氨分解论文_陈材,陈依文,魏鼎穹,张辉

导读:本文包含了氨分解论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:催化剂,分解,氢气,基材,制氢,丙烯醛,氨水。

氨分解论文文献综述

陈材,陈依文,魏鼎穹,张辉[1](2019)在《基于UiO-66系列衍生碳基材料负载Ru基催化剂研制及其氨分解制氢性能研究》一文中研究指出采用水热法制备出正八面体的UiO-66和UiO-66-NH_2,在氩气氛围下热处理以及氢氟酸刻蚀后,可获得了ZrO_2/CN、ZrO_2/C、CN和C四种载体材料,并以此为载体负载Ru金属。以氨分解制氢为模型反应,采用TEM和XRD对其结构进行了表征,主要研究UiO-66系列衍生碳基材料负载钌金属催化剂的的结构-性能关系。研究结果表明:ZrO_2和N元素协同Ru可显着增加氨解性能,2%Ru-ZrO_2/CN在550℃下转化率可达到99.01%以及具有最低的活化能Ea为31.60 kJ/mol。(本文来源于《广东化工》期刊2019年21期)

胡修翠[2](2019)在《纳米催化材料的制备及其催化氨分解制氢反应研究》一文中研究指出氢能已被广泛用作高效和清洁的能源。然而,氢气的储存和运输依然比较困难,使其实际应用成为巨大挑战。在所研究的储氢材料中,氨(NH3)具有高含氢量(17.7 wt.%),在相对温和的条件下可被液化,便于运输,同时可以通过哈伯(Haber-Bosch)法大量合成。而且催化氨的分解可以为质子交换膜燃料电池在线产生高纯的氢气,从而避免电池中Pt电极中毒,大大提高了电池的效率,同时未完全转化的氨气可通过吸附剂来移除。因此,催化氨的分解来获得高纯氢是一种很有发展前景的制氢方法。然而,目前为止,在相对较低的温度利用氨的分解产生高含量的氢气仍然具有挑战性。因此,本论文通过优化制备方法,使用助剂,选择合适的载体等方法,合理设计高活性的氨分解催化剂,并通过各种表征方法,考察催化剂的结构特征,同时对其在氨分解反应中的构效关系进行深入研究,从而更好的理解催化行为本质,这为以后制备高效的催化剂提供了依据。本论文主要分为以下四部分工作:1.以高比表面积的多孔活性炭为模板,通过两步等体积浸渍策略合成了一系列Co-SiO2复合催化剂,通过氮气吸脱附、非原位/原位X射线粉末衍射技术、透射电子显微镜等表征技术详细研究了催化剂的结构。在Co-SiO2复合催化剂中,Co物种均匀地分散在Si02基质中。氢气程序升温还原技术研究了催化剂的还原性质。相应条件下的原位X射线粉末衍射技术研究了各催化剂在还原过程中的相变。这证明了Co物种与Si02之间具有较强的相互作用,这种相互作用可以有效的抑制Co物种在高温煅烧和氨分解反应中的团聚。在氨分解反应中,Co-SiO2复合催化剂的活性物种是CoO和Co单质。我们制备的复合催化剂表现出较高的催化活性和高温稳定性,其活性远高于文献中已报道的过渡金属催化剂。在温度为600℃,空速为124,000 cm3 gcat-1 h-1的测试条件下,其氨的转化率可以达到80%。而且在48 h的稳定性测试中,氨转化率基本没有变化。2.采用简单的两步沉积沉淀法合成了MgO负载La为助剂的过渡金属(Fe,Co,Ni)催化剂,过渡金属纳米颗粒以及助剂La物种都均匀地分散在MgO载体的表面。氮气吸脱附、透射电子显微镜、原位/非原位X射线粉末衍射、程序升温还原/脱附等表征方法详细研究了催化剂的构效关系。结果显示过渡金属与载体之间具有较强的相互作用,这种相互作用可以使催化剂维持稳定的结构,有效的抑制活性物种在氨分解反应过程中的烧结。La物种作为结构助剂,只是增加了催化剂中活性位点的数目,使得催化剂对NH3的吸附解离能力增强,从而促进了反应的进行。这种过渡金属催化剂表现出了非常高的氨分解活性,远远高于文献中已报道的同类催化剂,同时催化剂具有很好的高温稳定性。采用加入助剂来提高催化剂催化活性的方法,为制备高效的催化剂提供了依据。3.采用胶体沉积法制备了二氧化铈纳米棒负载的Ru单原子催化剂,然后在550℃用高纯NH3还原后,得到了尺寸均匀,热稳定的Ru团簇催化剂。Ru团簇催化剂具有非常高的活性和稳定性,其氢气生成产量在450℃时可以达到9,924 mmolH2 gRu-1 min-1,这个值比文献中已报道的活性催化剂的氢气生成产量高一个数量级。采用球差校正的高角环形暗场扫描透射电子显微镜、氮气吸脱附、X射线吸收精细光谱、X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、程序升温还原/脱附、原位/非原位的拉曼光谱、原位漫反射傅里叶变换红外光谱等表征方法,对催化剂在氨分解反应中的构效关系进行深入研究,发现Ru团簇与CeO2协同作用,Ce02对NH3有一定的吸附能力,稳定的Ru团簇可以促进NH3的吸附解离。这种由还原单原子制备均匀团簇的方法,为制备高效的催化剂提供了一个有前景的策略。4.采用胶体沉积法制备了高比表面积的Ru/MgO催化剂,并通过X射线粉末衍射、程序升温还原/脱附、透射电子显微镜、氮气吸脱附等表征方法详细研究了催化剂的结构。Ru物种高度分散在载体的表面,同时Ru物种与MgO载体之间具有较强的相互作用,可以有效的抑制Ru物种和MgO载体在氨分解反应中的烧结。采用胶体沉积法制备的Ru/MgO催化剂具有较高的催化活性和优良的高温稳定性,其活性远高于文献中已报道的其他方法制备的Ru/MgO催化剂。这种制备Ru基催化剂的方法,为制备高效的贵金属催化剂提供了有前景的策略。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-30)

