一、Average life of oxygen vacancies of quartz in sediments(论文文献综述)
赵松[1](2021)在《黏土矿物表面多环芳烃转化形成环境持久性自由基的机理及其稳定性研究》文中指出环境持久性自由基(Environmental Persistent Free Radicals,EPFRs)具有较强的顺磁稳定性,可诱发生物系统氧化应激反应,被认为是一类新型环境风险物质。以往有关EPFRs的报道主要集中于工业焚烧飞灰、大气颗粒物和低温热解碳基材料等,而有关污染场地土壤中EPFRs形成过程与稳定机制的研究较少。有报道指出,土壤中EPFRs的形成与有机污染物的转化过程有着密切的关系。在众多有机污染物中,多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)是土壤中广泛存在的一类持久性有机污染物。有关PAHs在土壤中的环境行为与迁移转化过程已成为土壤学和环境科学领域关注的焦点。以往的研究主要聚焦于土壤中PAHs的微生物转化过程,而往往忽略了PAHs在土壤中的非生物转化,该过程与土壤中黏土矿物、金属氧化物和有机质等活性组分有关。其中,黏土矿物以其独特的纳米层状结构和表面理化性质引起广泛的关注,已有的研究证实,黏土矿物是多种有机污染物赋存和转化的重要“场所”。然而,前期有关黏土矿物表面PAHs的非生物转化过程与机制认识不足,对其转化过程中是否会促使毒性中间体—EPFRs的形成还鲜有报道。为此,本论文系统研究了PAHs-黏土矿物体系中电子传递与污染物转化过程,分析了PAHs类型、黏土类型、黏土表面理化性质、以及环境条件对PAHs向EPFRs转化过程的影响,进一步探讨了PAHs/黏土矿物表面EPFRs的形成机制及其环境稳定性。该研究为污染土壤中PAHs的环境行为及污染控制技术提供新的认知。本论文主要的研究内容和结果如下:(1)黏土矿物表面PAHs的非生物转化过程研究选取具有不同分子结构的PAHs(蒽、菲、芘、苯并[a]蒽和苯并[a]芘)作为模型化合物,探究了黏土矿物类型及其表面性质(如表面金属离子的类型)对PAHs转化速率的影响。结果表明,不同类型黏土矿物对PAHs的转化存在差异性,其中含有相同过渡金属离子的蒙脱石对PAHs的转化速率高于高岭石、伊利石等非膨胀性黏土。具有较低氧化电位和电离势(Ionization Potential,IP)的PAHs在黏土表面易发生转化,其中苯并[a]芘在Fe(III)-蒙脱石表面反应2 d的转化率可以达到~98%。黏土表面吸附态阳离子的类型对PAHs的转化效率有着较大的影响,结果显示:Fe(III)>Cu(II)>Ni(II)>Co(II)>Zn(II)>Na(I)。在此基础上分析了有/无光照和水分含量等环境条件对PAHs转化的影响。结果表明,光照和相对湿度≤33%的环境条件有利于PAHs的转化。通过傅里叶变换红外光谱(Fourier transform infrared spectroscopy,FTIR)、紫外漫反射和气相色谱质谱联用仪(Gas chromatography mass spectrometry,GC-MS)等表征分析发现PAHs在黏土矿物表面的转化过程与电子传递有关,其降解产物主要包括醌基化的PAHs衍生物。(2)建立了PAHs/黏土矿物表面EPFRs的提取方法EPR测定方法的建立是有效获取PAHs-黏土矿物体系中EPFRs信息的基础。针对固相EPR测定存在其它顺磁组分(元素)对测定结果干扰大的问题,本论文提出了通过有机溶剂萃取后测定的方式。然而,溶剂类型和提取方法会直接影响到EPFRs的萃取效率,存在EPFRs萃取不完全或萃取过程引起自由基淬灭等问题,造成实测值低于实际水平的现象。基于此,我们模拟PAHs污染土壤样品,对溶剂的种类、提取的方法、提取的时间等条件进行了筛选和优化,结果表明,丙酮或二氯甲烷/丙酮的混合溶剂可以有效地提取PAHs-EPFRs,且EPFRs的提取效率随超声强度和超声时间的增加而减小。提取后EPFRs在溶剂中的环境稳定性均呈现出两个过程,即快速衰减过程(0-5 h)和缓慢衰减过程(5-50 h),且在提取后的5 min内衰减率<5%。基于以上结果,针对土壤或黏土矿物中EPFRs的测定,提出了“低频率超声+溶剂选择+快速EPR液体分析”的方式,从而提高了固相样品中EPFRs测定数据的准确性。(3)揭示了PAHs/黏土矿物表面EPFRs的形成过程与机制研究通过探究PAHs分子结构、黏土矿物类型及其表面理化性质对PAHs转化形成EPFRs的影响,分析EPFRs变化趋势和PAHs转化产物,结合光谱学方法和密度泛函理论(Density functional theory,DFT)结果,揭示黏土矿物表面PAHs-EPFRs的形成过程与机制。结果表明,PAHs的离域能越小越易在黏土矿物表面转化形成EPFRs;且Fe(III)-蒙脱石上PAHs转化形成EPFRs的比例远高于Fe(III)-伊利石和Fe(III)-高岭石。苯并[a]芘/蒽在含有较高氧化电位金属离子(如Fe3+、Cu2+等)的蒙脱石表面能够形成EPFRs。结合DFT和PAHs转化产物的结果,提出了黏土矿物表面EPFRs的形成机理:黏土矿物表面交换性阳离子与PAHs首先形成的“Cation-π”与黏土矿物发生键合作用,且阳离子具有较强得电子能力(E0≥-0.280 V(versus NHE))、PAHs具有供电子能力(IP<7.5 e V)的情况下,电子便由PAHs转移给表面阳离子,在黏土矿物表面形成PAHs-EPFRs并稳定下来,该自由基亦可进一步与小分子物质(如H2O/O2)反应形成新的自由基中间体或终产物。(4)环境条件对PAHs/黏土矿物表面EPFRs形成和稳定性影响水分含量、光照等环境条件是土壤PAHs非生物转化的关键影响因素。这些环境因素同样影响黏土矿物表面PAHs-EPFRs的形成和衰减过程。研究发现光照是影响EPFRs累积的关键因素,光照一方面促使黏土表面电子从PAHs向活性位点的转移,从而加速EPFRs的形成,另一方面无机矿物(或土壤有机质)表面光催化产生的活性氧(Reactive oxygen species,ROS)可氧化EPFRs而加快其衰减。温度也表现出与光照相似的规律。当水分含量>97%时会抑制黏土矿物表面EPFRs的形成。总的来说,环境因素通过作用于土壤颗粒表面电子传递过程,从而影响EPFRs的形成速率、累积丰度以及衰减趋势。(5)PAHs/黏土矿物表面ROS的形成及毒理浅析PAHs/黏土矿物体系中形成的EPFRs会诱导具有氧化应激效应的ROS生成,进而对生物体或人体细胞产生致毒作用。采用自旋捕获技术分析了PAHs/黏土矿物体系中ROS的形成,发现有·OH、H2O2和超氧自由基(O2·-)的形成,且O2·-含量大于·OH,进一步通过抑制试验证实EPFRs将电子先传递于O2,进而形成各类ROS的过程,且随着PAHs老化时间的增加呈现先增大后减小的趋势,与EPFRs的变化趋势较为一致。这一结果证实了有机污染土壤中EPFRs同样可诱导ROS的形成。进一步通过毒理研究发现,发光细菌和GES-1细胞暴露于PAHs/黏土矿物体系后表现出明显的致毒效应,且毒性的变化趋势与ROS和EPFRs的变化过程一致。这些结果证实EPFRs和ROS的生成是引起生物体致毒的主要原因,同时表明携带EPFRs的矿物颗粒对生物体细胞较其母体化合物(即PAHs)产生更大的毒性。
陈桥[2](2021)在《损伤及修复的熔石英光学元件的缺陷研究》文中研究指明在高功率固体激光装置中,熔石英光学元件的激光诱导损伤是急需解决的问题之一,元件损伤阈值和损伤增长阈值的不足严重制约了相关科学研究的发展,同时也大大提升了相关科学装置的成本。对已损伤的光学元件进行修复再利用,可以在一定程度上降低装置的建设和运行成本,有助于相关科学研究的稳步推进。深入了解熔石英光学元件的损伤机制,有助于改进生产工艺,提升元件的损伤阈值。本文主要利用拉曼、红外、荧光光谱等手段对损伤及修复后的熔石英光学元件中的缺陷类型、缺陷分布、缺陷相对含量与损伤阈值的关系进行了较系统的研究,并在此基础上设计、搭建了适用于大尺寸熔石英光学元件的无损快速拉曼光谱扫描分析系统。全文共分为六章:第一章,介绍了熔石英材料的基本性质,结构和缺陷特点,激光诱导损伤,损伤阈值测量方法,材料的处理和损伤修复以及相关领域的研究进展。第二章,简单介绍了拉曼光谱、红外光谱、荧光光谱、扫描电子显微镜等适用于熔石英光学元件的表征方法和技术。第三章,采用激光拉曼光谱和红外光谱等手段表征了熔石英光学元件在损伤修复前后的结构特点;对损伤修复前后的熔石英光学元件进行损伤阈值对比分析。根据实验结果,CO2激光通过加热熔融或蒸发的方式对熔石英光学元件的损伤点进行有效修复,通过调控CO2激光的参数实现对熔融修复区域的退火处理,可以有效改善残余应力问题。第四章,采用荧光光谱方法对损伤,修复的熔石英光学元件对应区域进行了表征,并分析了其缺陷特性。通过分析对比荧光光谱和损伤阈值的依赖关系,总结出熔石英材料的缺陷总含量和特征缺陷含量对损伤阈值的影响。第五章,以拉曼光谱技术为基础,通过细化其对熔石英材料的表征方法和细节,设计搭建了针对大尺寸熔石英光学元件的拉曼光谱无损快速检测系统。第六章,对以上研究结果做了总结。
