孟韵[1]2004年在《煤燃烧过程中有害元素和亚微米颗粒物排放与控制的理论与实验研究》文中进行了进一步梳理对煤燃烧过程中氮氧化物的前驱体、有害痕量元素及亚微米颗粒物的排放与控制进行了系统的研究。计算了非纯凝聚相复杂体系有害痕量元素的热力学平衡分布，得出了痕量元素的迁移转化规律。采用滴管炉研究了燃煤有害痕量元素砷的排放与控制，结果表明As在飞灰和底灰中的集散行为与煤种和炉膛温度有较大关系，TiO_2、CaCO_3和Ca(OH)_2等3种吸附剂对As均有抑制作用，As吸附效率可达73％。实验研究了燃煤中亚微米颗粒物的形成机理及排放控制，结果表明随炉膛温度的升高和煤含硫量的增加，亚微米颗粒物的排放量增大；TiO_2，CaCO_3和Ca(OH)_2均能抑制亚微米颗粒物的排放，抑制效果随炉膛温度的升高呈增大趋势，在1100℃～1250℃时达最大值。研制出针对亚微米粉尘的环流循环除尘系统，除尘效率可达97％以上。应用密度泛函理论，通过B3LYP／6-311++G~(**)木水平上的计算，研究了煤中有机氮的热解反应机理，建立了煤中吡啶型氮及吡咯型氮的热解模型。在管式炉氩气气氛中进行了煤热解实验，结果表明燃料氮在煤中以复杂结构存在，而不是简单的吡咯和吡啶结构；煤热解半焦中氮的形态与含量以及产物中的HCN和NH_3的释放量均与热解温度和煤中氮的赋存形态有关。
徐鸿[2]2006年在《燃煤锅炉排放小颗粒污染及声波团聚排放控制研究》文中进行了进一步梳理我国长期依赖燃煤发电的能源结构造成了较严重的环境污染，燃煤电厂排放的烟尘是大气环境中可吸入颗粒物的重要来源之一。可吸入颗粒物尤其是细颗粒物PM_(2.5)是影响我国空气质量的重要污染物，它不仅影响全球气候环境、破坏生态系统和历史文物，而且流行病学研究也显示对人体健康危害巨大，已引起国际社会的广泛关注。本文依据监测固定源颗粒排放EPA Method 5推荐的实验方法，建立了燃煤锅炉烟气小颗粒等速采样系统和实验流程，采用冲击式尘粒分级仪，对循环流化床燃煤锅炉烟道除尘前后烟尘进行采样实验。测得烟尘气溶胶的浓度分布以及PM_(10)／PM_(2.5)在除尘前后烟尘所占的比例，并求得电除尘器对PM_(10)、PM_(2.5)、PM_(1.0)的分级除尘效率。通过实验研究，分析燃煤锅炉烟道中可吸入颗粒物的重金属含量分布、多环芳烃浓度以及颗粒物的显微结构和微观孔隙特性等特性。研究了挥发性元素Hg和重金属元素Pb和Cd等在PM_(10)／PM_(2.5)中的分布特点，表明近90％的Hg存在于烟气和飞灰颗粒中，Pb和Cd在烟尘颗粒中的浓度随粒径减小而增加，有在亚微米颗粒上富集的趋势。分析PM_(10)／PM_(2.5)中多环芳烃含量，得到电除尘器前后颗粒物中多环芳烃的分布，研究表明毒性当量较强的5、6环PAHs更多地吸附在粒径较小的颗粒上。BET氮吸附实验研究表明小颗粒直径减小时，比表面积增加，小于2.5μm粒子比表面积最大，小颗粒更易于在燃烧过程和尾部排放过程中吸附和富集多种有害物质，如重金属、多环芳烃等有机污染以及其它酸性气体等。声波团聚是对载尘气流进行中间预处理，使含有微米和亚微米级颗粒的气溶胶在较高强度声场碰撞、团聚而长大，以提高传统除尘装置除尘效率的一种方法。搭建了声波团聚飞灰颗粒实验装置，主要研究声压、声波频率、停留时间、含尘烟气浓度等试验参数对煤飞灰微粒声波团聚过程的影响。建立了以同向凝聚作用和流体力学作用为主要机理的声波团聚模型。求解颗粒随声波运动的夹带函数，得到夹带因子η与相位角Φ与粒径和声波频率的关系；并求得颗粒间在同向凝聚和流体力学作用力两种机理下团聚频率系数的表达式，分析声强、频率、粒径分布和温度等参变量对于团聚频率系数的影响。建立了烟尘颗粒声波团聚气溶胶动力学方程并进行数值求解，与实验数据进行对比吻合较好，分析了主要参数声压(SPL)、频率、烟尘浓度、团聚时间对声团聚过程的影响，得到较优化的实验参数选取范围。
