导读:本文包含了光解动力学论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:量子,动力学,离子,速度,时间,缔合,吸收光谱。
光解动力学论文文献综述
许小勇[1]（2019）在《半导体光解水介观系统多级动力学耦联调控》一文中研究指出半导体光解水是利用太阳能制取氢气的可再生能源技术,具有巨大的应用前景。当前,理解并调控光生载流子动力学是突破半导体光解水效能瓶颈的关键。我们课题组基于超细量子点和超薄二维结构半导体,通过电子结构调控和表界面改造调制光激发(起始步)和表面催化(决速步)活性,发现光激发和表面催化的动力耦合能显着提高电荷分离效率和最终的光催化效能[1-3]。我们近期聚焦光解水多级量子动力学的研究发现[4-6]:通常表现最低效率的―光生电荷分离可能只是一个动力瓶颈表象,深刻的机制关联到叁个动力学行为在不同时-空尺度上的耦联效果。我们系统研究了过渡金属硫化物(TMDs)光电子物性,发现Re S2具有独特的电子结构能够实现光激发、电子传输和边缘催化叁大动力的高效集成,能够运行高效的光辅助电催化氢气演化[4,5]。我们通过微结构精细调控设计出具有半金属特性的碳氮基有机半导体C4N3纳米片,其独特的半金属特性兼容半导体光子采集和金属电子传输动力,光激电子自旋态切换有效延长电子寿命,表面丰富而活跃的不饱和N原子位点运行高效的催化动力[6]。这些研究说明:人工微结构电子工程能够调制光激量子多级动力兼容耦联,为推进太阳能燃料转化效能提供了新方案。(本文来源于《2019第叁届全国光催化材料创新与应用学术研讨会摘要集》期刊2019-09-20）
姚洪斌,蒋相站,曹长虹,李文亮[2]（2019）在《HD~+分子的强场光解离动力学及其量子调控的理论研究》一文中研究指出利用精确求解原子核与电子耦合运动的叁维含时量子波包法,理论研究了HD~+分子在强激光场中的光解离动力学,并给出了量子调控HD~+分子光解离通道的理论方案.通过分析HD~+分子在不同的初始振动态和激光场强度下的光解离动力学过程及其解离核动能谱,得出了HD~+分子的光解离机理及其随激光场强度的变化规律.研究结果表明,利用激光场的强度可以实现HD~+分子光解离通道的量子调控.当激光场强度I_1=4.0×10~(13) W/cm~2时,HD~+分子的光解离主要是通过净单光子吸收解离和净双光子吸收解离;当激光场强度增大到I_2=2.0×10~(14) W/cm~2时,直接双光子吸收解离取代了净单光子吸收解离,净双光子吸收解离的比重也下降了.(本文来源于《物理学报》期刊2019年17期）
茆锐,肖虹,胡瑜,张群,陈旸[3]（2019）在《使用时间切片离子速度成像技术研究CF_2Cl_2光解动力学（英文）》一文中研究指出本文使用时间切片离子速度成像技术结合共振增强多光子电离技术研究了CF_2Cl_2分子在235 nm附近的光解动力学.通过测量CF_2Cl_2分子在235 nm附近单光子解离产生的氯原子影像,直接得到了解离产物的速度分布和角分布.激发态氯原子的速度分布包含高动能组分和低动能组分,分别对应~3Q_0电子态的直接解离和由于内转换引起的基态预解离.基态氯原子的速度分布也包含高动能组分和低动能组分,分别对应~3Q_0与~1Q_1电子态的预解离和由于内转换引起的基态预解离.自由基解离通道被确认,二次解离通道和叁体解离通道被排除.(本文来源于《Chinese Journal of Chemical Physics》期刊2019年04期）