杨仕玲[3](2020)在《低温等离子体-纳米后催化协同降解挥发性有机化合物基础研究》文中研究指明挥发性有机化合物是大气污染物的主要来源之一,新兴的等离子体催化技术能够利用等离子体的高反应活性、催化剂的高选择性以及二者的协同效应,从而高效降解挥发性有机化合物。而等离子体后催化技术将催化剂置于等离子体区域下游,可以催化转化等离子体长寿命活性物种,并且放电区域等离子体反应和催化剂表面催化反应相对独立,反应路径容易拓展和优化,更适合商业化应用。等离子体后催化技术在常温下处理低浓度大流量的气体污染物时,面临降解效率和能量效率难以平衡以及反应选择性和稳定性有待提升等问题,限制了其大规模工业化应用。从等离子体反应角度看,等离子体放电产生的短寿命活性物种会直接与挥发性有机化合物反应,并且放电会持续消耗能量,直接决定了等离子体后催化过程的能耗。从催化反应角度看,催化剂会将长寿命活性物种转化为活性氧,从而深度氧化吸附的挥发性有机化合物和反应中间产物。上述微观过程会直接影响等离子体后催化的宏观性能,但目前缺乏系统全面的描述和调控。本论文通过实验手段开展低温等离子体-纳米后催化协同降解挥发性有机化合物基础研究。首先,研究等离子体微观放电行为与等离子体长寿命、短寿命活性物种、反应中间产物分布以及宏观性能的关联机制。其次,针对等离子体后催化反应的特点,定向设计和调控催化剂微观形貌、载体纳米结构以及催化反应条件,改善催化剂形貌结构特性以强化室温下纳米催化反应,优化高气体流速下气体在催化剂表面的流动扩散和催化反应,进而提高降解效率、能量效率、产物选择性和反应稳定性。本文的具体研究内容和主要结论如下:第一,通过对放电参数和气体参数进行调控来改变输入能量密度,研究等离子体微观放电行为与等离子体物种分布以及宏观性能的联系。研究表明,提高放电电压,输入能量密度会显着增大,导致微放电的数量和强度增大,产生更多等离子体活性物种,从而提高甲苯降解效率、二氧化碳选择性和碳平衡,但由于热量耗散加剧,能量效率会下降。而增大气体流量会使输入能量密度显着下降,削弱放电强度,导致等离子体活性物种生成的数量减少。与此同时,气体污染物分子与等离子体活性物种之间碰撞的可能性降低,导致甲苯降解效率、二氧化碳择性和碳平衡显着下降,但等离子体活性物种能被更充分地利用,使得能量效率明显提高。第二,通过调控催化剂的微观形貌在实心海胆和空心海胆之间转变,探讨气体在催化剂表面吸附和催化过程的优化策略。结果表明,对比实心海胆结构,空心海胆结构可以增大催化剂与气体的接触面积并延长气体在催化剂表面的停留时间,而开放式大孔结构可以促进高流速下气体在催化剂表面的扩散和吸附过程。同时,空心海胆结构能够提高表面氧空位数量和低温还原性,促进臭氧催化转化成活性氧。因此,空心海胆结构较实心海胆结构的催化性能有全面提升。空心海胆二氧化锰相比实心海胆二氧化锰表现出更优异的甲苯降解效率、能量效率、二氧化碳选择性和碳平衡,分别提升16%、18%、25%和16%。由此可见,空心海胆结构可以显着强化挥发性有机化合物降解。第三,通过构筑三维多级纳米结构催化剂载体,研究在高气体流速下同时实现超低压降和高催化性能。以大孔泡沫镍作模板制备三维垂直石墨烯泡沫(Vertical graphene foam,VG foam),并与还原氧化石墨烯(Reduced graphene oxide,rGO)和活性炭(Activated carbon,AC)作对比。一方面,VG foam的三维大孔结构可以明显减少气体流动阻力,在气体流速和床层重量相同的情况下,VG foam的压降比rGO和AC粉末的压降低2-3个数量级。另一方面,MnO2纳米花瓣在VG foam表面高度分散而不发生明显团聚,构成多级花瓣结构,改善了孔道致密、片层堆叠以及催化剂容易团聚的问题。相比MnO2/rGO和MnO2/AC,MnO2/VG foam具有更低的锰氧化态和更高的表面氧空位含量,可以催化转化臭氧产生更多活性氧。MnO2/VG foam的甲苯降解效率、二氧化碳选择性、碳平衡和臭氧转化效率较MnO2/rGO和MnO2/AC有巨大提升,分别达到了93%、60%、78%和100%,说明了VG foam相比rGO和AC在结构上具有显着的优越性,可以明显提高催化性能。第四,创新性地提出通过构筑纳米光热催化剂,将光热转换与等离子体后催化过程相结合,利用光热效应提高催化剂温度来提升催化剂反应活性。光热催化的核心是作为催化剂载体和吸光介质的石墨烯翅片泡沫(Graphene fin foam,GFF),经原位氧化还原沉积MnO2纳米翅片构成多级翅片结构MnO2/GFF。结果表明,得益于石墨烯翅片结构,MnO2/GFF大大拓宽了光谱响应范围,在整个太阳光谱范围内的光吸收率均超过了95%,并且MnO2与GFF之间形成的化学连接可以传导热量,使得催化剂稳态表面温度达到了72.6℃,光热转换效率达到62.2%。显着的光热效应使得甲苯降解效率、能量效率、二氧化碳选择性以及臭氧转化能力较传统等离子体后催化分别提高了63%、57%、36%和1.89倍,达到了~93%、12.7 g k W h-1、~83%和。此外,光照下,MnO2/GFF在长达72小时反应中表现出优异的催化稳定性。上述光热增强等离子体后催化性能主要得益于光热效应引起的光热催化转化臭氧反应和光热催化氧化甲苯反应以及二者之间强烈的协同效应(42%)。
朱圳[4](2020)在《微波无极光催化体系中分子氧活化机制及脱硫性能研究》文中指出许多城市、工业和农业活动,如粪肥堆肥,纸浆和造纸设施,酿酒厂和污水处理厂,都会产生挥发性硫化物气体。这些含硫气体气味阈值低且毒性高,对生态环境和人类健康造成很大的危害。光催化技术能够高效脱除气相污染物,但是在普通紫外汞灯的照射下TiO2光生载流子分离效率低且在降解硫化物过程中很容易失活,从而大大限制了其在脱硫方面的应用。因此,研发长期高效的光催化脱硫体系,具有重要的意义。活性氧物种在光催化降解污染物过程中发挥了关键作用。但是目前的研究中缺乏气相光催化体系中气相活性氧物种的相关理论数据。因此,本论文中,为实现长期高效的光催化脱硫效果,我们利用活性氧物种的氧化作用,通过强化气相活性氧物种来优化光催化途径。基于微波既能激发产生紫外光又能活化催化剂,我们以外置式微波无极灯为实验平台来研究活化分子氧机制,发展了气相光氧化过程中活性氧物种的表征方法,探究了微波无极光氧化体系以及引入不同催化剂后的光催化体系气相活性氧物种的种类及含量的变化,通过对光催化系统特性的分析测试,将其应用于甲硫醚(DMS)和中间产物(DMDS)的光催化降解,为光催化技术在脱硫方面的发展提供基础数据参考。本文的主要研究结果如下:(1)发展了气相光氧化过程中活性氧物种的分析方法,即二苯卡巴肼捕获氧化-萃取二苯卡巴腙分光光度法,以O2,H2O和DMS分子为分子探针研究了微波无极光氧化体系中气相活性氧物种的含量和种类。结果表明,气相活性氧物种的产生种类和数量取决于反应气氛和相对湿度。O2有利于微波无极光氧化体系的降解和矿化,主要是由于臭氧(O3)、线性氧分子(1O2)和激发态氧原子[o(1D)]的生成。高湿度时气相活性氧物种的含量减少,羟基自由基(·OH)的生成效率降低。DMS矿化率在干燥空气中最高,1O2和O(1D)对DMS的降解起关键作用。(2)采用分子筛HZSM-5负载TiO2,通过HZSM-5的酸催化将TiO2均匀分散固定于HZSM-5的骨架,纳米TiO2占据酸性位点上,以锐钛矿晶型为主,并且粒径减小到19 nm,TiO2/HZSM-5复合催化剂具有光催化和酸催化的双重特性。(3)构建了新的光催化体系,TiO2/HZSM-5引入微波无极灯光氧化体系,系统研究了引入催化剂的光催化体系的气相活性氧物种的产生机制。在微波无极灯照射下,TiO2负载在HZSM-5后,气相活性氧物种的产生含量高于光氧化体系和P25的光催化体系,干燥空气主要的气相活性氧物种从超氧自由基(O2·-)变成1O2和o(1D),并且1O2和O(1D)的比例从11.21%增大到73.64%。气相活性氧物种的产生量随相对湿度的增大而增大,·OH是高湿空气下主要的气相活性氧物种。(4)研究了这种微波光催化体系对DMS的吸附降解机制,通过优化光催化途径以达到抑制催化剂在光催化脱硫失活的目的。TiO2负载在HZSM-5后,对DMS的吸附由Langmuir变成Freundlich等温线模型,对DMS的吸附从单分子层均匀吸附改变成多分子层不均匀吸附,明显增大对DMS的吸附。和传统的紫外汞灯相比,这个光催化体系中的微波对吸附在催化剂的DMS有明显的解吸脱附作用,有利于抑制光催化剂的失活。TiO2(18%)/HZSM-5无极光催化体系在干燥空气下获得92.52%的DMS去除率,且没有出现明显的失活现象。这种光催化体系在高湿度时取得最大的DMS去除率且始终保持100%。DMS与光催化体系气相中的O(1D)和1O2及·OH通过氧化作用,在催化剂表面生成重要的CH3SO3H中间产物,并进一步降解矿化为SO2或SO3产物,此过程降低了 TiO2表面与硫酸盐的强氧化作用,可以实现光催化长效处理硫化物的目的。(5)在DMS降解的过程中发现DMDS是一种难降解的中间产物,存在于尾气和催化剂表面,极大地限制了 DMS的矿化率。选择金属Ce/Co作为协同组分,利用其储放活化分子氧能力,构建负载在HZSM-5上的Ce/Co复合TiO2的三元功能光催化剂,提高气相活性氧物种的产量,从而加强DMDS降解和DMS矿化。通过表征发现Ce进入TiO2晶格,Co进入HZSM-5的骨架中,Ce-TiO2/HZSM-5具有更大的比表面积和酸性,且获得了最大的氧空位浓度,气相活性氧物种的产量比TiO2/HZSM-5 增大了 25.23%。0.2%Ce-TiO2/HZSM-5 对DMDS去除率最高,在600min内始终保持95%,没有出现明显的失活。O2和相对湿度有利于Ce-TiO2/HZSM-5光催化体系对DMDS的去除。DMDS去除率随DMDS初始浓度的增加而降低。在微波无极灯照射下,Ce-TiO2/HZSM-5光催化降解DMDS过程中,主要产物是气相SO2和SO3,且产生量增大到TiO2/HZSM-5的2倍。Ce-TiO2/HZSM-5光催化体系用于在干燥空气下降解DMS,催化剂表面和气相产物没有检测到DMDS,催化剂表面的硫酸盐含量减少到TiO2/HZSM-5的76.82%,主要产物气相SO2和SO3含量增大了 33.28%,归因于Ce改性后进一步强化了气相活性氧物种的产生,氧化更多的DMS分子为气相SO2和SO3。