魏凤[3]2005年在《燃煤亚微米颗粒的形成和团聚机制的研究》文中提出燃煤锅炉排放烟气中含有大量的亚微米颗粒,富集了较多的有毒痕量元素,如Hg、As、Se、Cd 和Cr 等,由此所带来的严重环境污染问题已引起了国内外的极大关注。但是由于煤燃烧过程的复杂性、亚微米颗粒生成与排放的介观性、现有除尘装置的局限性,对于燃烧过程中亚微米颗粒的形成机理和有效控制方法的研究一直进展缓慢。因此,对燃烧中亚微米颗粒形成机理及其控制方面开展研究,定量、准确地进行相关的描述,使之能够应用于生产实践,将有助于进一步丰富和完善化石燃料燃烧机理与污染控制理论,对我国能源与环境的可持续发展产生深远的影响。本文首先论述燃煤亚微米颗粒的排放对人类及其居住环境所造成的严重危害,说明了研究亚微米颗粒形成机理和控制方法的重要性和必要性。从对燃煤过程中亚微米颗粒形成机理的研究方面入手,系统综述了国内外在数值模拟和实验研究方面所开展的各项工作,分析和比较相关的实验和模拟研究的优势及其不足; 在分析燃煤电站采用的常规控制方法的基础上,对最新的亚微米颗粒团聚方法(如光、声、电、磁、热等)进行分析,提出采用化学团聚促使亚微米颗粒团聚成较大颗粒后加以清除的方法,并以此作为本文的研究思路,进行系统而深入的研究工作。本文主要从以下几个方面开展研究。本文基于气溶胶动力学理论,模拟了燃烧过程中亚微米颗粒的形成演化过程。通过描述两类亚微米颗粒的形成:自由分子颗粒和链状分子结构的颗粒,系统分析了亚微米颗粒形成过程中成核机理、冷凝机理、凝聚机理的作用特点和规律。通过模型与不同颗粒形成实验结果的对比,充分证实了该模拟能够定量、准确地反映颗粒物的形成演化。这些工作在国内还属于较少开展的领域,该模型的运用对于认识与描述燃烧过程中亚微米颗粒的形成具有十分积极的意义。本文还深入研究了亚微米颗粒富集痕量元素的规律和机理。通过不同煤样的滴管炉燃烧实验,研究和分析了飞灰的主要组成元素、不同挥发性的痕量元素(以砷、铅和铬为例)在不同粒径飞灰颗粒上的富集规律,证实不同粒径颗粒的质量呈双峰分布,砷的含量分布与煤种无关,而与煤中含量、易挥发性密切相关,富集机理主要以化学吸附为主; 铬的分布主要与其赋存形态有关。针对亚微米颗粒富集痕量元素的过程中,亚微米颗粒粒径是否变化的问题,结合亚微米颗粒的形成演化模型,比较系统地分析
王璨[4]2007年在《燃煤飞灰颗粒富集痕量砷、铬的机理研究》文中研究说明燃煤过程中有毒重金属痕量元素(如砷、铬等)的排放带来了严重的环境问题。本文首先论述了燃煤飞灰颗粒的排放对人类及环境所造成的严重危害,说明了研究飞灰颗粒形成机理和控制方法的重要性和必要性。本文从对燃煤过程中飞灰颗粒的形成机理研究入手,系统综述了国内外在数值模拟和实验研究方面所开展的各项工作,分析和比较相关的实验和模拟研究的优势和不足。为了更深入的研究探讨燃煤飞灰颗粒富集As、Cr等痕量重金属的机理,本文首先对国内外关于燃煤飞灰颗粒与痕量元素的模型进行总结和比较,通过研究不同条件下燃煤飞灰颗粒与痕量元素的物理吸附及反应过程中颗粒物粒度与痕量元素浓度的关系,考虑飞灰颗粒与沉积层密度差异、飞灰颗粒粒径、沉积速率等参数的相互关系和变化规律,推导完善了燃煤飞灰颗粒富集痕量元素的模型。通过沉降炉实验的方式研究探讨重金属痕量元素在燃煤飞灰中的质量分布和富集行为。通过比较分析不同煤样、不同实验工况的实验数据,得知不同煤种燃烧产生的飞灰颗粒分布及其对痕量元素的富集规律存在明显差异。燃烧条件以及在煤中的赋存形态是影响砷在飞灰中富集行为的主要因素,砷的高挥发性使得其在各种颗粒物粒径范围内都存在富集行为,而砷在煤中的含量与赋存形态直接影响了砷主要富集的粒径范围。铬的分布规律主要取决于其赋存形态,煤中有机态铬含量越高,就越容易在较细颗粒上富集。特别研究了沈北煤中痕量元素Cr、Zn、Ni在不同燃烧条件产生飞灰中的形态转化和含量分布,发现沈北煤飞灰中Cr主要以Cr2O3和单质Cr的形态存在,且燃烧温度和气氛的改变均对Cr的形态和含量的变化产生影响,而沈北煤中Cr的有机形态决定了痕量Cr的形态转化与富集规律,这也是与其他煤种的主要区别。另外,通过研究痕量元素浓度与飞灰颗粒粒径的关系,实验结果也证实了新近提出的“叁模态”分布理论,即从0.0281μm到9.8μm的粒径范围内,颗粒物及痕量元素均可呈现出“叁峰”分布,即分别在0.03μm～0.7μm粒径的亚微米粒级、0.7μm～3.0μm粒径的细颗粒以及3.0μm粒径以上的粗颗粒叁种模态均发生较明显的富集行为。“叁模态”理论贯穿于本文,重点分析比较了飞灰颗粒物与痕量As、Cr“叁模态”分布的形成原因、各自规律及相互影响,是对飞灰颗粒富集痕量元素行为更进一步认识。其中,研究重金属在中间模态的富集行为,对深入探讨燃煤飞灰颗粒富集重金属机理有着重要意义,也将成为今后工作的重点。
