键形成论文-韦海龙,刘雪梅,王满学

键形成论文-韦海龙,刘雪梅,王满学

导读:本文包含了键形成论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:碳-杂原子键,碳-氢键,官能化,分子碘

键形成论文文献综述

韦海龙,刘雪梅,王满学[1](2019)在《分子碘催化的以碳-氢键直接官能化的方式进行的碳-杂原子键形成反应》一文中研究指出碳-杂原子键的形成是有机合成中重要的官能团转化之一。基于碳-氢键官能化的有机合成反应可以简化原料,缩短反应流程,能够实现常规方法难以制备的目标产物,是最经济、最简洁、最有效的途径,符合原子经济的现代合成理念。分子碘是一种廉价易得、无毒、对环境友好的温和的Lewis酸和强氧化剂。文章综述了近年来报道的分子碘促进的通过碳-氢键直接官能化方式进行的碳-杂原子键形成反应。(本文来源于《广东化工》期刊2019年19期)

刘达谊[2](2019)在《介孔MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物的合成及其在碳—碳键和碳—杂键形成反应中的应用研究》一文中研究指出本学位论文主要开展了介孔材料MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物的合成及其在碳-碳和碳-杂键形成反应中的应用研究,论文工作主要分以下五个部分:1、将介孔材料MCM-41与2-(二苯膦基)乙基叁乙氧基硅烷在无水甲苯中缩合固载得到二苯基膦功能化的MCM-41材料(MCM-41-PPh_2),后者用叁甲基氯硅烷(Me_3SiCl)进行硅化,再与二甲基硫醚氯化亚金(Me_2SAuCl)在无水二氯甲烷中反应制备得到介孔材料MCM-41负载的二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)。通过ICP-AES、XRD、BET、EDS、XPS等分析方法对该新型负载金配合物的结构进行了表征。2、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)催化炔基卤代物水合反应的性能。结果表明:该负载金催化剂在温和的条件下能高效催化炔基卤代物水合反应得到相应的α-卤代甲基酮类化合物,且该负载金催化剂能方便地与产物分离和回收,回收的催化剂循环使用至少七次其催化活性基本保持不变。该工作为制备α-卤代甲基酮提供了一条原子经济性高、产率高、反应条件温和的实用新途径。3、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)与AgNTf_2共催化炔酰胺和丙炔酸衍生物与芳胺的氢胺化反应。结果表明:该负载金催化剂在温和条件下可催化炔酰胺和丙炔酸衍生物与芳胺进行高区域选择性的氢胺化反应,高产率地得到相应的(E)-N-芳基亚胺以及(Z)-烯胺化合物。该负载金催化剂可通过简单的过滤与产物分离回收,回收的金催化剂(MCM-41-PPh_2-AuNTf_2)不需要再添加AgNTf_2作共催化剂就可以循环七次以上,并保持基本一致的催化活性。4、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)催化乙酸炔丙酯与芳基硼酸的氧化交叉偶联反应。结果表明:在强氧化剂Selectfluor的存在下,该多相金催化的乙酸炔丙酯与芳基硼酸的氧化交叉偶联反应可以顺利进行,为制备各种有价值的(E)-α-芳基-α,β-不饱和酮类化合物提供了一种高效的新方法。该方法具有起始原料易得、产率好、立体选择性高、金催化剂可循环使用等优势。5、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)在联烯酰胺与芳香胺分子间的氢胺化反应中的催化性能。结果表明:该多相金催化的联烯酰胺与芳香胺分子间的氢胺化反应在温和条件下能高立体选择性的进行,高产率地得到相应的(E)-烯酰胺类化合物,且该负载金催化剂能循环使用七次以上其活性基本保持不变。该研究工作提供了一个方便构建(E)-烯酰胺的新方法。(本文来源于《江西师范大学》期刊2019-05-01)

