）负载的Au、Pd、Pt等单金属或其合金.均相催化剂具有高活性、高选择性的优点,而多相催化剂易于分离.为了结合均相催化剂和多相催化剂的优点,本文基于均相催化剂和多孔聚合物材料的发展,将均相催化剂锚定在多孔有机聚合物载体上,制备出Ru@POPs-PPh3及Ru@POPs-TPP催化剂.首先,对制备的催化剂进行了一系列表征.通过13C和31P固体核磁谱图证实了催化剂的结构;热重分析结果显示催化剂的分解温度高于400 oC,表明此催化剂具有优良的热稳定性;N2物理吸附结果表明该催化剂具有非常高的比表面积和丰富的孔道结构;原位一氧化碳吸附红外光谱结果表明聚合物配体对中心金属离子的电子态具有重要影响.随后,对制备的催化剂进行了活性评价实验.结果显示, Ru@POPs-PPh3及Ru@POPs-TPP催化剂均能催化甲酸分解脱氢,并通过热过滤实验证明催化过程是多相催化过程.使用前后催化剂的透射电子显微镜表征显示,使用前Ru@POPs-PPh3及Ru@POPs-TPP催化剂上均未发现Ru纳米粒子,在使用后的Ru@POPs-TPP催化剂上发现了Ru纳米颗粒,而Ru@POPs-PPh3上的Ru仍然是高分散状态,没有团聚成纳米颗粒,表明Ru@POPs-PPh3具有更高的稳定性.对Ru@POPs-PPh3催化剂的进一步研究发现,在三乙胺参与下, 140 oC条件下,其催化甲酸分解脱氢的TOF值可达55855 h–1,该催化活性可与均相催化剂相媲美;稳定性实验结果表明该催化剂具有非常高的稳定性,能够连续使用5次而活性没有明显降低.催化剂的高活性和稳定性归因于特定的聚合物配体,以及载体的高比表面积和高的膦配体浓度.本工作可为甲酸分解催化剂的设计提供带来启发.
论文目录
文章来源
类型: 期刊论文
作者: 张岩,吕元,王玉清,李存耀,姜淼,丁云杰
关键词: 多相催化,多孔聚合物,甲酸,分解,氢能
来源: 催化学报 2019年02期
年度: 2019
分类: 工程科技Ⅰ辑
专业: 化学,无机化工
单位: 中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹),中国科学院大学,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室
基金: supported by the National Key R&D Program of China(2017YFB0602203,2017YFB0602501),the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences(XDA21020300,XDB17020400)~~
分类号: O643.36;TQ116.2
页码: 147-151
总页数: 5
文件大小: 1519K
下载量: 230
相关论文文献
- [1].电感耦合等离子体发射光谱法测定钌炭催化剂中的钌[J]. 能源化工 2019(05)
- [2].山西煤化所燃料电池催化剂设计研究取得进展[J]. 化工新型材料 2019(11)
- [3].介孔催化剂用于合成气制低碳醇的研究进展[J]. 当代化工研究 2020(03)
- [4].Y改性对V_2O_5-MoO_3/TiO_2催化剂脱硝性能的影响[J]. 现代化工 2020(03)
- [5].一种制备稀土顺丁橡胶的催化剂的制备方法[J]. 橡胶科技 2020(03)
- [6].钇掺杂钌催化剂的制备及其催化对硝基甲苯加氢制对甲基环己胺[J]. 精细石油化工 2020(02)
- [7].新型孔雀石型1,4-丁炔二醇催化剂的开发[J]. 辽宁化工 2020(04)
- [8].蜂窝式催化剂与平板式催化剂的运行现状分析[J]. 清洗世界 2020(04)
- [9].高铼酸铵热分解及其在银催化剂中的应用研究[J]. 齐鲁工业大学学报 2019(03)
- [10].介质阻挡放电联合锰基催化剂对乙酸乙酯的降解效果[J]. 环境工程学报 2020(05)
- [11].低变催化剂运行末期对装置的影响[J]. 化工设计通讯 2020(03)
- [12].乙烷驯化对银催化剂的性能影响研究[J]. 广东化工 2020(08)
- [13].规整催化剂数值模拟的研究进展[J]. 化工技术与开发 2020(04)
- [14].两种铬系催化剂的制备及催化乙烯聚合性能研究[J]. 精细化工中间体 2020(02)
- [15].全密度聚乙烯干粉催化剂的控制及优化[J]. 中国仪器仪表 2020(06)
- [16].车用催化剂的研究进展及产业现状[J]. 浙江冶金 2020(Z1)
- [17].有机化学反应中非金属有机催化剂的应用研究[J]. 化工管理 2020(18)
- [18].甲醇制丙烯催化剂侧线装置性能评价[J]. 现代化工 2020(06)
- [19].干燥过程对催化剂物化性质的影响[J]. 辽宁化工 2020(06)
- [20].甲烷化反应器催化剂积炭过程的模拟研究[J]. 高校化学工程学报 2020(03)
- [21].钴基费托合成催化剂硫中毒热力学分析[J]. 化学工程 2020(07)
- [22].合成气制二甲醚中残留钠对催化剂的影响[J]. 天然气化工(C1化学与化工) 2020(04)
- [23].费托合成钴基催化剂助剂研究进展[J]. 现代化工 2020(09)
- [24].二氧化硫氧化制硫酸用钒催化剂的研究进展[J]. 广州化工 2020(14)
- [25].催化裂化外取热器入口区域催化剂分布及优化[J]. 过程工程学报 2020(09)
- [26].Mn-Ce-Pr/Al_2O_3臭氧催化剂的制备及其性能研究[J]. 功能材料 2020(09)
- [27].钒催化剂在硫酸生产中的应用[J]. 广东化工 2020(17)
- [28].中低温煤焦油加氢反应中催化剂的开发与研究[J]. 化学工程师 2020(09)
- [29].乙炔氢氯化钌基催化剂的研究与进展[J]. 中国氯碱 2020(10)
- [30].Cu-xZrO_2/SiO_2改性催化剂对醋酸甲酯制乙醇性能的影响[J]. 天然气化工(C1化学与化工) 2020(05)