王超[5]2015年在《燃煤细颗粒物及痕量元素排放控制特性的试验研究与现场测试》文中研究说明燃煤发电是我国最主要的发电形式。煤粉的燃烧会产生诸多污染物,其中,颗粒物与痕量元素污染越来越受到社会的普遍关注。近年来,大量燃煤电厂新技术和新设备的开发和应用会对这两种污染物的排放和控制特性产生影响。针对这一现状,本文首先在实验室研究了富氧燃烧条件下高浓度H2O、 SO2和HC1对燃煤细微颗粒物和痕量元素排放和控制特性的影响,继而又通过现场测试研究了两者在电厂烟道沿程的变化特性以及低温省煤器对电厂静电除尘器(ESP)减排上述两种污染物的影响。具体的实验方法和主要研究结论如下：(1)在高温沉降炉中进行了富氧燃烧条件下煤粉的燃烧实验,研究了富氧燃烧条件下高浓度CO2、 H20和SO2对燃煤颗粒物的生成特性以及痕量元素分布特性的影响。研究结果表明,相比于空气燃烧,富氧燃烧可明显降低颗粒物生成量以及痕量元素挥发总量,但会提高颗粒物中痕量元素含量；富氧燃烧条件下高浓度H2O可明显促进颗粒物的生成以及痕量元素向颗粒物的迁移,但会降低颗粒物上痕量元素的含量;富氧燃烧条件下,高浓度SO2不会对颗粒物的生成量造成明显影响,但能够在一定程度上降低颗粒物中痕量元素的总量和含量。(2)在高温沉降炉中进行了富氧燃烧条件下高岭土对燃煤细微颗粒物PM0.2(空气动力学直径小于0.2μm的颗粒)的脱除以及吸附Na蒸气的实验。本研究通过颗粒物实验表征了高浓度H2O和HCl对高岭土作用效果的影响,并依据Na蒸气吸附实验以及热力平衡计算结果详细阐释了高浓度H20和HCl对高岭土作用机理的影响。结果表明,H2O能够提升Na蒸气的迁移以及与高岭土反应的速率,从而促进高岭土对Na蒸气的吸附；高浓度H2O的添加会使高岭土对PM0.2减排的绝对量增大,但会减小其减排的比例；HCl能够促进碱金属和碱土金属的挥发,并抑制这些元素与高岭土之间的反应,从而减弱高岭土的作用效果。上述H2O和HCl的相关影响机理也适用于高岭土对Pb、 Cd等痕量元素的吸附。(3)采用承重撞击器(DGI)系统对国内某220MW电厂选择性催化还原设备(SCR)入口、ESP入口和烟气脱硫设备(FGD)入口的颗粒物进行了采样,以研究烟道沿程颗粒物的粒径分布和主要化学分成的变化特性以及痕量元素的迁移特性。研究结果表明,相比于SCR入口,ESP入口的超微米颗粒物有较为明显的减少；在烟道沿程,颗粒物上S的浓度会逐渐升高,与之相反,Al和Si的浓度会逐渐降低；在烟气由SCR入口到ESP入口的过程中,As、 Cd、 Cr和Pb由气态变为颗粒态的量分别占其元素总量的26%、16%、12%和11%；煤粉燃烧过后,绝大部分痕量元素存在于ESP飞灰中,未被ESP捕获的痕量元素所占比例极小；未被ESP捕获的挥发性痕量元素在PM10(空气动力学直径小于10μm的颗粒)各粒径段中的质量随着粒径的减小而增大,而难挥发痕量元素的质量分布则与颗粒物的质量分布相对应。(4)采用低压撞击器(LPI)和DGI系统对国内某660MW电厂进行了颗粒物采样,研究了低温省煤器对ESP脱除颗粒物和痕量元素的影响。结果显示,低温省煤器能够大幅提升ESP的工作效率,进而明显减少ESP出口颗粒物的质量；低温省煤器能够提高ESP对次量元素的捕获效率,提升效果随着元素挥发性的增强而减弱,与此同时,低温省煤器也能减少ESP出口痕量元素的排放量；低温省煤器能够在一定程度上减小PMo.2-0.5(空气动力学直径为0.2-0.5μm的颗粒)中As、 Cd、 Cr和Pb的相对富集因子。