邱桃玉[5](2020)在《固相法构建SnO2基Bi2O3系n-p型异质/相结及其光催化性能与机理研究》文中研究表明光催化技术被公认为是解决能源问题和环境问题最为重要的手段之一,尤其在有机废水处理当中,弥补了生物处理与物理化学处理方法的不足。自1972年以来,钛系的光催化材料得到了广泛的研究,取得了很多重要的研究成果,而禁带宽度比Ti O2(Eg=3.2 e V)更宽的Sn O2(Eg=3.6 e V)具有更低的价带位,当被适宜的光源激发时,其价带空穴具有更强的氧化性,使其成为能够降解多种有机物的理想催化剂。但实际上Sn O2在光催化领域的应用受到很大限制,一方面是由于Sn O2大于3.6 e V的宽带隙使其只能利用太阳光谱的紫外光部分,而大部分的可见光不能有效利用,这造成能量的浪费;另一方面传统水热法、溶剂热法等高耗能、高耗时的繁琐合成工艺,也限制了Sn O2材料在实际中的应用。鉴于此,本文采用构建Sn O2基n-p型异质/异相结的方法,选择了n型宽带隙Sn O2和物相可以调节的窄带隙的α~Bi2O3和β~Bi2O3为研究对象,采用了低温固相合成方法,合成了物相可以调节的n-p型Sn O2/Bi2O3系列复合材料,利用二者在界面形成的内建电场,促进光生载流子的迁移,利用Bi2O3的多种物相连续拓宽其光谱利用范围。同时,为了防止模板剂在合成过程中对环境的二次污染,通过控制材料的合成条件,在免模板条件下通过改变铋源和煅烧温度调控复合材料中间态物质Bi OCl的含量,利用能带工程理论构筑连续抬升的价带,使其表现出在可见光下的高效光催化行为。本研究全程以罗丹明B为模拟污染物,系统考察了材料的微观结构与光催化性能之间的构~效关系,筛选了材料的光催化性能后,将全光谱吸收的材料应用于四环素废水与Cr6+共存体系中,并采用能带结构分析的方法探讨了共存体系光催化反应机理,本论文的主要研究内容和结论如下:(1)采用固相合成法合成了不同比例的Sn O2基n-p型Sn O2/α~Bi2O3复合材料。研究发现:当原材料中n(Sn:Bi)的比例为2/1和3/1时,生成了纯的n-p Sn O2/α~Bi2O3复合材料。随着Sn比例的增加,R31的可见光响应范围比R21更宽,达到540 nm,但其光生载流子分离效果不及R21。进一步研究了当n(Sn:Bi)的比例为2/1时,不同煅烧温度下n-p Sn O2/Bi2O3的物相变化过程,其中500℃煅烧的样品S500的光吸收边界最宽扩展到525 nm。由于相对较好的结晶度、较高的光生电子~空穴的分离效率以及Sn O2和α~Bi2O3的均匀分布,S500表现出较好的光催化性能,在可见光照射下180min内可将70%Rh.B(初始浓度为5 mg?L-1)溶液完全脱色,其光催化效率远高于纯相的Sn O2和α~Bi2O3。自由基淬灭试验表明·O2–和空穴是主要的活性物种。本研究证实了n型Sn O2和p型α~Bi2O3是能带较为匹配的复合半导体材料。(2)利用β~Bi2O3具有比α~Bi2O3更窄的禁带宽度的特性,采用固相合成法以CTAB为模板剂,通过不同剂量的CTAB对n-p型Sn O2/Bi2O3的形貌和物相进行了调控,合成了含窄禁带β~Bi2O3物相的n-p Sn O2/β~Bi2O3复合材料。研究发现:在CTAB占原料比例为5%时,n-p Sn O2/Bi2O3复合材料发生了明显的物相转变,生成了吸收带边更窄的Sn O2/β~Bi2O3。FESEM表征发现样品5CTAB中,Sn O2和β~Bi2O3二相分布较为均匀。光吸收性能的表征发现其光吸收边界拓宽至610 nm,而未使用CTAB调控的样品Sn O2/α~Bi2O3的光吸收边界仅为525 nm。在模拟可见光500 W氙灯照射下,在180 min内Sn O2/β~Bi2O3对Rh.B(初始浓度为5 mg?L-1)溶液脱色率达到100%。Sn O2/β~Bi2O3对Rh.B溶液光催化脱色的反应速率常数是Sn O2/α~Bi2O3的5倍。5CTAB样品对Rh.B溶液的TOC去除率达到70%,比Sn O2/α~Bi2O3对Rh.B溶液的TOC去除率高出10%,自由基淬灭试验表明空穴是光催化反应中主要的活性物种,而·O2-起了辅助的作用。此研究证明,禁带宽度更窄的β~Bi2O3在复合材料的光吸收边界拓宽中起了重要的作用,样品的本征缺陷,如:氧空位形成的新能级有利于Sn O2在可见光下的激发。(3)采用了固相法用高分子物质PVA-350为模板剂,对n-p型Sn O2/Bi2O3的物相进行调控,合成了黑色、全光谱吸收的α~Bi2O3和β~Bi2O3共存的异质、异相n-p(Sn O2)1.3/(α~Bi2O3)x/(β~Bi2O3)1-x复合材料。用15%剂量比的PVA调控的样品15PVA光吸收边界拓宽到725 nm。在模拟太阳光(400 W金卤灯)照射下,可以在5 min内将99%的Rh.B(起始浓度为5 mg?L-1)溶液完全脱色。将材料循环回收十次,15PVA样品仍然保持90%以上的光催化脱色率,其稳定性比未使用PVA调控的样品Sn O2/α~Bi2O3更好。当提高Rh.B的初始浓度为10 mg?L-1,催化剂的投加量仍保持为1 g?L-1时,用可见光辐照300 min的光催化结果表明:15PVA,Sn O2/β~Bi2O3,Sn O2/α~Bi2O3对Rh.B的脱色率分别为80%,75%,65%。XRD表征结果表明,PVA的调控使得材料的结晶度提高。此研究证明,以PVA为模板剂,对材料中呈现的异相结起了关键的作用,高分子物质作为模板剂调控了复合材料的表面结构、电子结构以及光吸收性能。(4)通过引入富含氯离子的铋源,并通过调控煅烧温度提高中间态Bi OCl的含量,合成了可见光响应的多元异质、异相复合材料Sn O2/Bi OCl/α(β)~Bi2O3。XRD、HRTEM和XPS多种手段的表征证实了多元异质、异相Sn O2/Bi OCl/α(β)~Bi2O3结构的形成。FESEM观察到样品在煅烧过程中首先生成Sn O2/Bi OCl复合结构,随着煅烧温度增加至500℃,部分Bi OCl逐步转化为α~Bi2O3。煅烧温度对复合材料相变的影响研究发现,低温300℃煅烧会导致Sn O2/Bi OCl/α(β)~Bi2O3中Bi OCl含量的升高,并使得α~Bi2O3和β~Bi2O3在复合材料中同时存在。紫外-可见漫反射光谱的表征结果表明,500℃煅烧2 h的样品SB500-2的光吸收边界拓宽至476 nm,而300℃煅烧2 h时,由于样品中同时存在窄禁带的β~Bi2O3,使复合材料具有更窄的吸收带边,因此导致SB300-2的可见光吸收范围拓宽至514 nm。在模拟可见光500W氙灯辐射下,SB300-2样品在240 min内具有最高的脱色率,可以将99%的Rh.B脱色,其反应速率常数是Sn O2/α~Bi2O3的5.8倍。自由基淬灭试验表明,光催化过程中起作用的主要活性物种是h+,其次是·OH和·O2-。此研究表明,调控煅烧温度使材料产生新的过渡态的物相和本征缺陷如氧空位,利于形成新的能级,增加材料对可见光的吸收。(5)用全光谱吸收的(Sn O2)1.3/(α~Bi2O3)x/(β~Bi2O3)1-x对TC和重金属Cr6+共存体系的光催化降解效果进行了研究,研究发现当起始p H=3,起始浓度为20 mg?L-1的最优化条件下,在40 min内,光催化剂对TC和Cr6+的降解分别为92%和80%,而Cr6+与TC二者共存体系中,Cr6+降解率下降为60%,TC降解率也下降为60%。即Cr6+和TC共存体系的光催化过程互相抑制。自由基淬灭试验发现·O2-是TC催化过程中最重要的活性物种,共存体系中加入的Cr6+与材料表面吸附的O2对材料CB上电子的竞争导致TC和Cr6+的光催化效率双双下降。材料表现出较好的光催化稳定性,在五次循环中,对单一体系中TC和Cr6+仍然能保持90%和72%的光催化反应效果。
邵雨[6](2020)在《磁控溅射制备Ga2O3薄膜及其紫外光电特性的研究》文中指出氧化镓作为第三代半导体材料的代表被广泛的应用,因其具有禁带宽度大、击穿电压高、在高温等恶劣环境下能够保持化学物理特性稳定等特点,可以被用作透明导电膜、气敏探测器和功率半导体器件的主要材料。氧化镓相比与第二代半导体材料,具有较大的禁带宽度,对紫外以外的光几乎没有响应,因此紫外光能够被准确的响应探测。紫外探测器能够在导弹预警、臭氧层空洞检测以及火灾报警中应用。目前大部分学者及研究机构把对氧化镓的研究重点放在不同制备工艺和结构对日盲紫外(200~280nm)探测器性能的提升上。本课题研究了Ga2O3薄膜制备工艺,对其结构和光学特性进行了分析。制作MSM型β-Ga2O3薄膜探测器,探究了影响器件光电性能的参数,其中包括退火、膜厚、电极材料和偏置电压等因素。并结合实验结果对Ga2O3薄膜探测器的改进和发展方向提出展望。本课题采用磁控溅射方法分别在20×10mm长方形单抛(100)硅片和2英寸石英片上制备Ga2O3薄膜,选取氧化镓粉末高温烧结纯度为99.99%的陶瓷靶。在制备Ga2O3薄膜的过程中通过控制单一变量的手段,对射频功率、退火、工作气体及压强等参数对薄膜性能的影响分别进行探究。对制备Ga2O3薄膜进行退火处理,测试了薄膜的透过率、折射率及厚度,分析了退火对光学性能的影响机理;通过X-射线衍射(XRD)、拉曼散射(Raman scattering)及扫描电子显微镜(SEM)等膜结构测试工具,分析了Ga2O3薄膜的结晶性、微观表面形貌和结构特点。通过对Ga2O3薄膜光学及结构测试数据分析比较,最终得到薄膜的制备工艺参数。在探究Ga2O3薄膜工艺的基础上,本课题采用金属掩模版掩膜,利用磁控溅射的方法制备叉指电极,电极材料为30nm Ti+100nm Au。电极参数为:指长为5.8mm,指宽0.2mm,指间距为0.2mm,有效探测面积为8.72mm2。光电测试平台分为包括波长为254nm功率密度Pλ为7.58ⅹ10-3m W/mm2的紫外灯,半导体参数分析仪和带有黑箱的探针台。对Ga2O3薄膜光电特性初步测试发现,探测器样品的光暗电流比能达到103,制作的探测器具有较好的紫外探测能力。
周娴[7](2020)在《光催化中光生电子空穴的调控和性能优化》文中提出近几年来,光催化技术由于绿色、无污染、节能环保等优点而受到广大研究者的青睐。然而,想要将光催化技术实现真正的工业化,目前仍然面临着巨大的挑战。其中,因光生载流子的复合而带来的光催化效率低成为制约该技术发展的瓶颈问题。因此如何通过调控光生载流子来优化光催化剂的催化效率是当前催化科学研究中的热点课题。本文通过调节催化剂的缺陷结构、控制催化剂的尺寸和形貌、用不同的沉积方法调控催化剂的界面等手段来调控它们在光催化反应中的光生电荷分离效果,并优化催化性能,本论文采用了多种光催化反应来评价性能的优化,取得的主要结果如下:1.系统地研究了缺陷结构对光沉积金属纳米颗粒的影响。通过合成具有不同缺陷的锐钛矿二氧化钛,并对它们进行光沉积实验,我们证明孤立的氧空位(Ov)可以作为电子陷阱,并促进形成小的光沉积金属纳米颗粒,而Ov团簇在光沉积过程中是电子-空穴的复合位点,会形成较大的金属纳米颗粒。我们还发现,通过在高温下预处理TiO2可以控制缺陷的强度和结构,这为我们提供了合成具有最佳粒度分布和催化性能的光沉积金属纳米颗粒巨大的机会。我们的发现大大拓宽和加深了对缺陷在光生电荷分离中作用的理解,也阐明了高效活性结构的可控合成。2.利用了 NaBH4还原氯金酸和种子生长的方法制备了一系列具有不同尺寸(3-50nm)、不同形貌(球体、正方体、棒状和八面体)的Au溶胶纳米颗粒催化剂。并用透射电镜表征了它们的尺寸、形貌等。在520nm波段光降解亚甲基蓝(MB)的实验中,除了 3.5nm金纳米颗粒对光降解亚甲基蓝有促进作用,降解量增加到53%,其他的都对光降解亚甲基蓝有不同程度的抑制作用。其中抑制效果八面体>17nm球形粒子>立方体,这可能是由于不同形貌尺寸纳米粒子吸收光能力的不同造成的。利用沉淀沉积和光沉积相结合的方法,通过调控光沉积Au的比例,构建了一系列担载量相同但Au尺寸不同的Au/TiO2催化剂,并用透射电镜测量它们的直径。在520nm波段光降解甲基橙(MO)实验中,尺寸为6.7nm的Au/TiO2催化剂表现出最好的光降解活性。3.利用沉淀沉积和光沉积相结合的方法,通过调控光沉积Au的比例,构建了一系列担载量相同但Au尺寸不同的Au/TiO2催化剂。在全波段光催化甲烷转化实验中,随着金尺寸的增大,甲烷转化率也随之增加,我们将通过后续研究进一步研究这种不同Au-Ti界面在光催化反应中对光生电子空穴的影响作用。
