无表面活性剂条件下一锅法制备金属/氧化锌复合材料用于催化二氧化碳加氢制甲醇反应（英文）

论文摘要

由于温室效应的危害和人类对可再生能源的需求,二氧化碳加氢还原制甲醇成为非常重要的一个化学反应。最近几年的研究中,过渡金属/氧化锌纳米复合材料作为催化剂被广泛应用于该反应,这是因为过渡金属/氧化锌纳米复合材料具有优秀的协同功能以及独特的光电子和催化性能。因此,发展该复合材料的尺寸可控制备方法显得很有价值。虽然使用物理方法可以大批量制备催化材料,但却难以实现金属和载体间的强相互作用力。因此,研究者们更多地倾向于使用化学方法来制备多组分催化剂材料。然而,为了获取活性金属相,该催化剂通常需要氢气还原步骤;同时,还需要表面活性剂来控制纳米粒子的尺寸,这就使得大多数复合纳米材料的合成需要很多步骤,从而导致金属/氧化锌纳米复合材料催化性能的不稳定性。因此,我们发明了一种在回流乙二醇中一锅法合成金属（钯,金,银,铜）/氧化锌纳米复合材料的制备方法,该制备方法不需要任何表面活性剂。在该方法的制备过程中,钯和氧化锌可以通过减少各自的表面能从而在之后的聚集中互相稳定彼此来实现粒子的尺寸控制。此外,碳酸氢钠可以通过调整碱性度来控制钯纳米粒子的尺寸。而乙二醇作为一种温和的还原剂可以将钯离子还原成钯纳米粒子,同时还可以作为该制备过程的溶剂。在制备过程中,钯粒子通过热还原而成核和聚集,氧化锌纳米粒子则通过醋酸锌的热分解而形成。本文中,我们通过X射线衍射来分析制备的复合纳米材料的相态,结果显示,没有杂相。我们使用透射电镜来研究材料的形貌和结构特征。此外,X射线光电子能谱分析被用来确认金属/氧化锌复合材料的成分组成,结果显示钯和氧化锌之间有金属和载体间的强相互作用力。为了确定复合材料的真实元素组成,我们对材料进行了电感耦合等离子体质谱分析,并且发现理论值和实验值相吻合。为了研究钯锌投料比和碳酸氢钠对钯粒子尺寸的影响,我们通过X射线衍射结果计算出不同钯锌投料比和碳酸氢钠反应量下钯粒子的尺寸,并进行比较分析,之后利用透射电镜图进行进一步直观验证。众所周知,Cu/ZnO/Al2O3纳米复合材料是二氧化碳加氢制甲醇的优良催化剂,本文中研究的其他金属/氧化锌复合材料也可以很好地催化该反应。所以,为了进一步研究所制备的不同金属/氧化锌复合材料,我们将其作为催化剂,研究了它们对二氧化碳加氢制甲醇的催化作用;结果显示,当钯锌投料比为1:9,反应条件为240oC,5 MPa时,其催化效果最好,二氧化碳转化率为30%,甲醇选择性为69%。其出色的催化表现可能是以下两个因素,其一是因为钯是氢气解离为活泼氢原子的良好催化剂;其二是因为钯和氧化锌之间的强的金属和载体间相互作用力可以使得氧化锌表面形成表面氧空穴。此外,我们发现大部分金属/氧化锌复合物都表现出很高的甲醇选择性,尤其是金/氧化锌催化剂,它的甲醇选择性达到了82%,只是二氧化碳转化率较低。最后,希望本文可以提供一种制备金属/氧化锌的简便易行的方法,且该方法可以为金属/氧化锌用于催化时提供干净的催化表面。

论文目录

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 刘艳芳,胡兵,尹雅芝,刘国亮,洪昕林

关键词: 金属,氧化锌,加氢,二氧化碳,甲醇,纳米复合材料

来源: 物理化学学报 2019年02期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 有机化工

单位: 武汉大学化学与分子科学学院

基金: financially supported by the National Natural Science Foundation of China(21373153)~~