吕小东[3](2019)在《过渡金属Ni和Cu催化C-Si/C-N键形成反应机理的理论研究》一文中研究指出过渡金属有机化学作为一门新兴的交叉学科,鉴于其具有高选择性,高活泼性,高稳定性等优点,因此在新时代被赋予了新的意义。直至目前为止,在绿色环保、新型能源、新材料合成、人类健康等方面均具有相应的涉及。但是,在实验过程中时常会出现一些无法用常规的化学规律来解释的化学现象,例如,对优势反应路径的选择依据、影响反应速率以及选择性的关键因素等,这在很大程度上限制了新型过渡金属催化剂的开发和金属有机化合物在化学发展中的应用。借助量子力学可以对化学反应过程中的中间体与过渡态进行详细的计算,从中可得到相应的能量、电荷分布与空间结构等详细信息,这对探索已知实验现象背后的本质以及拓展新型反应具有重要的科学意义和应用前景。本文利用密度泛函理论(DFT)对过渡金属Ni和Cu催化C-Si/C-N键形成的反应机理进行了详细的研究,主要共分为四个章节:1.第一章为前言。其中包含常规非催化反应的局限性和过渡金属有机化学的意义以及发展史,同时对过渡金属有机化学研究的现状与过渡金属有机化学理论计算研究的现状进行一个综合的表述。2.第二章为理论研究基础与计算方法。此部分针对密度泛函理论(DFT)、过渡态理论(TST)与自然键轨道理论(NBO)等基础概念进行详细的阐述。3.第叁章为采用密度泛函理论方法详细研究过渡金属镍催化C-OMe键断裂的甲硅烷基化反应形成C-Si键的反应机制。由于原位生成的甲硅烷基阴离子可以作为过渡金属镍中心的配体,因此可以增加镍上的电子密度并诱导轨道接受来自苯甲醚的C(sp~2)-O键电子。与此同时,钾离子有助于通过非共价相互作用稳定氧化加成过渡态,因此原位生成的甲硅烷基阴离子和钾离子对C-Si键的形成反应起到促进作用。这为未来惰性C-杂原子键的合成与发展提供了有利的依据。4.第四章为采用密度泛函理论对过渡金属铜催化的环丙烯与肟合成不对称硝酮Cope型加氢反应机制进行详细研究。探讨过渡金属催化作用本质的同时,研究了不同类型支架的配体与相同类型支架不同取代基的配体对反应立体选择性、产率与对映产量比值(%ee)的影响规律,并从电子效应和空间效应、形变/相互作用模型与能量分解对反应的立体选择性进行深层次探索,这为以后设计新型的、高活性的、高选择性的配体提供了理论支持。(本文来源于《东北师范大学》期刊2019-05-01)

肖祯[4](2019)在《过渡金属催化的导向基团辅助的N-芳基酰胺C-N键形成反应》一文中研究指出N-芳基酰胺作为酰胺种类的一种,广泛地应用于众多生物医药,工业应用以及功能材料中,N-芳基酰胺的合成也一直受到化学合成者的关注。随着生物医药等领域的快速发展,如何通过高效、便捷的方法合成N-芳基酰胺是非常需要的。本文分为两个部分,我们分别利用过渡金属铜和镍作催化剂并以相对廉价的叁苯基铋和苯硼酸为芳化试剂,分别在8-氨基喹啉导向基团和吡啶酰基导向基团的辅助下活化酰胺N-H键进而实现了N-芳基酰胺C-N键的构建。1.在过渡金属铜催化下,以叁苯基铋为芳化试剂,并用8-氨基喹啉为导向基团,实现了苯甲酰8-氨基喹啉与叁苯基铋的C-N键形成反应。最优反应条件为40 mol%的醋酸铜,2.0当量的碳酸氢钠,在2.0 m L的1,4-二氧六环中,100℃下反应12 h。该反应条件较为简单,并具有生成产物产率高、良好的区域选择性和官能团兼容性强的特点,为N-芳基酰胺C-N键的形成提供了一种新的思路。2.在过渡金属镍催化下,以苯硼酸为芳化试剂,利用吡啶酰基为导向基团也实现了吡啶酰苯胺与苯硼酸的C-N键形成反应。最优反应条件为20 mol%的溴化镍,1.0当量的二氧化锰,2.0当量的碳酸钠,在2.0 m L的1,4-二氧六环中,60℃下反应12 h。该反应采用无毒且相对廉价的金属镍为催化剂,不需要配体及惰性气体的保护,并具有宽泛的底物适用范围,能得到一系列中等至较高的产率的目标产物,为N-芳基酰胺C-N键的形成提供了另一种新的方法。(本文来源于《湖北工业大学》期刊2019-05-01)