梁传飞[8](2020)在《甲烷化催化剂及反应机理的研究》文中研究指明温室气体特别是CO2的大量排放造成全球气候剧烈变化,为了保护环境并且合理的利用CO2资源,甲烷化反应成为目前最具有开发潜力的技术之一。本文介绍了目前甲烷化反应的主要研究方向,即开发合适的催化剂和探索反应的机理。其中,甲烷化催化剂又是研究的重点。本文主要介绍了甲烷化反应中常用的贵金属催化剂(Ru、Pd等)和过渡金属催化剂(Ni、Co等),重点研究了镍基催化剂的应用。分析了催化剂的载体(Al2O3、SiO2、TiO2、ZrO2等)、金属助剂(MgO、La2O3等)和活性组分的改变对催化剂物理结构和化学性质的影响。利用N2物理吸附-脱附、XRD、H2-TPR、CO2-TPD、UV-VISDRS、TEM和In-situ DRIFTS,着重分析了反应中间产物的变化与催化剂物理结构和表面化学性质之间的联系。本文还对造成催化剂在使用过程中效能下降的原因进行了研究。借助TG、TPO和在线质谱(MS)等,阐述了催化剂的烧结和积碳形成原因和机理,并对积碳的种类进行了归属。对于甲烷化的机理一直以来都存在着不同的观点:主要是不经过CO中间产物的机理和经过CO中间产物的机理。本文也利用In-situ DRIFTS详细的分析反应过程中的产物变化,认为*CO2,*CO,甲酸盐,H2CO*,*CH3OH,碳酸氢盐和碳酸盐是重要的反应中间体。主要结论如下:(1)添加剂显着影响催化剂的理化性质。添加Sc,V,Mn,Zr,La和Ce不会显着改变催化剂的比表面积,而添加其他添加剂会导致孔增大和表面积减小,特别是对于Na和K添加剂导致了载体的烧结。添加剂还影响催化剂的内部结构。添加的K或Na与氧化铝反应,形成Al(OH)3相并导致催化剂的重组。Mn氧化物与NiO反应形成NiMnO3结构。另外,Fe,Ce,Mn物种不能像其他添加剂那样在氧化铝中高度分散。添加剂还影响氧化镍的还原行为。Mn和Cu对氧化镍还原的促进作用最为显着。(2)Al2O3或SiO2负载的镍催化剂具有独特的理化性质,并且La的添加显着影响了CO2甲烷化反应中催化剂的催化性能和反应中间体的形成。对于氧化铝基催化剂,La的添加没有完全填充Al2O3中的孔道,并且可以抑制金属镍颗粒的聚集。Ni/Al2O3上镍的粒径仅为Ni/SiO2上镍的粒径的一半。所使用的SiO2主要包含微孔,不能有效地分散镍颗粒。向Al2O3或SiO2基镍催化剂中添加La导致金属镍的粒度减小,氧化镍的还原度降低和催化剂表面上的碱性位点增加。氧化铝基催化剂的碱性位点甚至是二氧化硅基镍催化剂的两倍。催化剂的这些独特的物理化学性质极大地影响了它们的催化行为。(3)即使Ni/Al2O3的比表面积和还原度比Co/Al2O3高,Co/Al2O3也比Ni/Al2O3具有更好的活性,特别是在低温区域。造成这种现象的根本原因是,在甲烷化过程中,在Ni/Al2O3和Co/Al2O3上形成的反应中间体发生了变化。CO2甲烷化的原位DRIFTS研究表明,在单金属镍,单金属钴,裸露的氧化铝上形成的反应中间体具有明显的差异。镍或钴在氧化铝上的负载进一步改变了所形成的反应中间体的分布,对催化活性具有负面或正面影响。(4)Ni/Al2O3、Ni/SiO2和Ni/Hβ40催化剂的理化性质差异决定了反应中间体的形成及其在CO2甲烷化中的催化性能。SiO2和Hβ40主要包含微孔,其比表面积高得多,但不能很好地分散镍。Al2O3是介孔材料,可增强镍种类的分散性,并且镍粒度在三种催化剂中最低。然而,镍的粒径不是影响催化剂催化活性的主要因素,而碱性/酸性位点的分布却是。中至强碱性位点的丰度依次为:Ni/Hβ40>Ni/SiO2>Ni/Al2O3。Ni/Al2O3主要包含弱碱位,催化剂表面的碱性位有助于CO2的吸收/活化。催化剂用于CO2甲烷化的催化活性遵循相同的顺序。Ni/Hβ40和Ni/SiO2的活性远高于Ni/Al2O3催化剂,并且由于形成的独特反应中间体,它们对CO的选择性低得多。随着探索的不断深入,开发制造反应效能高、抗热性高的催化剂已经成为研究甲烷化技术的关键。在工业应用方面,人们发现镍基催化剂由于其活性较高、价格相对较为低廉,因此在工业应用方面具有很大的优势。
曹泽水[9](2020)在《中温甲烷-二氧化碳化学链重整氧载体研究》文中指出CO2作为主要的温室效应气体,影响着全球气候的变化。面对不断恶化的温室效应所带来的环境危机,CO2的转化与减排仍是全球环境面临的挑战,将CO2转化为高价值的化学品是CO2利用的主要途径。化学链甲烷干重整是一种将CH4高选择性氧化以及CO2还原再生的稳定循环,同时实现两种温室气体的转化与利用的技术。该技术是一种利用氧载体中的晶格氧,使甲烷发生部分氧化的新颖的合成气制备手段,同时利用CO2再生晶格氧以实现氧载体的循环使用。本论文首先通过热力学软件分析氧载体与甲烷和还原态的氧载体反应过程,以及反应过程中的平衡组分随温度的变化情况;其次采用共沉淀法以及浸渍法制备出Ni/Ce Zr O2氧载体,通过固定床反应器考察了不同镍基催化剂添加量对氧载体活性的影响,以及对氧载体的循环稳定性进行研究分析;最后重点分析了在甲烷还原步骤中产生的积碳和氧空位的定量分析,以及对不同的氧化性气氛对积碳气化的影响,Ni/Ce Zr O2界面对CO2分解的影响,氧载体微观结构变化情况进行分析。在热力学计算过程中,氧化铈与甲烷反应具有较高的合成气选择性,并且Ni O可以在较低的温度条件下被还原为Ni,且在随后的氧化性气氛条件下可以保持Ni不被氧化为Ni O,为后续活化甲烷提供可能。论文选用Ni基催化剂与铈锆固溶体相结合作为氧载体,Ni基催化剂可以较好的催化活化甲烷,铈锆固溶体具有较强的储放氧能力。Ni/CeZrO2氧载体在中温条件下(650 oC)经过20次氧化还原循环可以保持较高的活性,通过结果分析Ni掺杂进入固溶体体相内部明显提高了晶格氧的流动,降低了CO2的分解温度。此外在甲烷部分氧化以及分解CO2-H2O步骤中产生的合成气比例十分接近于理论值2,可直接用于后续的生产过程。最后,通过原位红外以及原位拉曼表征手段进一步研究表征了反应过程的中间产物,揭示了反应机理,对整个过程有了进一步的认识。所提出的化学链重整技术为中温条件下甲烷和CO2转化提供了有效的策略,并且该策略将极大地扩展氧载体在中低温化学链工艺中的应用。
张林佳[10](2020)在《SiO2基Ni催化剂的制备及其甲烷二氧化碳重整反应性能研究》文中提出近些年来,全球社会经济蓬勃发展,而自然环境所受破坏程度却在持续加重,能源枯竭逐渐危机全球,人类面临双重考验。甲烷二氧化碳重整反应作为高温多相催化反应之一,将甲烷(CH4)和二氧化碳(CO2)两种温室气体转化为合成气。利于缓解温室效应以及甲烷资源的高效利用。同时又将CO2转化为有用的化学品和液体燃料以实现碳资源循环利用。因此,甲烷二氧化碳重整是一项高效绿色且具备工业应用可行性的能源重整技术,引起新一波研究热潮。甲烷二氧化碳重整反应催化剂研究中普遍存在两大问题。首先,因受热力学限制,该反应通常只能在高温条件下实现高转化率,大多数催化剂在低温条件下表现的催化性能并不理想。然而在高温下催化剂活性组分易烧结,导致催化稳定性能差。其次,反应过程中间产物中部分碳的前驱体会因无法快速气化导致沉积,造成产物产率降低和催化剂寿命缩短。在Ni催化剂研发中,Ni颗粒尺寸效应和金属载体相互作用被认为是影响催化剂性能的重要因素,可以有效抑制Ni颗粒烧结和积碳生成,提升催化剂性能。本文根据以上两种因素设计制备小尺寸且耐烧结的Ni催化剂并应用于甲烷二氧化碳重整反应,主要研究成果如下:(1)利用静电吸附法合成了Ni/SiO2-E催化剂,与浸渍法制备的Ni/SiO2-I催化剂相比,Ni/SiO2-E催化剂Ni颗粒尺寸更小且Ni与SiO2相互作用更强。前者提升了催化活性,降低了积碳的生成。后者限制了Ni的迁移和聚集,提升了Ni/SiO2催化剂上甲烷二氧化碳重整反应稳定性。(2)通过微乳液法制备含有超细纳米颗粒的核壳结构Ni@SiO2催化剂并在500℃-700℃温度下焙烧。研究焙烧温度对Ni@SiO2催化剂的Ni颗粒尺寸、金属载体相互作用以及催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的催化性能影响。实验发现,随焙烧的温度升高,Ni颗粒尺寸增大,Ni与SiO2相互作用增强。性能测试表明,Ni@SiO2催化剂活性和稳定性是Ni颗粒尺寸与金属-载体相互作用的共同结果。焙烧温度为600℃时,两者达到最佳匹配,催化剂的催化性能最强。(3)利用CeO2对Ni@SiO2催化剂进行改性,设计制备核层组分为有Ni和CeO2两种纳米颗粒的核壳结构(Ni/CeO2)@SiO2催化剂。相比Ni@SiO2催化剂,(Ni/CeO2)@SiO2催化剂的Ni尺寸更小,金属载体相互作用更强,Ni颗粒烧结程度受到限制,降低了积碳生成。金属载体相互作用更强,Ni颗粒烧结程度受到限制。因此,该催化剂上的甲烷二氧化碳重整反应催化活性和稳定性较Ni@SiO2明显提升,实现了对核壳结构Ni催化剂性能的优化。
二、Average life of oxygen vacancies of quartz in sediments(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Average life of oxygen vacancies of quartz in sediments(论文提纲范文)
(1)黏土矿物表面多环芳烃转化形成环境持久性自由基的机理及其稳定性研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 EPFRs的来源及环境风险 |