吕当振[6]2010年在《O_2/CO_2燃烧方式下煤中S析出行为及其与Ca相互作用机制研究》文中指出目前燃煤发电仍然主导着我国70%的电力供应,而煤燃烧是SOx、NOx、颗粒物以及温室气体CO_2等污染物的最主要排放源之一,因此大力开发高效、清洁燃煤技术对国家可持续发展和能源安全具有重大意义。O_2/CO_2燃烧技术是近年来国际上公认的煤的清洁、高效利用技术,特别是温室气体CO_2减排的一项关键技术。研究表明O_2/CO_2燃烧能同时实现对CO_2、SO_2、NOx、颗粒物、痕量元素等多种污染物协同控制,因此开展这方面的研究具有重要的科学和实际意义。本文系统综述了国内外O_2/CO_2燃烧方式下煤基础燃烧特性,包括传热传质、着火和燃尽,污染物释放等方面研究,重点阐述了该燃烧方式下SO_2生成与控制研究现状。论文从O_2/CO_2燃烧前热解过程中硫前驱物形成与转化入手,借助于实验室立式热天平和沉降炉等实验系统,针对SOx生成与控制,系统地研究了O_2/CO_2燃烧方式下钙基脱硫剂煅烧、烧结与硫化特性；同时针对电厂锅炉机组中可吸入颗粒物的的生成与排放问题,进一步研究了炉内喷钙脱硫对气态硫和可吸入颗粒物PM_(10),尤其是亚微米颗粒物PM_1的协同控制,主要内容如下：首先研究了CO_2气氛下煤中硫赋存形态对硫迁移与转化的影响。O_2/CO_2燃烧方式下,N_2替代为CO_2,气氛的改变对硫前驱物生成有着重要影响,同时热解脱挥发份过程中硫的前驱物对燃烧过程中SOx生成与排放至关重要。实验结果表明：两种关键中间活性基团SH~*和active S分别来自煤中有机硫和无机硫(FeS_2)热分解过程。SH~*活性基团倾向与煤焦有机官能团反应生成H_2S,COS,和Sn分子；同时还与煤焦反应生成char-S,固定在煤焦中；而活性基团active S来自黄铁矿分解,与煤焦中有机官能团反应生成气体小分子SO_2,COS,同时还与煤焦本身反应生成新生有机硫,固定在煤焦中。此外煤中矿物强烈影响中间活性基团SH~*和active S的迁移和转化；其次研究了O_2／CO_2燃烧方式下燃烧工况对石灰石煅烧和烧结特性的影响。相对于传统O_2/N_2气氛,O_2/CO_2气氛下石灰石起始分解温度升高,表观活化能增大,这不仅延迟了石灰石分解而且延长了分解时间,从而缩短了烧结时间,减缓了烧结进程,改善了煅烧产物CaO孔隙结构,保障了良好的脱硫活性,使得SO_2和O_2更容易进入脱硫剂内部反应,有利于深化脱硫；温度与时间对石灰石煅烧与烧结是同时作用的,温度越高,煅烧反应速率越快,烧结也随着加快,在900-1000℃温度区间内存在一个最佳脱硫温度点,此时CaO比表面积和孔隙率最大；此外借助于烧结动力学理论计算发现,当石灰石分解结束时,停留时间的延长使得煅烧产物CaO晶粒尺寸增大,烧结变得更加严重；相比于传统O_2/N_2燃烧,气氛对石灰石煅烧和烧结的影响是显而易见的,O_2/CO_2燃烧方式能够有效地减缓烧结,为煅烧产物CaO提供良好的孔隙结构,进而为后续的脱硫提供有利条件；然后研究了硫化机理对石灰石脱硫效率和钙转化率的影响。与传统O_2/N_2气氛下的间接硫化CaO-SO2机理不同,O_2/CO_2燃烧方式下石灰石脱硫受直接硫化CaCO3-SO2和间接硫化CaO-SO2机理共同控制。实验结果表明,O_2/CO_2气氛下CaSO4产物层表面呈现多孔结构,脱硫效率和Ca转化率明显高于传统O_2/N_2气氛。为了更加接近实际燃煤炉内喷钙脱硫过程,借助于沉降炉研究了炉膛温度、气氛、Ca/S对炉内喷钙脱硫效率和钙利用率的影响。实验表明O_2/CO_2燃烧方式下炉内喷钙脱硫具有更高的脱硫效率和适应更高和更宽的温度范围；最后研究了炉内喷钙对协同脱除SO_2和可吸入颗粒物中硫的影响。S是亚微米颗粒物重要的组成成分之一,通常以SO_3、硫酸、亚硫酸或硫酸盐的形式存在于亚微米颗粒表面。通过添加石灰石可以与颗粒物表面硫反应生成颗粒较大的CaSO4,使得颗粒物尺寸向大粒径方向移动,进而显着降低亚微米颗粒物排放量,从而有效地控制了可吸入颗粒物的排放。实验结果表明：温度和氧浓度对炉内喷钙过程中颗粒物排放量的影响是通过煤焦颗粒表面温度、局部气氛以及石灰石反应活性共同实现的。随着温度的升高,亚微米颗粒物和可吸入颗粒物生成量先减小后增加；而随着氧浓度的升高,亚微米颗粒物生成量先减小后增加,而可吸入颗粒物生成量一直增加。此外相对于传统O_2/N_2气氛,O_2/CO_2燃烧方式下炉内喷钙对可吸入颗粒物和亚微米颗粒物的减排率都更高；同时亚微米颗粒物中硫与脱硫剂反应生成CaSO4转移到超微米颗粒物中,使得超微米颗粒物比例增加,这将有利于电厂静电除尘器脱除。