杨利婷[5](2018)在《S-N键形成的催化需氧氧化偶联反应及芳环硫醚化反应的研究》一文中研究指出含有S-N键和S-C键的有机化合物存在于许多天然产物和合成功能分子中。因此,研究S-N键和S-C键的构建方法在药物化学和有机合成化学等方面具有重要的价值和意义。本论文主要研究了分子间与分子内S-N偶联的绿色合成方法。此外还对次磺酰胺化合物对芳基C-H键的硫醚化反应进行了初步探索。具体内容如下:1.无金属条件下TEMPO催化分子间S-N键的形成次磺酰胺化合物的催化合成在生命科学和合成化学方面有着重要意义。为了建立一种高效通用的合成次磺酰胺化合物的方法,我们以TEMPO作催化剂、O2作氧化剂,通过硫醇和胺的需氧氧化偶联,成功实现了分子间S-N键的形成,收率高达99%。反应对各种脂肪胺表现出很好的兼容性。此方法使用有机小分子催化,反应体系简单高效,氧化剂环境友好,原子经济性高(Scheme 1)。2.水相中可重复使用的磺化酞菁钴催化分子间S-N键的形成开发了一种新型的水相中合成次磺酰胺的方法。此方法是以硫醇与胺为底物,水溶性的磺化酞菁钴(Ⅱ)作为催化剂、O2为氧化剂,水作溶剂,以中等到优秀的收率得到一系列次磺酰胺类化合物。反应后经过简单抽滤即可得到目标产物。溶有催化剂的反应母液可以循环20次,产品收率只是有少量下降,这说明母液循环过程中催化剂活性几乎不变。反应可以扩大到10克级规模。该方法条件温和,绿色高效,后处理简单,具有潜在的工业化应用价值(Scheme 2)。3.水相条件下钴催化的分子内S-N偶联:合成1,2-苯并异噻唑啉-3-酮和1,2,4-噻二唑的新方法在水相中,开发了一种有效且通用的分子内S-N偶联的方法。该方法使用磺化酞菁钴(Ⅱ)为催化剂,O2为氧化剂,在水相中以良好到优秀的收率合成了1,2-苯并异噻唑啉-3-酮和1,2,4-噻二唑类衍生物。此方法对各种官能团均显示出很好的兼容性。反应结束后,通过简单抽滤可得到产品,溶有催化剂的滤液可以直接用于下一次催化反应。实验结果表明,催化剂可循环利用6次。此方法催化体系简单,绿色高效,底物普适性广泛,具有工业化应用前景(Scheme3)。4.AlCl3催化的次磺酰胺对芳基C-H键的硫醚化反应在Al Cl3催化下,开发了一种使用次磺酰胺作为硫化试剂对吲哚等芳基化合物C-H键的硫醚化反应,以中等到优秀的收率得到相应的C-S偶联化合物。此方法硫化试剂新颖,底物适用范围广,为硫醚类化合物的合成提供了一种新的合成策略(Scheme 4)。(本文来源于《郑州大学》期刊2018-12-01)

侯姣,张新婷,于文全,常俊标[6](2018)在《碘介导下通过氧化性C—O键形成合成异恶唑类化合物(英文)》一文中研究指出通过碘介导的氧化性C—O键形成反应由易得的α,β-不饱和肟合成了一系列单、双和叁取代(芳基、烷基和/或烯基)的异恶唑类化合物.该合成方法具有不使用过渡金属、操作简单、反应条件温和、反应时间短,以及底物适用范围广等优点.(本文来源于《有机化学》期刊2018年12期)