徐珺[3](2019)在《高效过渡金属催化剂的制备及其催化氨分解和丙烯氧化性能的研究》一文中研究指出过渡金属具有众多优良的物理、化学性质,它们的能级含有未成对电子,可与被吸附物的s/p电子配对,并且金属的表面易于发生化学吸附。且过渡金属价格相对低廉,制备催化剂的过程通常简单易行,所以过渡金属催化剂有着较高的性价比,在众多催化反应中也有着非常广泛地应用。氨分解制氢技术能有效释放不含COx的高纯氢气,对于其实际应用于质子交换膜燃料电池有着很好的前景。在该技术中,催化剂起着至关重要的作用。过渡金属催化剂的来源更为丰富且廉价易得,显然更具有研究价值。这其中,氮化钼(Mo2N)由于价格低廉和在相关制氢反应中展现出较高的活性和稳定性,被认为是可代替贵金属的理想催化剂。而具高氨分解催化活性的本体Mo2N催化剂却鲜少有研究报道。此外,也很少有较为深入的对Mo2N催化剂的结构及其催化性能进行探究的工作。另一方面,过渡金属催化剂在丙烯部分氧化反应的中也展示出了优良的催化性能。在众多制备方法中,丙烯氧化制备丙烯醛法因具原子经济性,对环境无污染,逐渐成为应用最广泛的方法。在众多制备方法中,丙烯氧化法因具原子经济性,对环境无污染,逐渐成为应用最广泛的方法。在该法常用的催化剂中,贵金属催化剂昂贵价格的不可避免的会限制其开发和应用。而Cu基催化剂具有成本低,易得,活性好等优点,吸引了专家、学者们的广泛研究兴趣。然而,在迄今为止已报道的许多相关文章中,Cu基催化剂在丙烯的转化率和丙烯醛的选择性方面仍存有改进的空间。且尚未统一定论确定反应期间的活性价态。本论文以过渡金属Cu、Mo为研究对象,采用廉价易得的合成方法制备了γ-Mo2N催化剂与Cu基催化剂分别用于催化反应之中。研究了合成条件,合成方法和试验条件对催化剂结构稳定性和催化活性的影响,以进一步指导催化剂的设计和合成。本文主要分为以下两部分工作:1.采用水热法,调控水热温度、溶液pH值等因素,得到不同的MoO3前驱体,并使用程序升温氮化法制得δ-Mo2N催化剂。通过XRD、XPS、TEM等技术表征了前驱体和催化剂的形貌、价态及物相等特点,确定了最佳Mo03的合成条件。结合N2-TPD和NH3-TPD技术,可以证明Mo2N催化剂可以有效促进氨吸附和氮解吸过程。分析XRD和HRTEM结果发现,Mo2N在高温反应下脱氮并未引起明显的结构变化,催化剂的形貌和结构在反应后仍可以得到很好地保持。因此,我们制备的Mo2N催化剂显示出了优异的催化活性和稳定性。2.采用简单的水热法制备了WO3纳米片载体,并采用简单的沉积沉淀(DP)法制备得到Cu-WO3催化剂。研究了制备条件对催化剂结构及活性的影响。最终发现,当测试温度为300℃且预处理气氛为H2时,pH=8 10Cu-WO3样品展现出最佳的催化活性。对比不同制备方法得到的样品,DP法制备得到的Cu-WO3催化剂展现出了更高的反应转化率和丙烯醛选择性。我们制得的Cu-WO3催化剂与目前文献中已报道的一些Cu基催化剂相比,也具有更高的丙烯醛收率。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-30)