赵海波[7]2007年在《颗粒群平衡模拟的随机模型与燃煤可吸入颗粒物高效脱除的研究》文中提出可吸入颗粒物(空气动力学直径小于10μm的颗粒物,简称为PM或PM10)已经成为大气环境污染的突出问题.由于PM的微观性和其生成、生长和演变所经历的复杂物理化学过程,无论是对其的采样和物理化学特征分析、在燃烧过程中的形成机理和微尺度动力学演变规律,还是在自然条件和外加条件下的非线性和非稳态运动规律、各种高效捕集策略的设计和优化等方面,人们都缺乏足够的认识,特别是缺乏相关的理论描述和定量描述.本文正是在此背景下,为燃煤PM复杂的动力学演变过程(包括碰撞、凝并、破碎、冷凝/蒸发、成核和沉积等动力学事件)构建颗粒群平衡模拟随机模型的完整数值模拟体系结构,并以此为平台对静电除尘器和湿式除尘器的除尘过程、自然环境中PM的干沉降和湿沉降过程进行颗粒群平衡模拟,对这些除尘机理进行深入分析,最终以此为基础对两种高效PM除尘技术(静电增强湿式除尘器和静电布袋混合除尘器)进行可行性分析和运行优化,为其工业化应用提供理论基础和技术指导.本文的研究成果包括:(1)零维颗粒群平衡模拟的随机算法本文引入“加权虚拟颗粒”概念而发展了一种全新的零维颗粒群平衡模拟随机算法——多重Monte Carlo (Multi-Monte Carlo, MMC)算法.该算法具有时间驱动Monte Carlo (MC)、常数目法和常体积法的特点,由于跟踪数目较少的虚拟颗粒群而具备适用于工程计算的计算代价,由于保持恒定的虚拟颗粒总数目而具有稳定的计算精度,由于保持恒定的计算区域体积和基于时间驱动技术而具有与两相湍流模型无缝耦合的扩展性.特殊工况下MMC算法结果与相应的理论分析解之间的良好吻合,证明该算法能够以较高计算精度和计算效率描述初始单分散性或多分散性颗粒群工况、单动力学事件或复合动力学事件工况等.本文首次建立了MC算法对颗粒尺度分布时间演变过程描述精度的定量评判方法.以此为基础,定量比较了时间驱动直接模拟MC、阶梯式常体积法、常数目法和MMC算法对于各种动力学事件的描述精度,并定性分析了各种MC数值误差的来源和计算代价的主要贡献源.针对MMC算法所表现的“常数目误差”,通过建立“异数目权值虚拟颗粒群策略”以及相应的“异数目权值虚拟颗粒凝并准则”、在时间驱动MC中引入接受-拒绝法来数值实现标准Markov过程、发展“常数目方案”和“阶梯式常数目方案”来恢复虚拟颗粒数目等手段,对MMC算法进行改进.多种MC算法之间的定量比较表明,改进的MMC算法已经成为时间驱动MC中计算精度和计算效率最高的算法之一.基于事件驱动MC对解藕误差的免疫及高计算精度和效率的认识,本文发展了另外一种全新的零维颗粒群平衡模拟随机算法——事件驱动常体积(EDCV)法.该算法仍然引入“加权虚拟颗粒”的概念和保持常体积特征,并把“等数目权值虚拟颗粒群策略”和“异数目权值虚拟颗粒群策略”、累积概率法和接受-拒绝法、“常数目方案”和“阶梯式常数目方案”以及“重整方案”等技术统一在一个框架下.通过对多种主流MC的定量比较,证明EDCV法成为目前零维颗粒群平衡模拟中计算精度和计算效率最高的随机算法之一.(2)多维颗粒群平衡模拟的随机算法通过把描述颗粒动力学演变的改进MMC算法与描述两相湍流场的欧拉-拉氏模型的无缝耦合,首次发展了一种多维颗粒群平衡模拟的随机算法——多维MMC算法.该算法引入网格划分技术和设置合适的时间步长,采用随机过程来判断碰撞/凝并等动力学事件的发生、寻找碰撞/凝并伙伴、建立碰撞动力学等.