化学催化氧化论文_刘保林

导读:本文包含了化学催化氧化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:化学,多相,目标值,纳米材料,粒径,分子筛,表征。

化学催化氧化论文文献综述

刘保林[1](2019)在《CeO_2纳米材料的固相化学合成及CO催化氧化性能研究》一文中研究指出一氧化碳(CO)作为一种有毒气体不仅严重影响人体的健康,而且会对环境造成巨大的危害。在质子交换膜燃料电池中,即使少量的CO也极易吸附在阳极催化剂表面使电极毒化造成电池性能严重下降。因此,如何消除CO是研究者迫切需要解决的问题。在催化剂的作用下将有毒的CO气体氧化为无毒的CO_2气体被认为是消除CO的有效策略之一。贵金属催化剂在CO氧化反应中显示出较高的催化活性,但由于成本高、资源有限、高温易失活等特点而严重限制了此类催化剂在CO催化氧化领域的广泛应用。因此,探索并开发价格低廉且具有高活性的非贵金属催化剂是CO催化氧化得以广泛应用的关键。二氧化铈(CeO_2)是萤石结构的过渡金属氧化物,具有高的氧储存能力且储量丰富,在CO催化氧化领域中显示出应用优势。但是,相对于贵金属催化剂,CeO_2在低温下催化活性较低,如何对CeO_2进行改性以提高其在CO氧化中的低温催化性能对于此类催化剂的开发和应用至关重要。本论文针对CeO_2低温CO催化活性低的问题,采用固相化学法制备了CeO_2纳米材料,通过形貌调控、杂原子掺杂对CeO_2的活性暴露晶面、氧空位数目进行调节,进而改进了所得催化剂的催化性能,不仅低温催化活性显着提高,而且稳定性和抗水性能明显改善。具体开展了以下叁部分工作:(1)采用室温固相化学反应合成了不同形貌的CeO_2纳米材料:粒径尺寸为5-10 nm的CeO_2纳米颗粒、厚度为30 nm左右的CeO_2薄片以及直径为20 nm左右的CeO_2纳米棒。通过多种表征手段确定了所得材料的组成及结构特征,考察了形貌对CO催化氧化性能的影响。以不同的铈盐为原料分别与氢氧化钾、草酸盐和均苯叁甲酸(H_3BTC)反应,经过煅烧后可以制备CeO_2纳米颗粒、纳米片和纳米棒。反应物的酸性强弱也影响最终CeO_2片层样品的厚度,随着反应体系酸性逐渐减弱,所得产物的片层厚度逐渐变薄。不同形貌的样品展现出不同的CO催化氧化性能,CeO_2纳米颗粒可以在280°C将CO完全转化;CeO_2纳米棒可以在350°C实现CO完全转化;而CeO_2纳米片可以在380°C实现CO完全转化。CeO_2纳米颗粒可能由于较小的颗粒尺寸展现出最好的CO氧化催化活性。(2)通过固相化学反应过程,对CeO_2纳米颗粒进行原位掺杂改性,制备了CuO_x-CeO_2氧化物催化剂。利用多种表征手段对其组成和结构特征进行了分析,考察了CuO_x-CeO_2掺杂样品的CO催化氧化性能,并探究了掺杂量、煅烧温度等因素对催化剂结构与性能的影响。结果显示:采用室温固相法可以合成粒径为5-10 nm左右的CuO_x-CeO_2纳米材料,该纳米材料的催化性能有所提高,这可归因于氧空位的产生和高分散氧化铜物种的形成。为了改进催化性能,我们进一步优化了样品制备的热处理条件(提高升温速率和减少保温时间),成功地调节了催化剂表面氧空位浓度和表面Cu物种的空间分布,促进了催化性能的提高,优化的CuO_x-CeO_2纳米材料可在110°C实现对CO的完全催化氧化。(3)通过固相化学反应过程,将Cu、Zr原位引入CeO_2纳米粒子,得到了双元素共掺杂的CeO_2纳米催化剂(CuO_x-ZrO_2-CeO_2),考察了不同Cu/Zr摩尔比的产物的CO催化氧化性能,并详细研究了Zr的引入对催化剂结构和性能的影响。结果显示:Zr的引入明显提高了催化剂的氧空位浓度以及低价态Cu~+和Ce~(3+)的含量,能够促进催化活性及热稳定性的提高。(本文来源于《新疆大学》期刊2019-05-25)