分类号: TQ223.121;TQ426

页码: 223-229

总页数: 7

文件大小: 1789K

下载量: 178

相关论文文献

• [1].仔猪日粮添加纳米氧化锌的益处[J]. 国外畜牧学(猪与禽) 2020(06)
• [2].氧化锌含量检测方法改进[J]. 中国石油和化工标准与质量 2020(10)
• [3].新型多孔增效氧化锌在断奶仔猪消化道内的抗菌作用[J]. 广东饲料 2020(07)
• [4].关于氧化锌含量测定方法的探讨[J]. 冶金管理 2020(15)
• [5].多孔氧化锌部分替代常规氧化锌对断奶仔猪生长和腹泻的影响[J]. 中国畜牧杂志 2020(09)
• [6].药理剂量氧化锌应用的五个负面作用[J]. 广东饲料 2020(08)
• [7].肠溶氧化锌微球在断奶仔猪养殖中的应用研究[J]. 家畜生态学报 2020(09)
• [8].仔猪饲料配方中氧化锌的替代[J]. 广东饲料 2019(09)
• [9].不同微观结构氧化锌对天然橡胶性能的影响[J]. 橡胶科技 2017(12)
• [10].微波消解-电感耦合等离子体发射光谱法测定防晒霜中总锌(以氧化锌计)含量[J]. 香料香精化妆品 2017(01)
• [11].次氧化锌中氟的测定[J]. 广东化工 2017(14)
• [12].欧盟正式决定将在5年内全面禁止高剂量氧化锌在仔猪上的使用[J]. 猪业科学 2017(07)
• [13].氧化锌制备方法与形貌控制[J]. 当代化工研究 2017(06)
• [14].浅谈复杂成分次氧化锌生产电解锌新工艺[J]. 低碳世界 2015(33)
• [15].氧化锌/石墨烯复合材料的制备及其光催化性能[J]. 上海大学学报(自然科学版) 2020(03)
• [16].仔猪前期料中添加氧化锌的替代思路[J]. 中兽医医药杂志 2019(04)
• [17].氧化锌材料在光催化方面的实际运用[J]. 教育现代化 2018(04)
• [18].不同形式氧化锌对断奶仔猪肠道健康的影响[J]. 动物营养学报 2018(09)
• [19].基于簇状氧化锌的抗紫外蚕丝织物整理[J]. 丝绸 2015(03)
• [20].氧化锌抗腹泻机制的探讨[J]. 黑龙江畜牧兽医 2015(05)
• [21].氧化锌法式圆炉的节能改造[J]. 工业加热 2015(03)
• [22].电感耦合等离子体原子发射光谱法测定氧化锌粉中钾钠[J]. 冶金分析 2013(10)
• [23].活性氧化锌的性能及应用[J]. 化工新型材料 2013(10)
• [24].利用次氧化锌粉制备活性氧化锌工艺研究[J]. 无机盐工业 2013(10)
• [25].四针状氧化锌晶须在专利上的研究进展[J]. 科技导报 2012(04)
• [26].复方氧化锌油、红外线照射及二者联合对新生儿红臀的疗效观察[J]. 当代医学 2012(35)
• [27].氟芬那酸丁酯软膏联合氧化锌治疗面部化妆品过敏疗效观察[J]. 吉林医学 2011(09)
• [28].氧化锌油治疗隐翅虫皮炎215例[J]. 西南军医 2011(03)
• [29].硫化胶中游离氧化锌含量的测定[J]. 橡胶工业 2010(04)
• [30].堺化学研发新型氧化锌散热材料[J]. 无机盐工业 2009(04)

标签：金属论文;  氧化锌论文;  加氢论文;  二氧化碳论文;  甲醇论文;  纳米复合材料论文;