对细微颗粒流和粗重颗粒流中颗粒碰撞和凝并过程进行了数值模拟,模拟结果与直接数值模拟(DNS)结果实现定量上的较好吻合,证明所构建的多维多重Monte Carlo算法为四向耦合的两相湍流模型和多维颗粒群平衡模拟提供一个高精度和高效率的数值描述方案.采用所发展的MC算法考察了轴对称突扩通道有旋气固两相流中颗粒碰撞对于两相流场的影响,发现颗粒之间的相互碰撞使得颗粒速度和雷诺应力重新分配并趋于各向同性,而颗粒湍动能及颗粒-流体脉动速度关联降低.(3)传统除尘装置和自然环境对PM的除尘机理研究为了理解外加条件对PM动力学特性的作用机理,采用事件驱动常体积法对典型的静电和湿式除尘器进行了颗粒群平衡模拟.发现静电力与惯性力的相互竞争导致0.1~1μm的细微颗粒难以被静电除尘器捕集,而布朗扩散和惯性碰撞机制对0.1~1μm区间颗粒物影响最小也导致其难以被湿式除尘器的液滴所捕集.对300MW燃煤锅炉配备的静电除尘器进口和出口烟尘颗粒进行现场采样,并进行实际静电除尘器的颗粒群平衡模拟,模拟结果和是试验结果达到定量的吻合.为了描述从除尘器逃逸出来的PM在自然环境中的沉降过程,并借鉴大自然的自身净化机制,采用多重Monte Carlo算法对自然环境中PM的干沉降和湿沉降过程进行数值模拟.发现大自然对0.3μm附近的中等尺度颗粒物难以自身净化,降雨量的增加有利于各种尺度颗粒物的湿去除,而雨滴几何平均尺度越小、雨滴几何标准偏差越小,越有利于小尺度和中等尺度颗粒物的湿去除,但稍稍不利于大尺度颗粒物的湿去除.(4)高效PM除尘技术的可行性分析和运行优化通过对自然条件和外加条件下PM动力学演变规律的认识,采用复合外加条件提高PM的除尘效率.对两种高效PM除尘技术(静电增强湿式除尘器和静电布袋混合除尘器)进行了颗粒群平衡模拟,并以此为基础对这些除尘技术进行了可行性分析.模拟结果表明两种除尘技术均可能达到99%以上的整体质量除尘效率和整体数量除尘效率.对静电增强湿式除尘器的优化运行分析表明,增大含尘气流输运速度或减小液滴喷射速度、增大液气比或液滴荷质比、减小液滴几何平均尺度和几何标准偏差(使得喷雾液滴越细和越均匀),可以提高该种除尘器对PM的除尘效率.
王春梅[8]2004年在《煤燃烧超细颗粒物生成与控制的实验研究》文中研究表明超细颗粒物(PM2.5)是目前我国城市大气环境的首要污染物。煤燃烧产生的超细颗粒表面富集了部分痕量重金属元素,进入大气后,对环境的危害更大。超细颗粒物的生成机理和排放控制是我国面临的亟待解决的问题。本文对煤燃烧超细颗粒物的生成机理和排放控制进行了系统的实验研究,探讨煤种和燃烧温度对超细颗粒物生成和排放量的影响,验证钛吸附剂对超细颗粒物生成和团聚的促进作用,以及对煤燃烧过程中痕量元素砷的释放规律和污染性抑制进行了分析。实验结果表明随着燃烧温度的升高,超细颗粒物的排放量是趋于增加的,并且随着S含量的增加,超细颗粒物的排放量也是呈增长的趋势。煤燃烧飞灰粒子的粒度分布呈典型的双峰分布,实验分析发现超细颗粒物不仅是金属元素通过气化成核形成,并通过冷凝和团聚过程长大,还发现超细颗粒物的形成主要是高温的C粒表面,分散的熔融的Si、Al化合物不断聚集,成核、凝聚,在C粒表面形成球形颗粒,随着C粒的不断燃烧,这些表面形成的灰粒在离心力的作用下,从C粒表面脱落,形成大量的超细颗粒物。钛吸附剂可以有效抑制超细颗粒物的生成,这是由于吸附剂在燃烧的高温条件下具有较大的表面积,可以有效地吸附重金属元素蒸气,形成较大粒度的吸附剂-重金属元素聚团。但是吸附剂的效力受温度的影响很大,实验发现钛吸附剂在850～1100℃吸附效果最好,并能有效的控制烟气中As的排放。利用实验和热力学平衡模拟分析了痕量元素As在热场中的转化迁徙规律,模拟结果与实验结果一致,即随着温度的升高,As的排放量增加。在还原气氛下,在1300~1600K温度范围内,As在气相的含量由1300K时的51.82%升高至1600K时的97.28%,而在氧化物熔融体中的含量只有0.19%。在氧化气氛下,在1300K时As在气相中的含量为1.48%,在1400K升高为11.26,在1600K升高68.43%,在1900K时升高为98.79%,而在还原性气氛中1300~1600K可以预测48.48~2.72%的As在凝聚相中。