1.1.1 自由基的概念与EPFRs的认识过程 |
1.1.2 EPFRs的毒性与环境风险 |
1.1.3 EPFRs的形成过程与机制 |
1.1.4 EPFRs的来源与存在介质 |
1.1.5 有机物污染土壤中EPFRs的研究 |
1.2 土壤PAHs污染及其环境行为 |
1.2.1 PAHs的概念和来源 |
1.2.2 PAHs的危害 |
1.2.3 PAHs在土壤中的转化降解行为 |
1.3 黏土矿物对有机污染物的吸附与转化行为 |
1.3.1 黏土矿物对有机污染物的吸附行为 |
1.3.2 黏土矿物对有机污染物的转化行为 |
1.4 研究意义 |
1.5 研究内容 |
1.6 技术路线 |
第二章 黏土矿物表面PAHs的非生物转化过程研究 |
2.1 前言 |
2.2 材料和方法 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 金属离子饱和黏土矿物的制备 |
2.2.3 PAHs污染黏土矿物的制备 |
2.2.4 PAHs的提取及检测 |
2.2.5 仪器分析方法 |
2.3 结果和讨论 |
2.3.1 黏土矿物表面PAHs的降解 |
2.3.2 黏土矿物表面PAHs转化产物分析 |
2.3.3 环境条件对黏土矿物表面PAHs转化的影响 |
2.4 小结 |
第三章 建立PAHs/黏土矿物表面EPFRs的提取方法 |
3.1 前言 |
3.2 材料和方法 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 PAHs的优化提取 |
3.2.3 EPFRs的提取及检测 |
3.2.4 EPFRs半衰期的计算 |
3.3 结果和讨论 |
3.3.1 EPFRs的提取溶剂筛选 |
3.3.2 超声提取EPFRs的条件筛选 |
3.3.3 EPFRs的自然衰减 |
3.4 小结 |
第四章 PAHs/黏土矿物表面EPFRs的形成过程与机制研究 |
4.1 前言 |
4.2 材料和方法 |
4.2.1 实验试剂和材料 |
4.2.2 样品前处理方法 |
4.2.3 仪器分析方法 |
4.3 结果和讨论 |
4.3.1 PAHs类型对EPFRs形成的影响 |
4.3.2 黏土矿物类型对EPFRs形成的影响 |
4.3.3 黏土矿物表面特性对EPFRs形成的影响 |
4.3.4 PAHs/黏土矿物表面EPFRs的形成机制 |
4.4 小结 |
第五章 环境条件对PAHs/黏土矿物表面EPFRs形成和稳定性影响 |
5.1 前言 |
5.2 材料和方法 |
5.2.1 实验试剂 |
5.2.2 样品的前处理 |
5.3 结果和讨论 |
5.3.1 有/无光照条件对EPFRs形成和稳定性影响 |
5.3.2 光强对EPFRs形成和稳定性影响 |
5.3.3 有/无氧气对EPFRs形成和稳定性影响 |
5.3.4 相对湿度对EPFRs形成和稳定性影响 |
5.3.5 温度对EPFRs形成和稳定性影响 |
5.4 小结 |
第六章 PAHs/黏土矿物表面ROS的形成及毒理浅析 |
6.1 前言 |
6.2 材料和方法 |
6.2.1 实验试剂 |
6.2.2 ROS的捕获和检测 |
6.2.3 ROS的抑制实验 |
6.2.4 发光细菌检测PAHs/黏土矿物的毒性 |
6.2.5 人体胃黏膜细胞检测PAHs/黏土矿物的毒性 |
6.3 结果和讨论 |
6.3.1 PAHs/黏土矿物表面ROS的捕获与抑制 |
6.3.2 ROS的形成过程 |
6.3.3 PAHs/黏土矿物表面毒理研究 |
6.4 小结 |
第七章 结论和展望 |
7.1 研究结论 |
7.2 研究创新之处 |
7.3 展望 |
参考文献 |
致谢 |
个人简历 |
(2)损伤及修复的熔石英光学元件的缺陷研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 大型高功率固体激光装置中的熔石英材料 |
1.3 熔石英的微观结构 |
1.4 熔石英材料的缺陷和激光诱导损伤 |
1.4.1 本征缺陷 |
1.4.2 激光诱导损伤 |
1.4.3 其他缺陷 |
1.4.4 损伤阈值的判定和测量方法 |
1.5 熔石英材料表面处理和修复方法 |
1.5.1 熔融式修复 |
1.5.2 蒸发式修复 |
1.5.3 表面处理 |
参考文献 |
第二章 损伤及修复的熔石英光学元件的表征方法 |
2.1 拉曼光谱 |
2.2 红外光谱 |
2.3 荧光光谱 |
2.4 扫描电子显微镜 |
2.5 原子力显微镜 |
2.6 本章小结 |
参考文献 |
第三章 熔石英光学元件损伤修复的结构表征 |
3.1 激光诱导损伤点的形貌表征 |
3.2 修复后熔石英光学元件的红外光谱表征和分析 |
3.3 修复后熔石英光学元件的拉曼光谱表征和分析 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第四章 熔石英光学元件的荧光光谱表征和分析 |
4.1 损伤点的荧光光谱表征和分析 |
4.2 修复完好和过度修复区域的荧光光谱表征和分析 |
4.3 损伤修复前后荧光光谱和损伤阈值的依赖关系 |
4.4 损伤修复前后的损伤阈值分析 |
4.5 本章小结 |
参考文献 |
第五章 熔石英光学元件快速微区拉曼光谱检测系统设计 |
5.1 研究背景 |
5.2 微区拉曼光谱检测原理验证机 |
5.3 快速拉曼光谱检测系统 |
5.4 微区快速拉曼光谱系统的实验测量实例 |
5.5 本章小结 |
参考文献 |
第六章 总结与展望 |
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
致谢 |
(3)低温等离子体-纳米后催化协同降解挥发性有机化合物基础研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 挥发性有机化合物 |
1.2.1 定义及危害 |
1.2.2 治理技术 |
1.3 低温等离子体技术 |
1.3.1 低温等离子体概述 |
1.3.2 低温等离子体反应机理 |
1.3.3 低温等离子体发生方式 |
1.3.4 低温等离子体技术的研究现状及不足之处 |
1.4 等离子体催化技术 |
1.4.1 等离子体催化概述 |
1.4.2 等离子体催化中的等离子体反应和催化反应 |
1.4.3 等离子体内催化与后催化的比较 |
1.5 低温等离子体纳米后催化技术 |
1.5.1 等离子体后催化协同机理 |
1.5.2 催化剂及载体 |
1.5.3 催化剂性能影响因素 |
1.5.4 等离子体后催化的瓶颈和纳米催化剂的应用 |
1.6 课题来源及研究内容 |
1.6.1 课题来源 |
1.6.2 研究内容 |
2 实验方法 |
2.1 引言 |
2.2 化学试剂与实验设备 |
2.2.1 化学试剂和气体 |
2.2.2 仪器设备 |
2.3 催化剂表征 |
2.4 低温等离子体纳米后催化反应系统 |
2.5 分析检测方法 |
2.5.1 放电信号检测 |
2.5.2 气体分析 |
2.5.3 等离子体诊断 |
2.5.4 压降测量 |
2.5.5 性能评价方法 |
2.6 本章小结 |
3 低温等离子体放电行为研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验方法 |
3.2.1 介质阻挡放电 |
3.2.2 等离子体发射光谱 |
3.3 放电电压的影响 |
3.3.1 放电特性 |
3.3.2 等离子体物种分布 |
3.3.3 介质阻挡放电降解甲苯 |
3.4 气体流量的影响 |
3.4.1 放电特性 |
3.4.2 等离子体物种分布 |
3.4.3 介质阻挡放电降解甲苯 |
3.5 本章小结 |
4 催化剂微观形貌调控研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验方法 |
4.2.1 催化剂设计及制备 |
4.2.2 性能测试 |
4.3 催化剂表征 |
4.3.1 SEM和 TEM分析 |
4.3.2 XRD和 Raman分析 |
4.3.3 XPS分析 |
4.3.4 H_2-TPR分析 |
4.4 催化剂微观形貌对吸附过程的影响 |
4.4.1 氮气吸附-脱附分析 |
4.4.2 吸附穿透曲线 |
4.5 催化剂微观形貌对催化性能的影响 |
4.5.1 甲苯降解效率和能量效率 |
4.5.2 反应选择性 |
4.5.3 臭氧转化效率 |
4.5.4 稳定性 |
4.5.5 工作对比 |
4.6 反应机理 |
4.6.1 等离子体活性物种分析 |
4.6.2 气相产物分析 |
4.6.3 反应路径 |
4.7 本章小结 |
5 载体纳米结构调控研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验方法 |
5.2.1 催化剂设计 |
5.2.2 催化剂制备 |
5.2.3 压降测试 |
5.2.4 性能测试 |
5.3 催化剂表征 |
5.3.1 SEM和 TEM分析 |
5.3.2 XRD和 FTIR分析 |
5.3.3 Raman分析 |
5.3.4 XPS分析 |
5.4 催化剂载体纳米结构对压降的影响 |
5.5 催化剂载体纳米结构对催化性能的影响 |
5.5.1 甲苯降解效率 |
5.5.2 反应选择性 |
5.5.3 臭氧转化效率 |
5.5.4 稳定性 |
5.5.5 工作对比 |
5.6 反应机理 |
5.7 本章小结 |
6 光热增强等离子体后催化降解甲苯 |
6.1 引言 |
6.2 实验方法 |
6.2.1 催化剂设计 |
6.2.2 催化剂制备 |
6.2.3 性能测试 |
6.3 催化剂表征 |
6.3.1 SEM、TEM和 EDS分析 |
6.3.2 XRD分析 |
6.3.3 Raman分析 |
6.3.4 XPS分析 |
6.3.5 UV-Vis-IR分析 |
6.4 催化剂光热转换 |
6.4.1 光热温升 |
6.4.2 光热转换效率 |
6.5 光热增强等离子体后催化降解甲苯 |
6.5.1 MnO_2/GFF降解甲苯 |
6.5.2 MnO_2降解甲苯 |
6.5.3 GFF降解甲苯 |
6.6 光热增强等离子体后催化协同效应 |
6.6.1 光热催化转化臭氧 |