张劲蕾[7](2018)在《水相中DNA催化C-C键形成研究》一文中研究指出过渡金属催化是构筑C-C键的重要手段之一。近年来水相过渡金属催化反应因绿色环保倍受关注,开展相关研究具有重要的科学意义和环保价值。加入表面活性剂增加底物和催化剂摩尔浓度是目前比较有效的提高水相反应效率的策略,然而常规表面活性剂存在用量大、对环境不友好等缺点。因此寻找新的思路开发水相过渡金属催化的C-C键构筑方法意义重大。DNA作为具有遗传功能的生物大分子广为人知,近年来其在纳米技术、催化等领域也开始得到应用。本文在绪论中首先总结了 DNA的结构特点,然后从DNA加速水相C-C键形成速率和不对称催化碳手性中心构建两方面对其催化C-C键形成的最新研究进展进行了客观评述。文献调研显示目前DNA催化领域还处于起步阶段,该领域存在可催化反应类型单一、DNA结构浪费等不足。DNA可溶于水,双螺旋结构内部具有疏水区,立体环境丰富,为通过水相过渡金属催化反应构筑C-C键(碳手性中心)奠定了良好的结构基础。为了进一步开发DNA催化性能,解决目前DNA催化存在的主要问题,本论文主要开展了如下两方面的工作:(1)DNA加速的水相Sonogashira偶联反应研究;(2)寡聚双链DNA不对称催化Michael反应研究。具体研究内容如下:(1)发展了一种DNA加速的钯-铜催化的水相Sonogashira偶联反应合成炔酮化合物的方法。通过对Pd-Cu催化剂的表征、DNA与底物和催化剂的相互作用研究,提出了 DNA加速反应的机理—DNA在反应中起着多功能表面活性剂的作用:DNA通过嵌插作用提高底物、催化剂摩尔浓度,同时在反应过程中稳定Cu(I)并促进Pd(0)的形成。(2)构建了一种九聚双链DNA-联吡啶铜杂合催化剂,可以以51%-95%的ee值不对称催化碳亲核试剂发生Michael加成,这也是目前不对称催化该反应所需的最短DNA,实现了对DNA结构的最大利用。九聚双链DNA由两个反向平行的单链DNA组装而成,每个单链DNA含有9个核苷酸残基。圆二色谱研究表明,寡聚双链DNA保持B-型二级结构是该反应取得良好立体选择性的必要条件。(本文来源于《陕西师范大学》期刊2018-06-01)

许万[8](2018)在《过渡金属催化的基于2位取代苯胺为起始物的C-S键形成反应研究》一文中研究指出杂环化硕是有机化硕中最活跃的研究范畴之一,苯并噻唑和苯并恶唑类化合物是杂环化合物中的重要代表。由于它们具有良好的抗菌、抗炎、抗肿瘤等生物活性而被广泛用于医药、农药以及材料领域。无金属或过渡金属催化的碳-杂键形成反应作为现代有机合成反应的热点之一,吸引着广大有机化硕工作者的关注。研究发现,C-S键的构建在合成农药、医药、材料等方面发挥着重要的作用。本硕硕主要研究了以2硕取代苯胺为模块构建C-S键形成苯并噻唑和苯并恶唑类衍生物;以苯硼酸和二甲基二硫代氨基甲酸钠为起始物,过渡金属催化构建C-S键形成二硫代甲酸苯酯类化合物。主要包括以下四个部分:1.研究了以2-卤苯胺和二甲基氨基二硫代甲酸苯酯为底物,一锅法合成苯并噻唑衍生物的可行性。通过对反应条件进行一系列筛选和优化,我们发现t-BuOK、CuO或Pd(PPh_3)_4组成的体系能快速高效的催化合成苯并噻唑类化合物,该方法条件温和、产率优良,且展示出良好的底物适应性。2.探究了以2-卤苯胺和氨基硫代甲酰氯为起始物在过渡金属的催化下通过串联反应一步合成苯并噻唑衍生物。在对条件进行一系列筛选和优化后发现:t-BuOK、CuBr或Pd(dba)_2组成的催化体系能够有效的催化合成苯并噻唑衍生物,本方法产率优良、操作便捷,底物适应性良好,拓宽了苯并噻唑类化合物的合成途径。3.探索了以邻氨基苯酚和硫代甲酰氯为底物,在铜催化下一锅法合成苯并恶唑及苯并噻唑类化合物的方法。通过对反应条件的筛选和优化,得到模板反应的最优反应条件。在最优条件下拓展了17种不同取代的苯并恶唑及苯并噻唑类化合物,产率为74%-91%。该方法选用廉价的过渡金属铜盐作为催化剂,经济实用,反应条件温和,简单方便,为具有潜在药硕活性的苯并恶唑类化合物提供了新的合成方法。4.考察了以苯硼酸和二硫代氨基甲酸钠为起始物,铜催化下合成二硫代甲酸苯酯的可行性。通过对反应条件的筛选和优化,得到模板反应的最优反应条件。在最优条件下对底物进行了拓展,合成了20个不同取代的二硫代氨基甲酸苯酯化合物,产率为71%-91%。该方法的优势是底物适应性广,产率优良,条件温和,易操作,为二硫代甲酸苯酯类化合物的合成提供了新的合成方法。(本文来源于《武汉工程大学》期刊2018-05-25)