纪明俊[9]2013年在《高灰熔点煤燃烧细微颗粒物生成及控制实验研究》文中研究表明燃煤颗粒物是大气可吸入颗粒物的重要来源之一,危害人体健康。淮南是我国重要的能源电力基地之一,淮南煤作为高灰熔点煤的典型代表,深入研究其矿物分布特征及其在燃烧过程中的转化行为,探讨配煤、添加剂对淮南煤燃烧细微颗粒物生成的影响,对于研究高灰熔点煤燃烧细微颗粒物生成及排放控制具有重要意义。本文利用计算机控制扫描电镜(CCSEM)分析了高灰熔点煤(淮南煤)的矿物种类、含量、粒度分布,并对内在矿物和外在矿物进行了区分；在滴管炉中分别进行了高灰熔点煤(淮南煤)单煤燃烧、与低灰熔点煤配煤燃烧、淮南煤与添加剂的混合燃烧实验,产生的细微颗粒物用低压撞击器(LPI)进行收集,采用高分辨率透射电子显微镜(HRTEM-EDS)、CCSEM、扫描电子显微镜(SEM-EDS、X射线荧光光谱(XRF)等对收集的细微颗粒物进行分析,考查了高灰熔点煤(淮南煤)单一燃烧无机矿物向细微颗粒物的转化行为,分别探讨了低灰熔点煤配煤、添加剂对高灰熔点煤(淮南煤)燃烧细微颗粒物生成的影响；最后,利用合并-破碎模型,对高灰熔点煤(淮南煤)与添加剂混合燃烧细微颗粒物的粒度分布和化学组成进行了模拟计算。主要内容如下：高灰熔点煤(淮南煤)中矿物主要由高岭石、石英、蒙脱石、未知矿物(成分更为复杂的硅铝酸盐矿物)组成,粘土矿物和石英约占到矿物总量的85%以上,其灰熔融温度大于1500℃。淮南煤中内在高岭石和外在高岭石含量接近,内在石英和外在石英含量也接近；选用的配煤HT煤中高岭石、石英含量相对较少,高岭石和石英约占到矿物总量的60%,而方解石、白云石和黄铁矿含量较高,约占到矿物总量的21%,其灰熔融温度在1278℃左右。矿物颗粒的粒度对燃煤细微颗粒物的形成有重要的影响。淮南ZJ、XQ煤与低灰熔点煤HT煤中<1.0μm的外在矿物含量分别约为5.95%、2.00%、1.86%；淮南ZJ、XQ煤与HT煤中1.0μm-2.5μm的外在矿物含量分别约为15.09%、5.52%、4.44%；淮南ZJ、XQ煤与低灰熔点煤HT煤中<1.0μm的内在矿物含量分别约为3.67%、5.79%、6.20%；淮南ZJ、XQ煤与HT煤中1.0μm-2.5μm的内在矿物含量分别约为13.86%、14.52%、17.29%,矿物颗粒粒度分布的差异进一步表明了煤中不同的矿物分布特征。高灰熔点煤(淮南煤)单一燃烧排放的细微颗粒物有一个双峰分布,大约分别在0.05μm和2.5μm。高灰熔点煤(淮南煤)单一燃烧排放的PM1和PM2.5浓度均高于外地HT煤燃烧排放的PMl和PM2.5浓度,其中淮南ZJ煤燃烧排放的PM1和PM2.5浓度最高,这与淮南ZJ煤中<1.0μm和1.0μm-2.5μm的外在矿物颗粒含量最高有关,一部分细小外在矿物在燃烧过程中可直接转化形成细微颗粒物。高灰熔点煤(淮南煤)燃烧产生的PM1有两种典型的矿物学形态,一是大约由20nm的基本粒子分形聚合形成的粒径≤1.0μm的颗粒,富含易挥发性的元素包括S,P,碱金属元素和少量的难挥发性的元素Si,Fe,由蒸发-冷凝形成；另一种是粒径大约在0.1-0.2μm软化的含Si,A1的单颗粒,由淮南煤中<1.Oμm硅铝酸盐矿物颗粒在燃烧过程中熔融自由释放形成。同样,高灰熔点煤(淮南煤)中一部分1.0μm-2.5μm不纯净的硅铝酸盐矿物也熔融转化形成PN1-2.5。HT煤富含Ca和Fe,灰熔点较低,在燃烧过程中矿物间的融合降低了PM1和PM2.5的生成。与低灰熔点煤配煤燃烧能减少高灰熔点煤(淮南煤)PM1和PM2.5的生成。S,P,Si和Al从亚微米级颗粒转化到PM1+,减少了PM1排放。Ca、Fe、Al和Si从PM1-2.5转化到PM2.5+,减少了PM1-2.5排放。由于Ca和Fe在混煤中浓度较高,在燃烧过程中产生液相量增加,挥发的S,P更容易粘附到铝硅酸盐的粘性表面,形成超微米颗粒物,减少了PM,生成；液相量的增加,矿物颗粒在燃烧过程中碰撞熔融合并的几率增大,亚微米或微米颗粒的熔融合并生成粗颗粒的钙铝硅酸盐、铁铝硅酸盐和钙铁铝硅酸盐,这样Ca、Fe、Al和Si元素从PM2.5转化到PM2.5+,相应PM1和PM1-2.5排放减少。