李圭白,梁恒,余华荣,杜星,杨海洋[2](2019)在《锰质活性滤膜化学催化氧化除锰机理研究》一文中研究指出1 问题的提出天然水中锰的氧化还原电位比较高,在天然地下水的条件下(pH 6~8)二价锰难以被水中溶解氧氧化去除,成为水处理的一个难题。1958年在哈尔滨平房区新建成一水厂,笔者通过调研发现水厂开始只能除铁不能除锰,但一年后除锰效果却极好,滤池中石英砂变黑,砂表面覆盖了一层锰质滤膜,能对水中溶解氧氧化二价锰起催化作用。从而发现了锰质活性滤膜的自动催化氧化现象。据研究,锰质活性滤膜是以锰为主的具有自催化作用的特殊化合物。该水厂也是(本文来源于《给水排水》期刊2019年05期)

刘海雄,梁振兴,孙为正[3](2019)在《基于不同化学还原法制备的Au/XC-72及其对L-CySH的催化氧化反应研究》一文中研究指出本文采用乙二醇还原法、抗坏血酸还原法、柠檬酸叁钠还原法及硼氢化钠还原法合成胶体金溶液,并将其负载于XC-72上制备Au/XC-72催化剂。X射线衍射(XRD)表明四种方法制备的催化剂均具有明显的Au特征衍射峰,且硼氢化钠还原法制备的Au衍射峰最平缓。透射电子显微镜(TEM)表明硼氢化钠还原法制备的金纳米颗粒(Au NPs)粒径最小,在XC-72表面分布均匀,其他叁种方法制备的AuNPs粒径较大,且发生不同程度的团聚。利用制备的催化剂(Au/XC-72)修饰玻碳电极(GCE)并用于L-半胱氨酸(L-CySH)的电催化氧化机制研究,结果显示硼氢化钠还原法制备的Au/XC-72在pH为2时对L-CySH的催化氧化较其它叁种方法制备的材料表现出最优的活性,且在1m M~10m M的范围内呈现线性关系,表明L-CySH在Au/XC-72上的氧化反应的速率是受扩散过程控制的。电催化活性高粒径小的Au/XC-72修饰GCE构建的传感器具有广泛的实际应用价值。(本文来源于《现代食品科技》期刊2019年05期)

张晓东[4](2018)在《多相催化与材料表征技术应用于物理化学实验:Ag/SiO_2催化剂的制备及其催化氧化CO实验》一文中研究指出制备了一个贵金属负载型催化剂并对其催化氧化CO性能进行了测试。采用等体积浸渍法制备了Ag/SiO2催化剂,并通过X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、N2-吸脱附曲线及程序升温还原(H2-TPR)表征了催化剂的结构和形态。结合材料的表征数据及性能测试结果分析探讨银的负载量对催化氧化CO活性的影响,进一步探究该催化反应的进行机制。该实验将多相催化和现代测试技术与物理化学实验教学相结合,可以让学生获取催化学科的前沿知识,了解催化反应以及各种现代测试技术的基本原理,从而提高学生的综合实验能力,激发独立思考和创新的意识,有利于创新性人才的培养。(本文来源于《化学教育(中英文)》期刊2018年24期)

梅竹松,胡相华,吴伟[5](2018)在《化学淋洗—H_2O_2-O_3-UV复合催化氧化技术修复硝基甲苯一氯、二氯代物污染土壤工程实例》一文中研究指出针对某退役化工企业地块的关注污染物硝基甲苯一氯、二氯代物的历史形成、污染状况和土质特点,在小试技术验证的基础上,采用化学淋洗—H_2O_2-O_3-UV复合催化氧化技术进行受污染土壤异位修复的工程实践。结果表明,该技术能较好地适用于关注污染物的土壤修复工程,修复后指标明显优于目标值,且造价和运行费用较低,具有显着的社会效益、经济效益和环境效益,有一定的推广价值。(本文来源于《化工环保》期刊2018年05期)