6.6.2 光热催化氧化甲苯 |
6.6.3 光热催化稳定性 |
6.7 反应机理 |
6.7.1 气相产物分析 |
6.7.2 催化剂表面产物分析 |
6.7.3 反应路径 |
6.8 本章小结 |
7 总结与展望 |
7.1 全文总结 |
7.2 研究创新点 |
7.3 研究展望 |
参考文献 |
作者简历 |
(4)微波无极光催化体系中分子氧活化机制及脱硫性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 含硫气体的来源、危害及处理技术 |
1.1.1 含硫气体的来源和危害 |
1.1.2 含硫气体的处理技术 |
1.2 传统紫外灯和微波无极灯在光催化脱硫的研究进展 |
1.2.1 传统紫外灯的应用 |
1.2.2 微波无极灯的应用 |
1.3 催化剂在光催化脱硫方面的研究进展 |
1.3.1 TiO_2脱硫的研究进展 |
1.3.2 分子筛改性催化剂脱硫的研究进展 |
1.4 活性氧物种的研究进展 |
1.4.1 基本特性 |
1.4.2 活性氧物种的产生 |
1.4.3 活性氧物种的检测方法 |
1.5 本论文研究目的和研究内容及思路 |
1.5.1 研究目的及意义 |
1.5.2 研究内容 |
1.5.3 研究路线 |
第二章 微波无极光氧化体系中气相活性氯物种的表征 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验材料和仪器 |
2.2.2 实验装置 |
2.2.3 气相活性氧物种的分析方法 |
2.2.4 光氧化体系降解DMS过程的分析 |
2.3 实验结果与讨论 |
2.3.1 微波无极灯活化分子氧的表征 |
2.3.2 微波无极光氧化体系对降解DMS的影响 |
2.3.3 微波无极光氧化体系降解DMS机理 |
2.3.4 有机相中分子氧活化脱硫机理 |
2.4 本章小结 |
第三章 TiO_2/HZSM-_5微波无极光催化体系的衰征 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验材料与仪器 |
3.2.2 TiO_2/HZSM-5催化剂的制备 |
3.2.3 催化剂物理化学性质的表征 |
3.2.4 微波无极光催化体系中气相活性氧物种的测定 |
3.3 实验结果与讨论 |
3.3.1 TiO_2/HZSM-5物理化学性质的表征 |
3.3.2 微波无极光催化体系活化分子氧的表征 |
3.4 本章小结 |
第四章 TiO_2/HZSM-5微波无极光催化体系降解甲硫醚 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验材料与装置 |
4.2.2 光催化体系吸附DMS过程的分析 |
4.2.3 光催化体系降解DMS过程的分析 |
4.3 实验结果与讨论 |
4.3.1 光催化体系吸附DMS动力学 |
4.3.2 微波光催化体系对DMS的降解过程 |
4.3.3 微波无极光催化体系降解DMS机理 |
4.4 本章小结 |
第五章 Ce-Tio_2/HZSM-5微波无极光催化体系降解二甲基二硫醚 |
5.1 引言 |
5.2 实验材料与方法 |
5.2.1 实验材料与仪器 |
5.2.2 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5的制备 |
5.2.3 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5催化剂的表征 |
5.2.4 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5产生气相活性氧物种的测定 |
5.2.5 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5光催化体系吸附DMDS过程的分析 |
5.2.6 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5光催化体系降解DMDS过程的分析 |
5.2.7 Ce-TiO_2/HZSM-5光催化体系降解DMS过程的分析 |
5.3 实验结果与讨论 |
5.3.1 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5物理化学性质的表征 |
5.3.2 不同光催化体系中气相活性氧物种的对比 |
5.3.3 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5吸附DMDS动力学 |
5.3.4 微波无极光催化体系对降解DMDS的影响 |
5.3.5 Ce/Co-TiO_2/HZSM-5光催化降解DMDS机理 |
5.3.6 Ce-TiO_2/HZSM-5微波无极光催化体系脱除DMS过程 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论与建议 |
6.1 结论 |
6.2 创新性 |
6.3 建议 |
参考文献 |
附录 |
致谢 |
研究成果及发表的学术论文 |
作者及导师简介 |
附件 |
(5)固相法构建SnO2基Bi2O3系n-p型异质/相结及其光催化性能与机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
缩写、符号说明 |
第一章 前言 |
1.1 SnO_2光催化研究进展 |
1.2 SnO_2纳米材料 |
1.2.1 SnO_2分子结构 |
1.2.2 SnO_2光催化机理 |
1.3 SnO_2材料的制备 |
1.3.1 溶胶凝胶法 |
1.3.2 水热合成法 |
1.3.3 溶剂热法 |
1.3.4 CVD法 |
1.3.5 微波法 |
1.3.6 固相反应法 |
1.4 提高SnO_2光催化效率的方法 |
1.4.1 元素掺杂 |
1.4.2 构建SnO_2基复合异质结 |
1.5 Bi_2O_3的结构及性能 |
1.5.1 Bi_2O_3的结构 |
1.5.2 Bi_2O_3异质结 |
1.5.3 Bi_2O_3异相结 |
1.6 SnO_2与Bi_2O_3 的能带匹配 |
1.7 异质/异相结有效接触界面的调控 |
1.8 氧空位的光化学 |
1.8.1 氧空位的可控合成 |
1.8.2 氧空位的物理性质 |
1.8.3 氧空位的催化化学 |
1.9 光催化反应的工艺条件对催化效果的影响 |
1.9.1 光催化剂的投加量与污染物的浓度对光催化的影响 |
1.9.2 光源的影响 |
1.9.3 共存离子的影响 |
1.10 本论文的选题思路、主要研究内容及创新点 |
1.10.1 选题思路 |
1.10.2 主要研究内容 |
1.10.3 创新点 |
第二章 固相法构建n-p型 SnO_2/α~Bi_2O_3 合成与表征 |
2.1 引言 |
2.2 材料与方法 |
2.2.1 n-p型 SnO_2/α~Bi_2O_3 试验材料 |
2.2.2 n-p型 SnO_2/α~Bi_2O_3 的制备 |
2.2.3 n-p型 SnO_2/α~Bi_2O_3 的表征方法 |
2.2.4 n-p型 SnO_2/α~Bi_2O_3 光催化性能测试 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 比例对SnO_2/α~Bi_2O_3 的微观结构、组分和光催化活性的影响 |
2.3.2 温度对SnO_2/α~Bi_2O_3 的微观结构、组分和光催化活性的影响 |
2.4 本章小结 |
第三章 SnO_2 基窄禁带n-p型 SnO_2/β~Bi_2O_3 构建及性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 材料与方法 |
3.2.1 SnO_2/β~Bi_2O_3 的试验材料 |
3.2.2 SnO_2/β~Bi_2O_3 的制备 |
3.2.3 SnO_2/β~Bi_2O_3 光催化材料表征 |
3.2.4 SnO_2/β~Bi_2O_3 光催化材料性能测试 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 SnO_2/β~Bi_2O_3 纳米片结构分析 |
3.3.2 SnO_2/β~Bi_2O_3 材料的微观形貌和组分分析 |
3.3.3 SnO_2/β~Bi_2O_3 材料的光学特性和荧光特性分析 |
3.3.4 SnO_2/β~Bi_2O_3 材料的光催化测试 |
3.3.5 SnO_2/β~Bi_2O_3 材料的光催化机理分析 |
3.4 本章小结 |
第四章 全光谱吸收的(SnO_2)_(1.3)/(α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)构建及合成机理的研究 |
4.1 引言 |
4.2 材料与方法 |
4.2.1 (SnO_2)_(1.3)/ (α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)试验材料 |
4.2.2 (SnO_2)_(1.3)/ (α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)光催化材料制备 |
4.2.3 (SnO_2)_(1.3)/ (α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)光催化材料表征 |
4.2.4 (SnO_2)_(1.3)/ (α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)光催化性能测试 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 (SnO_2)_(1.3)/ (α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)的结构分析 |
4.3.2 (SnO_2)_(1.3)/ (α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)的光学性能分析 |
4.3.3 (SnO_2)_(1.3)/ (α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)的微观形貌和组分分析 |
