河口海湾水体中纳米颗粒态痕量金属测定方法研究及应用

论文摘要

本研究建立了流动注射-电感耦合等离子体质谱（Flow Injection-Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry,FI-ICPMS）在线联用测定近岸水体中几种溶解态痕量金属（Al、Ti、V、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Pb）的方法,并优化了利用切向超滤（Tangential Flow Filtration,TFF）分离提取纳米颗粒态痕量金属的方法。首先,应用单因素变量法对FI固相萃取的条件进行优化,并通过紫外（Ultra-Violet,UV）消解研究了有机物对痕量金属测定的影响,测定了方法的精确度、检出限等;其次,对使用的Pall Minimate TFF膜包（标称孔径为1 kD）进行了性能检验,并通过对清洗流程的改进、超滤行为的研究等确定了用Pall Minimate TFF膜包提取纳米颗粒态金属的具体方法和操作流程;最后,将所建方法运用于九龙江河口、东山湾、闽江口等河口及近岸海域。获得的主要结论如下:（1）固相萃取（FI控制）所用醋酸铵缓冲溶液最佳pH为5.5,最适宜洗脱酸为0.8 mol L-1的硝酸溶液,最佳进样和洗脱速度分别为2.0 mL min-1和1.0 mL min-1,对于近岸海水,进样时间和洗脱时间分别取180 s和40 s,富集倍数大约为9。固相萃取前,用UV（功率120 w）消解6 h,消除有机物对测定的影响。（2）UV-FI-ICPMS万法对几种痕量金属的检出限范围为0.001 μg L-0.097μg L-1;在超纯水中的加标回收率范围为95.5%～1 16.1%,在海水中的加标回收率范围为80.0%～116.2%,均满足痕量金属定量回收的要求;几种痕量金属平行测定五次的RSD均小于5.0%,精密度良好。（3）Pall Minimate TFF膜包的清洗流程为:先用0.1 mol L-1 HCl溶液循环30 min后用0.1 mol L-1 NaOH溶液循环30 min。（4）时间序列取样的结果证明在Pall Minimate TFF系统中,只有有机碳（Organic Carbon,OC）、Cu符合超滤渗透模型,其余痕量金属（Al、Ti、V、Mn、Fe、Co、Ni、Zn、Pb）均存在一定偏差,故本研究用传统浓缩系数法计算纳米颗粒态浓度,选择的浓缩系数为4。（5）在福建若干河口和海湾中,几种纳米颗粒态金属的超滤回收率平均值在78.1%～118.8%之间,大部分站位及元素达到定量回收的要求,因此本方法可用于河口和近岸海域水体中上述几种纳米态痕量金属的分离检测。（6）在福建若干河口和海湾海水中,NAl的浓度为0～0.867 μμg L-1,占DAl的比例为0～45.2%;NTi的浓度为0～0.014 μgL-1,占DTi的比例为0～56.3%;NV的浓度为0～0.029 μg L-1,占DV的比例为0～1.9%;NMn的浓度为0～0.015 μg L-1,占DMn的比例为0～5.5%;NFe的浓度为0～13.48μg L-1,占DFe的比例为0～82.8%;NCo的浓度为0～0.006 μg L-1,占DCo的比例为0～25.8%;NNi的浓度为0(0.63μg L-1,占DNi的比例为0～36.7%;NCu的浓度为0～0.189 μg L-1,占DCu的比例为0～96.2%;NZn的浓度为0～2.547 μg L 1,占DZn的比例为0～92%;NPb的浓度为0～0.373μg L-1,占DPb的比例为0～81.2%。总体而言,研究区域的几种纳米颗粒态痕量金属（lkDa～0.45μm）在总溶解态中所占比例较小。（7）通过分配系数分析不同痕量金属与纳米颗粒的结合能力高低,结果表明Fe、Pb、Ti、Cu的结合能力较高。

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摘要

Abstract

第一章绪论

1.1 海水中的重要组分—痕量金属

1.2 纳米颗粒态痕量金属

1.3 海水中痕量金属的前处理及测定方法

1.4 本文的研究目的和意义

第二章近岸海水中几种溶解态痕量金属测定方法的建立

2.1 实验主要仪器及试剂

2.1.1 主要试剂

2.1.2 主要仪器

2.1.3 树脂及容器的清洗

2.2 实验方法

2.2.1 流动注射系统

2.2.2 ICPMS测定

2.3 实验结果与讨论

2.3.1 缓冲溶液pH的影响

2.3.2 洗脱的影响

2.3.3 冲洗的影响

2.3.4 进样的影响

2.3.5 紫外消解时间的影响

2.3.6 定量方法

2.3.7 空白及检出限

2.3.8 精密度和准确度

2.4 小结

第三章纳米颗粒态金属的分离提取方法研究

3.1 实验主要试剂及仪器

3.1.1 主要试剂

3.1.2 主要仪器

3.2 实验方法

3.2.1 超滤膜的性能检验

3.2.2 超滤系统清洗方式优化及系统空白

3.2.3 天然海水的超滤行为及浓缩系数的选择

3.3 结果与讨论

3.3.1 超滤膜的性能检验

3.3.2 超滤系统清洗方式优化及系统空白

3.3.3 天然海水的超滤行为及浓缩系数的选择

3.4 小结

第四章福建若干河口和海湾水体中的纳米颗粒态痕量金属

4.1 样品采集及分析

4.1.1 采样区域概况

4.1.2 采样站位

4.1.3 水样的分离提取及测定

4.1.4 数据处理与分析

4.2 结果与讨论

4.2.1 有机碳的含量及分布

4.2.2 痕量金属的含量及分布

4.2.3 不同金属的区别

4.3 小结

第五章结论与展望

5.1 结论

5.1.1 FI-ICPMS方法的建立

5.1.2 切向超滤系统性能检验及方法优化

5.1.3 方法在实际海区的应用

5.2 研究不足及展望

参考文献

致谢

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 李舒

导师: 郑爱榕,陈丁

关键词: 切向超滤,痕量金属,纳米颗粒

来源: 厦门大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 海洋学,环境科学与资源利用,环境科学与资源利用

单位: 厦门大学

基金: 国家海洋公益性科研专项201505034

分类号: X55;X834

总页数: 95

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