任宇,宋卫余,刘坚,赵震[6](2018)在《Pt纳米催化剂粒径大小对甲醛催化氧化的计算化学研究》一文中研究指出贵金属催化氧化法是脱除甲醛最有应用前景的方法,其中Pt催化剂可以在常温下将甲醛完全氧化。实验表明Pt的粒径大小与催化剂的活性密切相关,而不同粒径大小的Pt所暴露的晶面不同,但是对于此尺寸效应背后的物理原因亟待进一步研究。本工作中我们通过构建不同Pt的表面(Pt(111)、Pt(100)、Pt(211)),采用DFT计算来研究甲醛在不同晶面上催化氧化的反应机理,通过动力学计算确定不同晶面上活性差异的基元步骤,通过电(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20)

郭耘,王丽,詹望成,王筠松,郭杨龙[7](2018)在《贵金属化学状态调控与催化氧化性能》一文中研究指出随着我国工业化和城市化进程的加快,环境污染问题日益严重,特别是大气环境。目前大气污染主要来自两个方面:化石燃料的燃烧(直接燃烧和在动力机械中发动机内的燃烧)以及化学品的生产和使用过程。因此,不仅需要发展能源利用新技术和清洁能源,从源头消除有毒、有害污染物对环境的危害,同时对于已经发生的污染,如机动车尾气、工业废气等,则应该采取相应的控制手段来减轻或消除其对环境的危害。(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20)

王寒露,余梅[8](2017)在《Ti-MWW分子筛催化氧化硫化物的量子化学研究》一文中研究指出氧化脱硫方法由于其温和的反应条件,设备简单等优势目前成为国内外研究热点。钛硅分子筛作为一种理想的固体催化剂,在石油化工催化氧化领域表现出瞩目的成绩。MWW型分子筛的孔道结构独特,具有两套相互独立的10元环(10MR)正弦孔道和12元环(12MR)超笼体系,超笼之间通过10MR窗口彼此相连,在晶体的外表面分布着12MR杯穴。相较于TS-1和Ti-Beta分子筛,具有这种拓扑结构的Ti-MWW分子筛对大小分子均表现出优良的催化氧化性能。本文采用ONIOM2(ωB97X-D/6-311+g(d,p):PM6)方法,7T/65T模型研究了含缺陷位Ti-MWW分子筛(Ti-MWW-d)催化氧化芳香性硫化物(Fig.1),如噻吩,苯并噻吩及二苯并噻吩的反应机理。首先,确定了[Ti(OSi)4]物种优先落位于T1位。Ti-MWW-d吸附H_2O_2后经历质子转移生成单齿超氧化物Int_1a。研究表明其结构异构体双齿超氧化物Int_1b反应性更强。因此采用Int_1b进行下一步反应。Int_1b吸附硫化物后经历过渡态TS_2形成亚砜产物Int_3。亚砜继续氧化成砜经历过渡态TS_3。这些氧化脱硫反应的决速步为亚砜生成步骤。我们也研究了无缺陷分子筛(Ti-MWW-p)催化氧化芳香性硫化物的反应机理,反应也分两步进行,首先生成亚砜然后生成砜。相较于Ti-MWW-d的氧化脱硫反应,表观活化能明显升高。同时,我们也研究了无分子筛催化剂的裸反应:即硫化物与H_2O_2反应。其表观活化能比Ti-MWW-d和Ti-MWW-p都要高。计算结果有助于从分子水平上理解Ti-MWW型分子筛催化氧化脱硫反应机理。(本文来源于《中国化学会第14届全国计算(机)化学学术会议暨分子模拟国际论坛会议手册》期刊2017-11-17)