曾梦甜[9](2018)在《以四烷基二硫化秋兰姆为起始物的过渡金属催化的碳-杂键形成反应研究》一文中研究指出本论文主要探讨了以四烷基二硫化秋兰姆的为起始物的C-N键、C-S键形成反应研究,分别合成了N,N-二烷基苯甲酰胺类化合物、N,N-二烷基苯并噻唑类化合物、二烷基氨基二硫代甲酸苯酯类化合物。这些化合物在医药、农药、材料领域是重要的结构单元,有着广泛的应用价值,故而研究其合成方法具有重要的意义。本论文研究的内容包括以下叁个部分:1.探索了铜催化构建C-N键生成N,N-二烷基苯甲酰胺类化合物的方法。以苯甲酸类化合物和四烷基二硫化秋兰姆为底物,通过对催化剂的种类及用量、氧化剂的种类及用量、溶剂、温度、底物摩尔比等因素进行了筛选,得到了最佳反应条件:溴化亚铜(CuBr)作为催化剂,二叔丁基过氧化物(DTBP)为氧化剂,乙酸乙酯(EtOAc)为溶剂,加热120℃,反应10-12 h。在该条件下对底物进行拓展,合成了14个N,N-二烷基苯甲酰胺类化合物,产率为74%-95%,所有产物的结构均经过了必要的波谱表征。该反应体系原料易得,方法简单,操作简便,有良好的底物适用性,拓宽了N,N-二烷基苯甲酰胺类化合物的合成方法。2.发现了钯催化以硫代酰胺作为导向基对芳烃邻位C-H活化得到苯并噻唑(C-S键形成)的反应。通过对催化剂种类及用量、碱的种类及用量、氧化剂种类用量、溶剂、温度等因素进行了筛选,得到了最佳反应条件:醋酸钯(Pd(OAc)_2)作为催化剂,碘苯(PhI)为氧化剂,碳酸钾(K_2CO_3)为碱,二甲基亚砜(DMSO)为溶剂,反应4-6 h。在该条件下对底物进行拓展,合成了16个N,N-二烷基苯并噻唑类化物,产率为62%-89%,所有产物结构均经过了必要的波谱表征。该方法避免了使用对环境不友好的强氧化剂,操作简便,快速高效,显示出良好的底物适用性,为合成苯并噻唑提供了另一种可行性。3.研究了铜催化二芳基碘翁盐和四烷基二硫化秋兰姆反应得到二烷基氨基二硫代甲酸苯酯类化合物(C-S键形成)的反应。通过对催化剂种类及用量、碱的种类及用量、溶剂、温度、底物摩尔比等因素进行了筛选,得到了最佳反应条件:碘化亚铜(CuI)作为催化剂,叔丁醇钾(KOt-Bu)为碱,N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂,加热110℃,反应4-6 h。在该条件下对底物进行拓展,合成了17个二烷基氨基二硫代甲酸苯酯类化合物,产率为61%-89%,所有产物的结构均经过了必要的波谱表征。该反应原子经济性高,一锅反应能得到两种不同取代基的二烷基氨基二硫代甲酸苯酯,底物适应性好,这种方法能为快速制备一些具有潜在生物活性的化合物提供了另一种途径。(本文来源于《武汉工程大学》期刊2018-05-25)