魏鼎穹,李丹,李彦平,龚琴梅,陈材[4](2019)在《钴镍双金属催化剂的制备及氨分解制氢性能研究》一文中研究指出采用水热法制备Co(OH)_2、Ni(OH)_2及不同比例Co-Ni基纳米片,经高温热解后获得Co-Ni双金属纳米催化剂。以氨分解制氢为模型反应,并结合X射线物相分析、扫描电镜以及红外等考察Co-Ni双金属催化剂的结构-性能关系。结果表明,双金属催化剂的氨解性能随着Co含量的提高而提高;基于Co(OH)_2的纳米片的钴基催化剂活性最高,在873 K下的氨分解转化率为98.2%,活化能Ea为40.68 k J/mol。(本文来源于《广州化工》期刊2019年10期)

黄发亮[5](2018)在《蒸氨氨分解改为磷铵法生产氨水的实践》一文中研究指出随着焦化行业日益严格的环保要求,尾气治理势在必行,特别是焦化一直沿用的蒸氨氨分解工艺,其氨分解尾气达标排放一直困扰许多企业。结合拜城县众泰煤焦化有限公司煤气净化蒸氨氨汽燃烧分解处理工艺现状,提出实施工艺技术升级和环保改造。(本文来源于《安徽化工》期刊2018年03期)

成洪达,孟波[6](2018)在《双层中空纤维膜反应器的构建及氨分解制氢研究》一文中研究指出近年来,作为清洁能源,氢能发展日益受到人们关注,关于氢的生产、储存、输运及利用各个环节相关技术的研发成为相关领域研究重点,蕴藏了巨大的研究和经济价值。中空纤维膜具有高比表面积、高分离效率等特点,中空纤维膜反应器制备简单,易于集成[1]。氨是一种清洁的高能量密度氢能载体,其含氢量达17.6m%,高于大多数含氢化合物,且分解产物不含有CO_x和NO_x,无污染,通过氨分解反应现场制氢是氢能利用的有效途径[2]。实验采用相转化及烧结技术,将催化剂NiO与膜粉体结合,一次性制备了质子-电子混合导体(本文来源于《第叁届全国新能源与化工新材料学术会议暨全国能量转换与存储材料学术研讨会摘要集》期刊2018-04-14)

冉茂飞,牟俊,孙文晶[7](2018)在《颗粒尺寸效应对碳纳米管负载镍氨分解制氢催化性能影响》一文中研究指出采用超声浸渍法制备出不同Ni担载量的Ni/CNTs催化剂,并以其进行氨分解反应测试制氢性能.实验结果表明:催化剂的活性先随着担载量的升高而增大,当Ni含量为5%时,催化活性达到最高(氨转化率为90.5%).其后,活性则随Ni担载量升高而大幅下降.为了研究其影响机理,对催化剂采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温还原(H2-TPR)等表征技术进行了表征.实验结果表明,在各催化剂表面Ni金属颗粒都均匀地负载在碳管表面,但随着担载量的升高,催化剂颗粒尺寸也随之增大,特别在高担载量下,催化剂表面Ni颗粒的粒径迅速增大和出现一定团聚,导致催化活性明显下降.(本文来源于《西南民族大学学报(自然科学版)》期刊2018年02期)

邱书伟,任铁真,李珺[8](2018)在《氨分解制氢催化剂改性研究进展》一文中研究指出在氨分解制氢技术中催化剂的选取尤为重要,其组成、形貌结构、载体、助剂等均能影响催化剂活性发挥。本文综述了近几年国内外氨分解制氢催化剂的改性研究现状,对催化剂的形貌结构变化、不同载体的影响、助剂的添加、矿石及工业废品在氨分解中的应用进行了详细的介绍,指出有效发挥催化剂和载体、助剂等之间的协同作用,改善外部条件,对于实现氨分解制氢具有很好的潜在实用价值,进一步设计出低压、低温、高活性氨分解的新型催化剂,降低能量消耗是未来氨分解催化剂的研究方向。(本文来源于《化工进展》期刊2018年03期)