王坤[9](2017)在《Co_3O_4纳米材料的固相化学合成及CO催化氧化性能》一文中研究指出一氧化碳(CO)是一种无色无味的有毒气体,是大气污染的主要成分之一,不仅对人体健康有严重危害而且给植物生长和环境保护带来不利影响。因此,有效消除CO引起了人们的广泛关注。目前,研究人员开发了多种技术来消除CO,其中,催化氧化技术可以把有毒的CO氧化转化为无毒的CO2,已成为消除CO最有效和最理想的途径之一。贵金属,如Pt、Au、Pd等显示出对CO氧化过程较高的催化活性,但它们昂贵的价格和稀缺的储量,极大地限制了其在实际中的广泛应用。作为过渡金属氧化物的一种,Co_3O_4呈现出较高的CO催化活性,而且由于它价格低廉、储量丰富,被认为是最有希望能够替代贵金属催化CO氧化的催化剂。本文采用一种操作简单、无溶剂参与的固相化学方法来制备Co_3O_4纳米材料,探究了反应条件对纳米产物形貌的影响,系统研究了纳米催化剂的CO氧化性能,并在此基础上对Co_3O_4纳米材料进行掺杂改性,以进一步提高其低温催化活性,主要研究内容如下:(1)采用固相化学反应法合成了八面体状Co_3O_4、片状Co_3O_4以及棒状Co_3O_4纳米材料,利用各种表征手段确定了产物组成及微观形貌,研究了反应物种类和反应条件对纳米产物形貌的影响,探究了不同形貌Co_3O_4纳米材料的固相形成机理。对所合成的八面体状Co_3O_4、片状Co_3O_4以及棒状Co_3O_4纳米材料进行了CO催化氧化性能测试,实验结果表明具有不同形貌的Co_3O_4纳米材料样品对CO表现出不同的催化活性。其中,棒状Co_3O_4纳米材料对CO氧化具有最好的催化活性,在80℃时即可实现CO的完全转化。利用XPS和H_2-TPR等表征技术对其进行分析发现,棒状Co_3O_4纳米材料表现出最好的催化活性与其所暴露晶面上含有较多的活性位点有关。此外,在不含水的原料气中,在90℃测试温度下,CO在Co_3O_4纳米棒(未进行预处理)上可持续50个小时完全转化。即使在含有水的原料气中,在100℃测试温度下,CO仍能完全转化并维持26个小时,显示出较大的应用潜力。(2)采用固相化学方法对所合成的Co_3O_4纳米棒进行过渡金属掺杂改性,利用多种表征手段对其组成及微观形貌进行了分析,考察了过渡金属钒掺杂的Co_3O_4纳米棒的CO氧化性能,并探究了掺杂量、煅烧温度等条件对催化剂性能的影响。实验结果表明,掺杂钒以后,Co_3O_4纳米棒的CO低温催化活性显着提高(在30-60℃范围内,CO在钒掺杂的Co_3O_4-V2样品上的转化率约为在纯相Co_3O_4纳米棒上的2-3倍)。此外,引入钒后,Co_3O_4纳米棒的耐高温性能有很大程度提高(500℃煅烧得到的Co_3O_4-V2样品催化CO完全转化的温度仍低为60℃,但与300℃煅烧得到的样品的性能相比基本一致,没有下降)。XPS测试结果表明钒的引入使得催化剂表面Co~(3+)的含量增加;H_2-TPR测试结果表明引入钒后,钒优先与Co~(2+)发生强的相互作用,使得Co~(2+)的还原温度向高温方向移动,使其更难被还原。(3)以碳酸氢钠和硝酸钴为原料采用固相化学反应合成了Co_3O_4纳米材料,考察了不同合成条件下所得产物对CO的催化氧化性能,并对具有最佳催化性能的Co_3O_4纳米材料进行铋掺杂改性来进一步提高其低温催化活性。性能测试结果表明,铋的引入能够显着提高Co_3O_4纳米材料的低温催化活性,且铋掺杂量为3%样品的催化性能最高,它在50℃(未进行预处理)时即可实现CO的完全转化,XPS测试结果表明铋的掺杂使得催化剂表面Co~(3+)的含量增加;H_2-TPR测试结果表明钒的引入有利于体相中的晶格氧向表面移动。Co~(3+)的含量增加以及晶格氧的流动使得材料的CO催化活性显着提高。(本文来源于《新疆大学》期刊2017-05-28)