高伟[4]（2019）在《双原子分子光缔合与光解离动力学理论研究》一文中研究指出由于激光场与分子的相互作用在物质结构探测、量子计算、受控化学反应、大气环境治理、国防军事建设等方面具有广泛的应用价值,因此,随着激光技术的发展,相关研究受到了越来越多的关注。激光场的强弱没有严格界限,一般根据分子与激光相互作用的程度,将激光场分为弱场(<1010 W/cm2)、中等强度场(1011～1013 W/cm2)、强场(1013～1015 W/cm2)、超强场(>1015 W/cm2)。因为在强场作用下,分子会产生很多新奇的非线性物理现象(比如多光子跃迁、超阈值电离、超阈值解离、高次谐波等),同时电子运动与原子核运动会显示出较强的相关性,所以很多研究关注于分子与强场的相互作用过程。然而,相对较少研究关注于中等场强下,分子是否也会产生类似的非线性现象。本文针对这一问题,基于含时量子波包方法,研究了几个基元双原子分子在中等场强下的光缔合与光解离动力学过程;发现当体系处于合适的初始态时(如特定的碰撞动量或初始振动态),仍然可以在中等场强下观测到较明显的多光子跃迁、超阈值解离等非线性现象。这对于丰富分子与外场相互作用的基本理论和实现激光操控分子量子态等方面的研究有重要的意义。论文主要研究工作概括如下:(1)以HX(X=F,Cl,I)体系为例,研究了不同体系光缔合反应的态选择性。在不同初始碰撞动量下,比较了叁个体系的最优光缔合几率以及多光子跃迁几率。结果表明,叁个体系中,HF的光缔合几率最大且最容易发生多光子跃迁过程。此外,HCl、HI体系的初始连续态与目标振动态的耦合积分与体系光缔合几率具有相同的变化趋势,可以用来预估光缔合几率的大小;而HF体系存在较强的多光子跃迁几率,导致该耦合积分与光缔合几率变化趋势相反。(2)以HD+体系为例,研究了分子电子态非绝热耦合对体系定态振动波函数的影响。计算发现,在绝热表象下,尽管电子激发态势能是排斥态的形状,但是在核间距R=0.0-5.0 a.u.范围内,电子基态与激发态存在较强的非绝热耦合,因而,体系振动态波函数同时包含电子基态和激发态两种组份。振动波函数的电子激发态组份可以近似表示为基电子态振动波函数的迭加。(3)研究了HD+体系在中等场强下的超阈值解离过程。分别计算了初始振动态为v= 10、光场强度为I=1012 W/cm2和初始振动态为v=0、光场强度为I=5 × 1012 W/cm2条件下的解离碎片时间飞行谱,与实验报道值吻合较好;在中等场强下,详细计算了体系处于不同初始振动态(v=0～15)的解离碎片动能分布谱,发现如果选取初始振动态为v=6,那么在中等场强下也可以观测到该体系显着的超阈值解离信号。(4)以HD+体系为例,研究了一阶动力学斯塔克效应和分子内禀非绝热耦合效应对解离信号的影响。动力学计算表明,一阶动力学斯塔克效应会导致两个光缀饰电子态势能曲线在核间距R=10 a.u.附近相交,从而形成一个新的波包转移通道。此外,选取合适的激光强度和脉冲持续时间后,一阶动力学斯塔克效应可以增大两个电子态势能曲线在核间距R=12 a.u.附近(内禀非绝热耦合区域)的能量差,从而抑制解离波包通过内禀非绝热耦合在两个电子态上发生交换。(本文来源于《大连理工大学》期刊2019-06-01）
韩山雨[5]（2019）在《从叁原子到多原子分子光解过程的量子动力学理论研究》一文中研究指出分子反应动力学在化学中处于中心地位,它是我们理解化学反应的基础。光解反应,即光子诱导化学断键过程,是一类重要的基元反应。它研究光与分子相互作用,并与许多化学领域如大气化学、星际化学、环境化学等息息相关。本文采用量子波包方法研究了D2O分子和HCO自由基的光解动力学,并提出了一种新的高斯波包方法,通过G-MCTDH/vMCG Relaxation方程求解光解初始态波函数。本文主要取得如下成果:(1)研究了振动激发对D2O分子光解动力学的影响,发现了基态产物OD(X)的产物分布对初始态振动激发不敏感,而激发态产物OD(A)的产物分布对初始态振动激发较敏感。