徐缓[10](2018)在《Pd/MIL-101的制备及非均相催化碳碳、碳杂键形成的研究》一文中研究指出目的:本着“绿色”有机合成和可持续发展的理念,本文旨在制备纳米Pd/MIL-101非均相催化剂,发展一些环境友好的非均相催化反应,尤其在水相中的反应。方法:1、MIL-101的合成与表征水热法合成比表面积大的金属有机框架MIL-101多微孔材料,通过粉末X-射线衍射(PXRD)实验考察材料的晶型和纯度,扫描电镜(SEM)考察材料的形貌,低温氮气吸附-脱附实验计算合成材料的比表面积和孔径的大小,热重分析(TG)考察样品的稳定性,利用低沸点的溶剂交换掉孔洞中的水,然后真空干燥除去残留在孔洞中的溶剂,再通过PXRD和TG考察样品活化后的稳定性,证实材料在除去溶剂的同时框架保持不变。2、Pd/MIL-101催化剂的制备与表征将活化后的MIL-101浸泡在二价钯的溶液中,得到Pd~(2+)/MIL-101。真空条件下活化Pd~(2+)/MIL-101,再经NaBH_4还原,得到负载纳米颗粒的Pd/MIL-101催化剂。Pd/MIL-101催化剂经电感耦合等离子发射光谱(ICP),比表面积和微孔结构分析,粉末X-射线衍射(PXRD),X-射线能谱(EDS),高分辨透射电镜(HRTEM),X-射线光电子能谱(XPS)的全面表征。全面考察Pd/MIL-101中Pd颗粒的分散度、颗粒大小、形貌、含量、价态以及MIL-101负载前后的结构和性质差异,为后续的催化性能研究打下基础。3、Pd/MIL-101非均相催化有机反应利用Pd/MIL-101水相中非均相催化Heck反应、Sonogashira偶联反应、Wacker反应、N-甲基吲哚或苯并呋喃的选择性C_2位芳基化,以及取代2-氨基苯酚和异腈生成苯并恶唑衍生物等反应。产物分别经GC-MS、~1H NMR、~(13)C NMR等表征。考察催化剂的循环使用情况,利用ICP测试催化剂金属流失情况,TEM和PXRD表征催化剂结构是否变化。结果:成功构建Pd/MIL-101并对其系统表征,采用PXRD、XPS、SEM、ICP、HRTEM和N_2吸/脱附实验对其结构进行表征,催化剂Pd纳米颗粒尺寸在1.5~2.5 nm之间,质量百分数为1.5%,该催化剂能高效非均相催化下列反应:1、水相中高效催化卤苯和乙烯类的Heck反应,最高产率达97%,催化剂循环催化5次仍保持较高催化活性。2、水相中高效催化卤苯和炔醇类的Sonogashira反应,最高产率达89%,实现催化剂的5次循环使用。3、水相中催化苯乙烯类的Wacker反应,以过氧叔丁醇为氧化剂,氧化烯烃生成酮,最高产率为86%,实现5次循环催化。4、催化N-甲基吲哚或苯并呋喃与卤苯发生选择性C_2位芳基化反应,生成吲哚和苯并呋喃衍生物,最高产率分别达88%和87%,并实现催化剂5次循环。5、水相催化取代2-氨基苯酚和异腈生成苯并恶唑衍生物,最高产率达94%,实现催化剂5次循环使用。结论:以对苯二甲酸和硝酸铬为原料,通过水热合成结构稳定的介孔材料MIL-101,然后通过过量浸渍Pd~(2+),还原得Pd/MIL-101非均相催化剂,通过各种实验手段表征其结构。催化研究表明:Pd/MIL-101作为非均相催化剂能催化Heck、Sonogashira偶联反应、Wacker反应、N-甲基吲哚或苯并呋喃的选择性C_2位芳基化和取代2-氨基苯酚和异腈生成苯并恶唑衍生物等反应,对于活性较低的底物,也能得到中等以上的收率,并且催化剂循环5次后依然保持较高催化活性,反应后Pd纳米粒子几乎无流失,使反应更加绿色、经济。通过直接C-H活化构建C-C键和碳杂键的形成,纳米Pd通常具有较好的催化活性,可以预见,该纳米催化剂在非均相催化领域将会有更广泛的应用。(本文来源于《遵义医学院》期刊2018-05-01)