唐益洲,孟勇,崔磊,李建光[10](2017)在《电催化氧化-化学沉淀耦合工艺处理化学镀镍废水》一文中研究指出采用电催化氧化-化学沉淀耦合工艺处理化学镀镍废水。正交实验结果表明,电催化氧化优化条件为:槽电压17.5 V,初始pH为7,NaCl投加量为17 g/L,反应时间为90 min;单因素实验结果表明化学沉淀优化条件:不用调节pH,以CaO为沉淀剂,CaO投加量为3 g/L,反应时间30 min。在此工艺条件下,COD、镍离子、总磷去除率分别为94.48%、99.89%、99.96%,最终出水COD为43 mg/L,镍离子质量浓度为0.08 mg/L,总磷质量浓度为0.24 mg/L,可达到《电镀污染物综合排放标准》(GB 21900—2008)表3中水污染物特别排放限值的要求。(本文来源于《工业水处理》期刊2017年05期)

化学催化氧化论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

1 问题的提出天然水中锰的氧化还原电位比较高,在天然地下水的条件下(pH 6~8)二价锰难以被水中溶解氧氧化去除,成为水处理的一个难题。1958年在哈尔滨平房区新建成一水厂,笔者通过调研发现水厂开始只能除铁不能除锰,但一年后除锰效果却极好,滤池中石英砂变黑,砂表面覆盖了一层锰质滤膜,能对水中溶解氧氧化二价锰起催化作用。从而发现了锰质活性滤膜的自动催化氧化现象。据研究,锰质活性滤膜是以锰为主的具有自催化作用的特殊化合物。该水厂也是

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

化学催化氧化论文参考文献

[1].刘保林.CeO_2纳米材料的固相化学合成及CO催化氧化性能研究[D].新疆大学.2019

[2].李圭白,梁恒,余华荣,杜星,杨海洋.锰质活性滤膜化学催化氧化除锰机理研究[J].给水排水.2019

[3].刘海雄,梁振兴,孙为正.基于不同化学还原法制备的Au/XC-72及其对L-CySH的催化氧化反应研究[J].现代食品科技.2019

[4].张晓东.多相催化与材料表征技术应用于物理化学实验:Ag/SiO_2催化剂的制备及其催化氧化CO实验[J].化学教育(中英文).2018

[5].梅竹松,胡相华,吴伟.化学淋洗—H_2O_2-O_3-UV复合催化氧化技术修复硝基甲苯一氯、二氯代物污染土壤工程实例[J].化工环保.2018

[6].任宇,宋卫余,刘坚,赵震.Pt纳米催化剂粒径大小对甲醛催化氧化的计算化学研究[C].第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集.2018

[7].郭耘,王丽,詹望成,王筠松,郭杨龙.贵金属化学状态调控与催化氧化性能[C].第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集.2018

[8].王寒露,余梅.Ti-MWW分子筛催化氧化硫化物的量子化学研究[C].中国化学会第14届全国计算(机)化学学术会议暨分子模拟国际论坛会议手册.2017

[9].王坤.Co_3O_4纳米材料的固相化学合成及CO催化氧化性能[D].新疆大学.2017

[10].唐益洲,孟勇,崔磊,李建光.电催化氧化-化学沉淀耦合工艺处理化学镀镍废水[J].工业水处理.2017

论文知识图

丙烷选择氧化反应途径Fig.1-1Reactio...(a)ando-l-CNTs(b)与苯乙基过...环糊精复合氧化模拟酶的制备反应Fig....进水、各处理单元出水色度及色度总去...进水、各处理单元出水CODCr浓度及COD...水样直接氧化前后的紫外可见谱图

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化学催化氧化论文_刘保林
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