孙宝军,肖冰,王波[9](2017)在《氨分解气氛保护下钎焊金刚石界面微观组织分析》一文中研究指出为探索钎焊金刚石工具的大批量生产工艺,在氨分解气氛保护环境下于连续式网带炉中用Ni-Cr合金做钎料进行了金刚石的钎焊试验和钎焊磨盘的磨削试验.用扫描电镜观察了钎焊后金刚石磨粒的微观组织形貌;用X射线能谱仪对深腐蚀后的金刚石磨粒表面进行了能谱分析,结合X射线衍射仪对磨粒表面生成物进行了物相鉴定;用叁维视频显微镜观察和分析了金刚石磨盘磨削花岗岩时磨粒脱落情况.结果表明,氨分解气氛保护钎焊金刚石,金刚石与钎料界面发生了化学冶金反应,生成了柱状碳化物,磨粒获得了较高的结合强度,磨削花岗岩50 m,磨粒脱落率仅为2.2%,略高于真空钎焊磨盘.(本文来源于《焊接学报》期刊2017年09期)

刘亚俊,郭怀正,赵彬然,马晓迅,贺久长[10](2017)在《负电晕等离子体及其与Fe基催化剂协同催化氨分解制氢》一文中研究指出分别采用负电晕等离子体以及等离子体结合Fe基催化剂两种方法用于氨分解制氢。单独使用等离子体分解氨气时,氨气转化率和氢气收率随输入功率增加而增加,随气速增加而降低,随温度增加而提高。相比于单独等离子体方法,在等离子体与Fe基催化剂相结合时氨气转化率提高,二者产生了协同效应,氨气转化率随温度提高而增加,随放电功率提高而增加。催化剂表征表明,负电晕放电反应能够抑制氮化铁的形成,从而提高催化剂活性,产生协同效应,因此等离子体协同催化剂是催化氨分解制氢的有效手段。(本文来源于《西北大学学报(自然科学版)》期刊2017年04期)