键形成论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

本学位论文主要开展了介孔材料MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物的合成及其在碳-碳和碳-杂键形成反应中的应用研究,论文工作主要分以下五个部分:1、将介孔材料MCM-41与2-(二苯膦基)乙基叁乙氧基硅烷在无水甲苯中缩合固载得到二苯基膦功能化的MCM-41材料(MCM-41-PPh_2),后者用叁甲基氯硅烷(Me_3SiCl)进行硅化,再与二甲基硫醚氯化亚金(Me_2SAuCl)在无水二氯甲烷中反应制备得到介孔材料MCM-41负载的二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)。通过ICP-AES、XRD、BET、EDS、XPS等分析方法对该新型负载金配合物的结构进行了表征。2、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)催化炔基卤代物水合反应的性能。结果表明:该负载金催化剂在温和的条件下能高效催化炔基卤代物水合反应得到相应的α-卤代甲基酮类化合物,且该负载金催化剂能方便地与产物分离和回收,回收的催化剂循环使用至少七次其催化活性基本保持不变。该工作为制备α-卤代甲基酮提供了一条原子经济性高、产率高、反应条件温和的实用新途径。3、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)与AgNTf_2共催化炔酰胺和丙炔酸衍生物与芳胺的氢胺化反应。结果表明:该负载金催化剂在温和条件下可催化炔酰胺和丙炔酸衍生物与芳胺进行高区域选择性的氢胺化反应,高产率地得到相应的(E)-N-芳基亚胺以及(Z)-烯胺化合物。该负载金催化剂可通过简单的过滤与产物分离回收,回收的金催化剂(MCM-41-PPh_2-AuNTf_2)不需要再添加AgNTf_2作共催化剂就可以循环七次以上,并保持基本一致的催化活性。4、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)催化乙酸炔丙酯与芳基硼酸的氧化交叉偶联反应。结果表明:在强氧化剂Selectfluor的存在下,该多相金催化的乙酸炔丙酯与芳基硼酸的氧化交叉偶联反应可以顺利进行,为制备各种有价值的(E)-α-芳基-α,β-不饱和酮类化合物提供了一种高效的新方法。该方法具有起始原料易得、产率好、立体选择性高、金催化剂可循环使用等优势。5、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh_2-AuCl)在联烯酰胺与芳香胺分子间的氢胺化反应中的催化性能。结果表明:该多相金催化的联烯酰胺与芳香胺分子间的氢胺化反应在温和条件下能高立体选择性的进行,高产率地得到相应的(E)-烯酰胺类化合物,且该负载金催化剂能循环使用七次以上其活性基本保持不变。该研究工作提供了一个方便构建(E)-烯酰胺的新方法。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

键形成论文参考文献

[1].韦海龙,刘雪梅,王满学.分子碘催化的以碳-氢键直接官能化的方式进行的碳-杂原子键形成反应[J].广东化工.2019

[2].刘达谊.介孔MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物的合成及其在碳—碳键和碳—杂键形成反应中的应用研究[D].江西师范大学.2019

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键形成论文-韦海龙,刘雪梅,王满学
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