4.3.4 (SnO_2)_(1.3)/ (α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)的光生载流子分离特性分析 |
4.3.5 (SnO_2)_(1.3)/ (α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)的比表面积和孔径分布分析 |
4.3.6 (SnO_2)_(1.3)/ (α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)的合成机理 |
4.3.7 (SnO_2)_(1.3)/ (α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)的光催化效果评价 |
4.3.8 (SnO_2)_(1.3)/ (α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)的光催化机理分析 |
4.4 本章小结 |
第五章 免模板法合成SnO_2/BiOCl/α(β)~Bi_2O_3 及其催化性能与机理研究 |
5.1 引言 |
5.2 材料与方法 |
5.2.1 SnO_2/BiOCl/(α)β~Bi_2O_3 光催化剂的试验材料 |
5.2.2 SnO_2/BiOCl/(α)β~Bi_2O_3 光催化剂的制备 |
5.2.3 SnO_2/BiOCl/(α)β~Bi_2O_3 光催化剂的表征 |
5.2.4 SnO_2/BiOCl/(α)β~Bi_2O_3 的光催化性能测试 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 SnO_2/BiOCl/(α)β~Bi_2O_3 的组成和结构分析 |
5.3.2 SnO_2/BiOCl/(α)β~Bi_2O_3 的微观形貌和组分分析 |
5.3.3 SnO_2/BiOCl/(α)β~Bi_2O_3 的光学特性和荧光特性分析 |
5.3.4 SnO_2/BiOCl/(α)β~Bi_2O_3 的比表面积和孔径分布分析 |
5.3.5 SnO_2/BiOCl/(α)β~Bi_2O_3 的光催化测试及反应机理探究 |
5.3.6 SnO_2/BiOCl/(α)β~Bi_2O_3 的形成机制 |
5.4 本章小结 |
第六章 (SnO_2)_(1.3)/ (α~Bi_2O_3)_(x)/ (β~Bi_2O_3)_(1-x)对四环素和Cr~(6+)共存体系降解研究 |
6.1 引言 |
6.2 试验部分 |
6.2.1 供试材料与设备 |
6.2.2 检测方法 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 溶液初始pH对TC光催化氧化的影响 |
6.3.2 TC初始浓度对其光催化氧化的影响 |
6.3.3 材料对Cr~(6+)的光催化还原的研究 |
6.3.4 Cr~(6+)与TC共存时光催化的相互影响 |
6.3.5 Cr~(6+)与TC共存时光催化过程中TOC的分析 |
6.3.6 共存体系中光催化反应机理 |
6.3.7 材料的稳定性试验 |
6.4 本章小结 |
第七章 全文结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学位期间发表论文情况 |
攻读学位期间主持及完成的课题 |
(6)磁控溅射制备Ga2O3薄膜及其紫外光电特性的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 β-Ga_2O_3材料的结构及其性质 |
1.3 β-Ga_2O_3材料的应用及发展现状 |
1.3.1 深紫外透明导电薄膜 |
1.3.2 气敏探测器 |
1.3.3 大功率大半导体 |
1.3.4 紫外探测器 |
1.3.4.1 纳米线探测器 |
1.3.4.2 β-Ga_2O_3 薄膜MSM日盲紫外探测器 |
1.4 本文主要研究内容及章节安排 |
2 氧化镓薄膜的制备及测试 |
2.1 β-Ga_2O_3薄膜的制备方法 |
2.1.1 脉冲激光沉积(PLD) |
2.1.2 分子束外延技术(MBE) |
2.1.3 化学气相沉积(CVD) |
2.1.4 热蒸发 |
2.1.5 磁控溅射 |
2.2 薄膜的光学和结构测试 |
2.2.1 分光光度计 |
2.2.2 椭偏仪 |
2.2.3 X-射线衍射(XRD) |
2.2.4 X-射线光电子能谱(XPS) |
2.2.5 拉曼散射能谱(Raman spectra) |
2.2.6 扫描电子显微镜(SEM) |
2.3 本章小结 |
3 氧化镓薄膜的结构和光学特性 |
3.1 实验准备 |
3.2 β-Ga_2O_3薄膜的结构特性 |
3.2.1 XPS分析 |
3.2.2 X-射线衍射分析(XRD) |
3.2.3 拉曼散射光谱分析(Raman spectra) |
3.2.5 扫描电子显微镜测试分析(SEM) |
3.3 β-Ga_2O_3薄膜的光学特性 |
3.3.1 不同氩氧比制备β-Ga_2O_3薄膜得透射谱及 |
3.3.2 不同氩氧比对β-Ga_2O_3薄膜折射率的影响 |
3.3.3 退火因素对β-Ga_2O_3薄膜透射谱的影响 |
3.4 退火温度对β-Ga_2O_3薄膜的电学特性影响 |
3.5 小结 |
4 β-Ga_2O_3薄膜紫外探测器的制备及性能测试 |
4.1 制作β-Ga_2O_3 薄膜MSM日盲紫外探测器 |
4.2 评价紫外探测器的主要参数 |
4.2.1 光暗电流比I_(light)/I_(dark) |
4.2.2 响应时间 |
4.2.3 光谱响应度 |
4.3 不同参数对β-Ga_2O_3 薄膜MSM日盲紫外探测器性能的影响 |
4.3.1 电极材料对Ga_2O_3薄膜光电性能的影响 |
4.3.2 退火温度对Ga_2O_3薄膜光电性能的影响 |
4.3.3 退火时间对Ga_2O_3薄膜光电性能的影响 |
4.3.4 不同电压对Ga_2O_3薄膜光电性能的影响 |
4.3.5 β-Ga_2O_3 薄膜厚度对Ga_2O_3 薄膜光电性能的影响 |
4.3.6 氧化硅基底对探测器暗电流的抑制作用 |
4.4 小结 |
5 结论 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表的论文及成果 |
致谢 |
(7)光催化中光生电子空穴的调控和性能优化(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 催化剂简介 |
1.2.1 半导体光催化剂TiO_2 |
1.2.2 Au溶胶催化剂 |
1.2.3 Au/TiO_2光催化剂 |
1.3 光沉积简介 |
1.4 相关光催化反应简介 |
1.4.1 光解水 |
1.4.2 光降解 |
1.4.3 光催化甲烷氧化 |
1.5 选题出发点与研究思路 |
参考文献 |
第二章 实验试剂、设备和技术表征 |
2.1 主要实验化学试剂 |
2.2 主要小型实验仪器 |
2.3 结构表征仪器 |
2.4 光催化活性评价装置 |
第三章 表面缺陷在光沉积过程中对光生电子空穴的作用 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 催化剂制备 |
3.2.2 光催化活性测试 |
3.2.3 等电点测试 |
3.3 结果与讨论 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第四章 不同尺寸形貌的Au催化剂在光降解反应中对光生电子空穴的作用研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 催化剂制备 |
4.2.2 光电流测试 |
4.2.3 光降解染料活性测试 |
4.3 结果与讨论 |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
第五章 不同Au-Ti界面的Au/TiO_2光催化剂对光生电子空穴作用的研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 催化剂制备 |
5.2.2 光催化甲烷活性测试 |
5.3 结果与讨论 |
5.4 本章小结 |
参考文献 |
第六章 结论 |
致谢 |
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
(8)甲烷化催化剂及反应机理的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 前言 |
1.2 甲烷化反应的催化剂 |
1.3 贵金属催化剂 |
1.4 镍基和钴基催化剂 |
1.4.1 Al2O3载体的影响 |
1.4.2 SiO_2载体的影响 |
1.4.3 TiO_2载体的影响 |
1.4.4 ZrO_2载体的影响 |
1.4.5 分子筛载体的影响 |
1.5 助剂对催化剂的影响 |
1.5.1 电子助剂的影响 |
1.5.2 晶格缺陷助剂的影响 |
1.5.3 结构助剂的影响 |
1.6 甲烷化催化剂的失活 |
1.6.1 催化剂的烧结 |
1.6.2 催化剂的积碳 |
1.7 甲烷化机理的研究 |
1.8 论文的主要研究内容 |
第二章 可变价的添加剂改性的镍基催化剂对CO_2甲烷化反应机理的影响 |
2.1 引言 |
2.2 实验试剂与仪器 |
2.3 催化剂的制备 |
2.4 催化剂的活性评价及分析方法 |
2.5 催化剂表征 |
2.5.1 N_2物理吸附-脱附(BET) |
2.5.2 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
2.5.3 X射线衍射分析(XRD) |
2.5.4 漫反射紫外光谱分析(UV-VISDRS) |
2.5.5 X射线能谱扫描(EDS) |
2.5.6 透射电镜(HRTEM) |
2.5.7 CO_2/H_2 的程序升温脱附(CO_2/H_2-TPD) |
2.5.8 原位漫反射红外光谱分析(In-situ DRIFTS) |
2.5.9 电子顺磁共振(EPR) |
2.5.10 热重分析(TG) |
2.5.11 元素分析(EA) |
2.6 结果与讨论 |