添加Ca基,Mg基,Fe基添加剂均能有效减少高灰熔点煤(淮南煤)煤PM1和PM2.5的生成。高灰熔点煤(淮南煤)与添加剂混合燃烧,导致矿物高温下熔融产生的液相量增加。在燃烧过程中,高灰熔点煤(淮南煤)中细小的Al-Si颗粒分别与添加的Ca基,Mg基,Fe基添加剂发生了反应,熔融形成相应的钙铝硅酸盐、镁铝硅酸盐和铁铝硅酸盐粗颗粒；同时,熔融的钙铝硅酸盐、镁铝硅酸盐和铁铝硅酸盐的颗粒,能捕获蒸发和冷凝形成的亚微米颗粒物,控制和减少了PM1和PM1-2.5的生成。高灰熔点煤(淮南煤)与添加剂混合燃烧显着影响了细微颗粒物的粒度分布。SiO2和Al2O3有一个单峰分布,可能由煤中难挥发性元素直接转化形成,固体-颗粒的模式控制着它们的转化。CaO在PM1中含量很低,表明Ca的蒸发很少,CaO主要与硅铝酸盐反应熔融进入PMl+；而MgO和Fe2O3呈现多峰分布,说明Fe元素的蒸发同Ca元素相比更高。Fe2O3的转化由两个模式控制,一部分与铝硅酸盐反应熔融进入PM1+,一部分经过蒸发、冷凝进入PM1。对于Mg元素,其存在PM1的原因可能是其蒸气吸附在亚微米颗粒上。基于高灰熔点煤(淮南煤)原煤、高灰熔点煤与添加剂混合样、以及燃烧产生细微颗粒物的CCSEM分析数据,利用合并-破碎模型,对高灰熔点煤(淮南煤)与添加剂混合燃烧细微颗粒物的粒度分布和化学组成进行了模拟计算。预测的结果与实验结果的一致性表明：由于添加剂与高灰熔点煤(淮南煤)混合燃烧,导致矿物高温下熔融产生的液相量增加,内在矿物的平均合并率也呈增加的趋势,从而有效减少高灰熔点煤燃烧细微颗粒物的生成。
温存[10]2007年在《氧燃烧方式下矿物质与痕量元素蒸发的研究》文中进行了进一步梳理煤是中国目前及今后相当长一段时期内电站燃料的主体,煤粉燃烧为我们提供必需的热源和电力资源的同时,同时还会产生各种各样的问题,这其中控制重金属的排放已成为当务之急,而锅炉内部由于矿物质的沉积而产生的问题一直困扰着能源领域。氧燃烧方式是目前发现的一种污染综合控制新技术。该种方式是将O2与循环烟气(含高浓度CO2)代替空气作为介质参与燃烧。目前对燃烧技术下矿物质变化和重金属排放的研究还未有过多开展。在沉降炉上对西部煤种DHB和SJT在1200℃以及1400℃进行了氧燃烧动态燃烧实验,对各种工况下所的收集底灰进行了XRD和XRF测试,对颗粒物排放做了研究,探讨不同温度下以及不同燃烧气氛下矿物质的变化行为。在1200℃时煤粉燃烧完全煤灰中所产生的非晶体含量在氧燃烧方式下要低于空气燃烧方式,在氧浓度提高的情况下非晶体含量回升,同等氧浓度下的氧燃烧方式利于缓解锅炉内熔融相的形成,对缓解沉积亦有利;颗粒物排放在同等氧浓度氧燃烧方式下减少,亚微米颗粒物的减少反映了矿物质蒸发的减少,超微米颗粒物的减少反映了煤焦颗粒反应剧烈程度降低,氧浓度的升高使得趋势回升。对实验中反应后的煤灰进行了微波消解并采用ICP-AES对灰中痕量元素含量进行了定量的测试,研究了变氧浓度氧燃烧气氛对痕量元素排放的影响,结果表明氧燃烧方式对痕量元素的排放有一定的抑制作用,抑制程度与具体元素且与其挥发性密切相关,CaO的加入导致煤中As、Se的释放率分别降低,对于Cr基本无影响;Fe2O3的加入使得As、Cr的释放率略有降低。通过热分析动力学的计算可得出纯SeO2挥发和CaSeO4的热分析反应机理函数,氧燃烧气氛使得CaSeO4分解的活化能升高,更难以产生分解挥发。最后通过热力学计算对矿物质以及重金属在两种气氛下的挥发做出了初步预测。
参考文献：
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[8]. 煤燃烧超细颗粒物生成与控制的实验研究[D]. 王春梅. 华中科技大学. 2004
[9]. 高灰熔点煤燃烧细微颗粒物生成及控制实验研究[D]. 纪明俊. 安徽理工大学. 2013
[10]. 氧燃烧方式下矿物质与痕量元素蒸发的研究[D]. 温存. 华中科技大学. 2007