卟啉金属-有机框架在二氧化碳捕获与转化上的应用研究

卟啉金属-有机框架在二氧化碳捕获与转化上的应用研究

论文摘要

近几十年来,气候变暖、海平面上升等全球性气候问题日益严重,对人们赖以生存的自然环境造成了巨大的威胁.为了缓解并最终解决温室效应,多年来人们一直着手研究以二氧化碳(CO2)为主的温室气体的处理方法.CO2捕获和转化是一项新的技术,将捕获得到的CO2直接转化成甲酸、甲醇、甲烷等小分子有机物或药物中间体等高附加值的化合物.卟啉金属-有机框架(PorphyrinMetal-OrganicFrameworks,PMOFs)是一种基于卟啉配体和金属节点的多孔配位框架材料.卟啉配体具有良好热稳定性、化学稳定性以及优异独特的光学性能,结合MOFs框架的多孔性带来的对CO2等气体分子的良好吸附性,使得PMOFs在CO2捕获与转化上具有巨大的潜力.首先,介绍了PMOFs合成中常用的构筑策略,包括拓扑导向、柱层策略以及金属-有机笼策略.然后,根据次级结构基元对常见的PMOFs结构进行系统分类,包括基于低价态金属离子、桨轮状M2(COO)4、金属-氧无限长链和硬酸金属-氧簇四类,叙述了各类PMOFs的结构特性和稳定性.随后,通过一些代表性的实例分类总结了PMOFs在CO2捕获与转化上的应用,包括CO2的捕获、环加成反应、光催化反应和电催化反应.最后,总结了PMOFs在四大类应用中具有的优势与挑战,并展望了PMOFs在CO2捕获与转化中的机遇和发展前景.

论文目录

  • 1 引言
  • 2 PMOFs构筑策略
  •   2.1 拓扑导向
  •   2.2 柱层策略
  •   2.3 金属-有机笼策略
  •   2.4 小结
  • 3 PMOFs结构分类
  •   3.1 基于低价态金属离子的结构
  •   3.2 基于M2(COO)4桨轮状SBU的结构
  •   3.3 基于金属-氧无限长链的结构
  •   3.4 基于硬酸金属-氧簇的结构
  •   3.5 小结
  • 4 PMOFs在CO2捕获与转化上的应用
  •   4.1 PMOFs在CO2捕获上的应用
  •   4.2 PMOFs在CO2转化上的应用
  •     4.2.1 CO2环加成反应
  •     4.2.2 CO2光催化反应
  •     4.2.3 CO2电催化反应
  • 5 结语及展望
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 陈之尧,刘捷威,崔浩,张利,苏成勇

    关键词: 卟啉金属有机框架,捕获与转化,环加成反应,光还原,电还原

    来源: 化学学报 2019年03期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 化学,环境科学与资源利用

    单位: 中山大学化学学院

    基金: 国家自然科学基金(Nos.21773314,21720102007,21821003,21890380),广东省自然科学基金(No.S2013030013474),广州市科技计划项目(Nos.201707010168,201504010031),中央高校基本科研业务费专项基金(Nos.161gjc68,171gjc12)资助~~

    分类号: O641.4;X701

    页码: 242-252

    总页数: 11

    文件大小: 5194K

    下载量: 152

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