论文摘要
氮氧化物（NOx）的控制是当前环境催化领域研究的热点.氢气选择性催化还原NOx（H2-SCR）近年来引起研究者的高度关注.在H2-SCR反应中, NOx可在较低的温度（100–300°C）下被还原,并且过量氢气会与氧气反应生成水,不会导致二次污染.研究表明, Pd基催化剂在H2-SCR反应中具有良好的活性,并且其催化活性与Pd的化学价态密切相关, Pd0较Pd2+具有更高的催化活性.鉴于Pd的化学价态与催化剂的制备方法密切相关,本文通过浸渍法、沉积–沉淀法和聚乙二醇还原法分别制备了Pd/TiO2（IM）、Pd/TiO2（DP）和Pd/TiO2（PR）催化剂,研究了不同方法制得的Pd/TiO2催化剂对H2-SCR的催化性能.实验结果表明,与Pd/TiO2（IM）和Pd/TiO2 （DP）相比, Pd/TiO2（PR）催化剂的催化活性明显提高,并且温度窗口显著拓宽.为了揭示Pd/TiO2（PR）催化剂具有高活性的原因,对Pd/TiO2（IM）、Pd/TiO2（DP）和Pd/TiO2（PR）催化剂进行了一系列分析表征.XRD分析表明,在三种不同方法制备的Pd/TiO2催化剂上,活性组分Pd高度分散在TiO2表面.TEM结果也证实了Pd高度分散在TiO2表面,并且在Pd/TiO2 （PR）催化剂上, Pd颗粒粒径（1.02 nm）最小,这可能是Pd/TiO2（PR）催化剂具有高活性的原因之一.XPS分析表明,在Pd/TiO2（IM）和Pd/TiO2 （DP）催化剂中, Pd主要以Pd2+的形式存在;而在Pd/TiO2 （PR）中, Pd则以Pd0的形式存在,高分散的Pd0有利于H2-SCR反应的进行.同时, Pd/TiO2（PR）中表面吸附氧（Oα）含量明显高于Pd/TiO2（IM）和Pd/TiO2（DP）,较高含量的Oα能有效促进NOx的吸附与活化,从而促进NOx还原反应的进行.通过原位漫反射红外光谱（In-situDRIFTS）分析发现,与Pd/TiO2（IM）催化剂上NO+O2稳态吸附的光谱相比, Pd/TiO2（PR）催化剂上螯合亚硝酸根和单齿亚硝酸根的特征峰明显增强.同时观测到Pd0上吸附的单齿亚硝酰基特征峰,由此进一步证实在Pd/TiO2（PR）催化剂中Pd以Pd0的形式存在.NO+O2→H2（或H2+O2）→NO+O2瞬态吸附研究表明, Pd/TiO2（PR）催化剂上吸附的NOx具有高的反应活性,并且吸附态NOx和H2（或H2+O2）反应可生成中间产物NH3, NH3可进一步与NOx反应.Pd/TiO2（PR）催化剂上高分散的Pd0以及在反应条件下表面生成的更多螯合亚硝酸根和单齿亚硝酸根反应中间体是其具有高H2-SCR催化性能的主要原因.
论文目录
文章来源
类型: 期刊论文
作者: 张祎旸,曾慧,贾斌,王智华,刘志明
关键词: 氮氧化物,氢气选择性催化还原,原位漫反射红外光谱
来源: 催化学报 2019年06期
年度: 2019
分类: 工程科技Ⅰ辑
专业: 有机化工,环境科学与资源利用
单位: 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室,北京化工大学能源环境催化北京市重点实验室
基金: supported by the National Key R&D Program of China(2017YFC0210700),the National Natural Science Foundation of China(21876009,21611130170),the Beijing Municipal Natural Science Foundation(8162030),the Fundamental Research Funds for the Central Universities(XK1802-1)~~
分类号: TQ426;X701
页码: 849-856
总页数: 8
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标签：氮氧化物论文; 氢气选择性催化还原论文; 原位漫反射红外光谱论文;