2.6.1 催化剂N_2物理吸附-脱附结果分析 |
2.6.2 催化剂H_2-TPR分析 |
2.6.3 催化剂XRD分析 |
2.6.4 催化剂H_2-TPD分析 |
2.6.5 催化剂UV-VISDRS分析 |
2.6.6 催化剂TEM-EDS分析 |
2.7 催化性能 |
2.7.1 催化剂的催化性能测试 |
2.7.2 催化剂活性与延长反应时间研究 |
2.8 催化剂CO_2-TPD分析 |
2.9 催化剂In-situ DRIFTS分析 |
2.10 催化剂EPR和 TPR-TPO分析 |
2.11 小结 |
第三章 助剂La对镍基催化剂在CO_2甲烷化反应中中间体的影响 |
3.1 引言 |
3.2 实验试剂与仪器 |
3.3 催化剂的制备 |
3.4 催化剂的活性评价及分析方法 |
3.5 催化剂的表征 |
3.6 结果与讨论 |
3.6.1 催化剂N_2物理吸附-脱附结果分析 |
3.6.2 催化剂XRD分析 |
3.6.3 催化剂H_2-TPR分析 |
3.6.4 催化剂UV-vis分析 |
3.6.5 催化剂CO_2-TPD分析 |
3.6.6 催化剂TEM分析 |
3.7 催化性能 |
3.7.1 催化剂的催化性能测试 |
3.7.2 延长反应时间对催化剂影响 |
3.8 催化剂In situ DRIFTS-MS分析 |
3.9 小结 |
第四章 氧化铝负载的镍或钴催化剂上的CO_2甲烷化:金属与载体之间的配位作用对反应中间体形成的影响 |
4.1 引言 |
4.2 实验试剂与仪器 |
4.3 催化剂制备 |
4.4 催化剂的活性评价及分析方法 |
4.5 催化剂的表征 |
4.6 结果与讨论 |
4.6.1 催化剂N_2物理吸附-脱附分析 |
4.6.2 催化剂XRD分析 |
4.6.3 催化剂H_2-TPR分析 |
4.6.4 催化剂CO_2-TPD分析 |
4.6.5 催化剂TEM分析 |
4.7 催化剂性能测试 |
4.8 催化剂In situ DRIFTS-MS分析 |
4.9 小结 |
第五章 镍基催化剂上的CO_2甲烷化反应:酸性/碱性位点对反应中间体形成的影响.. |
5.1 引言 |
5.2 实验试剂与仪器 |
5.3 催化剂制备 |
5.4 催化剂的活性评价及分析方法 |
5.5 催化剂的表征 |
5.6 结果与讨论 |
5.6.1 催化剂N_2物理吸附-脱附分析 |
5.6.2 催化剂XRD分析 |
5.6.3 催化剂H_2-TPR分析 |
5.6.4 催化剂TEM分析 |
5.6.5 催化剂CO_2-TPD分析 |
5.6.6 催化剂NH3-TPD分析 |
5.6.7 催化剂的吡啶吸附-脱附的DRIFTS研究 |
5.7 催化剂性能测试 |
5.8 催化剂In situ DRIFTS分析 |
5.9 小结 |
第六章 结论 |
6.1 主要结论 |
6.2 研究展望 |
参考文献 |
致谢 |
附录 |
(9)中温甲烷-二氧化碳化学链重整氧载体研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 CO_2化学转化主要途径 |
1.3 甲烷部分氧化和CO_2重整技术 |
1.3.1 甲烷部分氧化技术 |
1.3.2 甲烷CO_2重整技术 |
1.4 化学链甲烷部分氧化和CO_2重整技术 |
1.4.1 化学链甲烷部分氧化技术及氧载体 |
1.4.2 化学链CO_2转化技术及氧载体 |
1.5 甲烷和CO_2低温活化及催化剂研究进展 |
1.5.1 甲烷活化及催化剂 |
1.5.2 CO_2活化及催化剂 |
1.6 本论文研究目的和内容 |
1.6.1 论文研究思路和氧载体设计方法 |
1.6.2 论文创新点 |
1.6.3 主要研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验试剂及仪器设备 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器设备 |
2.2 氧载体的制备 |
2.2.1 Ce-ZrO_2的制备 |
2.2.2 Ni/CeZrO_2 的制备 |
2.3 氧载体的表征 |
2.3.1 物相结构分析 |
2.3.2 比表面积测定 |
2.3.3 气体成分分析 |
2.3.4 氢气程序升温还原 |
2.4 氧载体性能测试 |
2.4.1 活性评价装置 |
2.4.2 甲烷的部分氧化(CH_4-PO_x)实验 |
2.4.3 分解水和二氧化碳实验 |
2.4.4 氧化还原循环(Redox)性能测试 |
2.4.5 程序升温还原(TPR)分析 |
2.4.6 程序升温氧化(TPO)分析 |
2.4.7 原位红外测试 |
2.4.8 原位拉曼测试 |
2.4.9 氧载体性能评价指标 |
第三章 氧载体热力学分析 |
3.1 引言 |
3.2 氧载体与甲烷反应阶段 |
3.3 还原态的氧载体氧化阶段 |
3.4 平衡组分分析 |
3.4.1 温度对平衡组分的影响 |
3.4.2 进料比对平衡组分的影响 |
3.5 本章小结 |
第四章 氧载体的Redox性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 氧载体的表征 |
4.3 氧载体筛选 |
4.3.1 甲烷程序升温还原 |
4.3.2 甲烷恒温还原 |
4.4 氧载体氧化还原循环性能研究 |
4.5 本章小结 |
第五章 氧载体积碳行为和表面反应特征 |
5.1 引言 |
5.2 氧载体表面积碳和氧空位定量分析 |
5.3 氧化气氛对积碳气化行为的影响 |
5.4 Ni-CeZrO_2 界面对CO_2分解的影响 |
5.5 氧载体表面化学与微观结构演变 |
5.6 本章小结 |
第六章 总结与展望 |
6.1 总结 |
6.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
(10)SiO2基Ni催化剂的制备及其甲烷二氧化碳重整反应性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1.绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 甲烷二氧化碳重整反应原理概述 |
1.2.1 反应热力学研究 |
1.2.2 反应机理与动力学模型 |
1.3 甲烷二氧化碳重整Ni催化剂研究进展 |
1.4 Ni催化剂性能影响因素 |
1.4.1 分散度与尺寸 |
1.4.2 金属载体相互作用 |
1.4.3 催化剂表面酸碱度 |
1.4.4 储氧能力 |
1.5 本论文研究思路以及内容 |
1.5.1 研究思路 |
1.5.2 研究内容 |
2.实验部分 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.2 催化剂的表征方法 |
2.2.1 X-射线衍射分析(XRD) |
2.2.2 电感耦合等离子体发射光谱分析(ICP) |
2.2.3 比表面积分析(BET) |
2.2.4 氢气程序升温还原分析(H_2-TPR) |
2.2.5 透射电镜分析(TEM) |
2.2.6 热重分析(TG) |
2.3 催化剂的性能评估 |
2.3.1 催化性能评估装置 |
2.3.2 催化性能评估分析方案 |
3.静电吸附和浸渍法制备的Ni/SiO_2 催化剂甲烷二氧化碳重整反应性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 Ni/SiO_2 催化剂制备 |
3.2.1 SiO_2 制备 |
3.2.2 Ni/SiO_2-E和 Ni/SiO_2-I催化剂制备 |
3.3 Ni/SiO_2 催化剂表征 |
3.4 Ni/SiO_2 催化剂性能 |
3.5 反应后Ni/SiO_2 催化剂表征 |
3.6 小结 |
4.不同焙烧温度Ni@SiO_2 催化剂甲烷二氧化碳重整反应性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 Ni@SiO_2 催化剂的制备 |
4.3 反应前Ni@SiO_2 催化剂的表征 |
4.4 焙烧温度对Ni@SiO_2 催化剂性能的影响 |
4.5 反应后Ni@SiO_2 催化剂的表征 |
4.6 小结 |
5. (Ni/CeO_2)@SiO_2 催化剂的制备及其甲烷二氧化碳重整反应性能究 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂的制备 |
5.3 反应前催化剂的表征 |
5.4 (Ni/CeO_2)@SiO_2 催化剂的性能研究 |
5.5 反应后(Ni/CeO_2)@SiO_2 催化剂的表征 |
5.6 小结 |
6.结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
在学期间发表的学术论文及其他科研成果 |
四、Average life of oxygen vacancies of quartz in sediments(论文参考文献)
- [1]黏土矿物表面多环芳烃转化形成环境持久性自由基的机理及其稳定性研究[D]. 赵松. 西北农林科技大学, 2021
- [2]损伤及修复的熔石英光学元件的缺陷研究[D]. 陈桥. 中国科学技术大学, 2021(09)
- [3]低温等离子体-纳米后催化协同降解挥发性有机化合物基础研究[D]. 杨仕玲. 浙江大学, 2020(01)
- [4]微波无极光催化体系中分子氧活化机制及脱硫性能研究[D]. 朱圳. 北京化工大学, 2020(01)
- [5]固相法构建SnO2基Bi2O3系n-p型异质/相结及其光催化性能与机理研究[D]. 邱桃玉. 广西大学, 2020(02)
- [6]磁控溅射制备Ga2O3薄膜及其紫外光电特性的研究[D]. 邵雨. 西安工业大学, 2020
- [7]光催化中光生电子空穴的调控和性能优化[D]. 周娴. 中国科学技术大学, 2020(01)
- [8]甲烷化催化剂及反应机理的研究[D]. 梁传飞. 济南大学, 2020(01)
- [9]中温甲烷-二氧化碳化学链重整氧载体研究[D]. 曹泽水. 昆明理工大学, 2020(05)
- [10]SiO2基Ni催化剂的制备及其甲烷二氧化碳重整反应性能研究[D]. 张林佳. 江苏大学, 2020(02)