氨分解论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

氢能已被广泛用作高效和清洁的能源。然而,氢气的储存和运输依然比较困难,使其实际应用成为巨大挑战。在所研究的储氢材料中,氨(NH3)具有高含氢量(17.7 wt.%),在相对温和的条件下可被液化,便于运输,同时可以通过哈伯(Haber-Bosch)法大量合成。而且催化氨的分解可以为质子交换膜燃料电池在线产生高纯的氢气,从而避免电池中Pt电极中毒,大大提高了电池的效率,同时未完全转化的氨气可通过吸附剂来移除。因此,催化氨的分解来获得高纯氢是一种很有发展前景的制氢方法。然而,目前为止,在相对较低的温度利用氨的分解产生高含量的氢气仍然具有挑战性。因此,本论文通过优化制备方法,使用助剂,选择合适的载体等方法,合理设计高活性的氨分解催化剂,并通过各种表征方法,考察催化剂的结构特征,同时对其在氨分解反应中的构效关系进行深入研究,从而更好的理解催化行为本质,这为以后制备高效的催化剂提供了依据。本论文主要分为以下四部分工作:1.以高比表面积的多孔活性炭为模板,通过两步等体积浸渍策略合成了一系列Co-SiO2复合催化剂,通过氮气吸脱附、非原位/原位X射线粉末衍射技术、透射电子显微镜等表征技术详细研究了催化剂的结构。在Co-SiO2复合催化剂中,Co物种均匀地分散在Si02基质中。氢气程序升温还原技术研究了催化剂的还原性质。相应条件下的原位X射线粉末衍射技术研究了各催化剂在还原过程中的相变。这证明了Co物种与Si02之间具有较强的相互作用,这种相互作用可以有效的抑制Co物种在高温煅烧和氨分解反应中的团聚。在氨分解反应中,Co-SiO2复合催化剂的活性物种是CoO和Co单质。我们制备的复合催化剂表现出较高的催化活性和高温稳定性,其活性远高于文献中已报道的过渡金属催化剂。在温度为600℃,空速为124,000 cm3 gcat-1 h-1的测试条件下,其氨的转化率可以达到80%。而且在48 h的稳定性测试中,氨转化率基本没有变化。2.采用简单的两步沉积沉淀法合成了MgO负载La为助剂的过渡金属(Fe,Co,Ni)催化剂,过渡金属纳米颗粒以及助剂La物种都均匀地分散在MgO载体的表面。氮气吸脱附、透射电子显微镜、原位/非原位X射线粉末衍射、程序升温还原/脱附等表征方法详细研究了催化剂的构效关系。结果显示过渡金属与载体之间具有较强的相互作用,这种相互作用可以使催化剂维持稳定的结构,有效的抑制活性物种在氨分解反应过程中的烧结。La物种作为结构助剂,只是增加了催化剂中活性位点的数目,使得催化剂对NH3的吸附解离能力增强,从而促进了反应的进行。这种过渡金属催化剂表现出了非常高的氨分解活性,远远高于文献中已报道的同类催化剂,同时催化剂具有很好的高温稳定性。采用加入助剂来提高催化剂催化活性的方法,为制备高效的催化剂提供了依据。3.采用胶体沉积法制备了二氧化铈纳米棒负载的Ru单原子催化剂,然后在550℃用高纯NH3还原后,得到了尺寸均匀,热稳定的Ru团簇催化剂。Ru团簇催化剂具有非常高的活性和稳定性,其氢气生成产量在450℃时可以达到9,924 mmolH2 gRu-1 min-1,这个值比文献中已报道的活性催化剂的氢气生成产量高一个数量级。采用球差校正的高角环形暗场扫描透射电子显微镜、氮气吸脱附、X射线吸收精细光谱、X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、程序升温还原/脱附、原位/非原位的拉曼光谱、原位漫反射傅里叶变换红外光谱等表征方法,对催化剂在氨分解反应中的构效关系进行深入研究,发现Ru团簇与CeO2协同作用,Ce02对NH3有一定的吸附能力,稳定的Ru团簇可以促进NH3的吸附解离。这种由还原单原子制备均匀团簇的方法,为制备高效的催化剂提供了一个有前景的策略。4.采用胶体沉积法制备了高比表面积的Ru/MgO催化剂,并通过X射线粉末衍射、程序升温还原/脱附、透射电子显微镜、氮气吸脱附等表征方法详细研究了催化剂的结构。Ru物种高度分散在载体的表面,同时Ru物种与MgO载体之间具有较强的相互作用,可以有效的抑制Ru物种和MgO载体在氨分解反应中的烧结。采用胶体沉积法制备的Ru/MgO催化剂具有较高的催化活性和优良的高温稳定性,其活性远高于文献中已报道的其他方法制备的Ru/MgO催化剂。这种制备Ru基催化剂的方法,为制备高效的贵金属催化剂提供了有前景的策略。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

氨分解论文参考文献

[1].陈材,陈依文,魏鼎穹,张辉.基于UiO-66系列衍生碳基材料负载Ru基催化剂研制及其氨分解制氢性能研究[J].广东化工.2019

[2].胡修翠.纳米催化材料的制备及其催化氨分解制氢反应研究[D].山东大学.2019

[3].徐珺.高效过渡金属催化剂的制备及其催化氨分解和丙烯氧化性能的研究[D].山东大学.2019

[4].魏鼎穹,李丹,李彦平,龚琴梅,陈材.钴镍双金属催化剂的制备及氨分解制氢性能研究[J].广州化工.2019

[5].黄发亮.蒸氨氨分解改为磷铵法生产氨水的实践[J].安徽化工.2018

[6].成洪达,孟波.双层中空纤维膜反应器的构建及氨分解制氢研究[C].第叁届全国新能源与化工新材料学术会议暨全国能量转换与存储材料学术研讨会摘要集.2018

[7].冉茂飞,牟俊,孙文晶.颗粒尺寸效应对碳纳米管负载镍氨分解制氢催化性能影响[J].西南民族大学学报(自然科学版).2018

[8].邱书伟,任铁真,李珺.氨分解制氢催化剂改性研究进展[J].化工进展.2018

[9].孙宝军,肖冰,王波.氨分解气氛保护下钎焊金刚石界面微观组织分析[J].焊接学报.2017

[10].刘亚俊,郭怀正,赵彬然,马晓迅,贺久长.负电晕等离子体及其与Fe基催化剂协同催化氨分解制氢[J].西北大学学报(自然科学版).2017

论文知识图

氮循环示意图,图中数据的单位为Tg(...掺氮纳米石墨烯TEM图热分解的叁步过程催化剂氨分解反应活性比较不同promoter/Ru摩尔比促进的钌基催化...Ru催化剂上氨分解转化率与温度...

标签:;  ;  ;  ;  ;  ;  ;  

氨分解论文_陈材,陈依文,魏鼎穹,张辉
下载Doc文档

猜你喜欢