通过光解前的振动激发,分子可以到达激发态势能面的不同区域。振动激发就有可能成为一种有效控制产物碎片的方法。所以在水分子B态光解这一研究光解反应的绝佳范例中,我们计算了四个不同振动初始态(0,0,0)、(0,1,0)、(1,0,0)和(0,0,1)的吸收谱、产物分布与产物分支比,研究了 D2O分子的振动调节光解反应动力学。四个不同初始量子态的主要动力学性质都相似,理论计算的产物分布与产物分支比有一些定量上的差别。然而,有意思的是初始态为(0,1,0),即弯曲振动第一激发态,其产物在总能量9.59eV下产生的OD(X,v=1)产物布局几乎与OD(X,v=0)相当。以前的研究已经揭示了产物振动分布与锥形交叉的关系,基态产物通过DOD交叉点而激发态产物通过DDO交叉点。前者是主要的,所以大多数情况下产物主要是基态振动产物。这个研究表明(0,1,0)在9.59 eV的总能量下有更多产物通过DDO交叉点出来。(2)研究了 HCO自由基第一激发态光解动力学,发现并解释了光解过程中的量子干涉现象。HCO自由基是重要的燃烧中间体,其第一激发态光解动力学是研究Renner-Teller效应的典型范例。以前的理论工作发现了其产物转动分布中存在奇偶交替的振荡,推测可能有干涉现象。而干涉是化学动力学中的基础性与前沿性课题。所以这就需要新的研究来回答造成转动分布中振荡结构的原因,回答它是否是干涉造成。我们计算了吸收光谱与产物转动分布,并且与实验吻合得非常好。这些转动分布中的振荡结构得到了最新实验验证。通过QCT计算,我们发现干涉是由于基态势能的特殊拓扑构型造成。势能面上的异构化能垒能使大量轨迹偏转并集中在一个角度。不同轨迹有不同相位,通往同一个终点就会形成干涉。干涉反应在产物转动分布上能引起奇偶交替的振荡。(3)提出了G-MCTDH/vMCGRelaxation方法求解光解初始态波函数,提高了原有G-MCTDH/vMCG方法的精度与适用性。格点波包方法虽然在叁原子体系中取得了巨大的成功,但是它却难以运用到更大的多原子体系。格点总数随维度增长呈指数关系,这种指数标度使其难以处理超过五个原子的体系。高斯波包类的方法是一类潜在能够处理高维问题的方法。它源于一个简单想法,即使用时间依赖的高斯函数作为基组数展开一个波函数,而不是使用格点。每一步传播中都需要传播展开系数与高斯参数。G-MCTDH/vMCG方法是其中一种重要的高斯波包方法,采用Dirac-Frekel变分法来处理高斯参数运动方程,引入了量子修正。所以这个变分高斯被认为比其他高斯波包方法更精确。然而这个MCTDH/vMCG框架中,光解的初始态定义较为粗糙,只用一个高斯函数来作为基态波函数近似。这个不足使得它难以运用到真实反应体系,大部分计算都基于模型哈密顿。所以这个工作中我们提出了一种改进高斯波包Relaxation方法求解基态波函数。方法分两步。第一步,一个多维高斯函数放在平稳点位置并在虚时传播,从而优化每个维度的高斯函数宽度。第二步,更多高斯放在上个高斯周围,采用上步优化的宽度并固定,只通过Relaxation优化展开系数。我们用这个新的算法测试了NOCl与NH3的光解,结果显示能量,波函数与吸收谱都与精确解吻合很好。(本文来源于《南京大学》期刊2019-05-10）
高蕻,伍灼耀[6]（2019）在《小分子在真空紫外波段从量子态到量子态的光解离动力学（英文）》一文中研究指出本文主要描述小分子在真空紫外波段(VUV,6-20 eV)光解离动力学的最新实验和理论研究进展.得益于基于商业化激光器的真空紫外光源技术,以及离子速度成像、高分辨氢原子-里德堡态标记-飞行时间测量和VUV-VUV泵浦-探测等方法的发展,研究人员现在可以对很多小分子在真空紫外波段的光解离动力学进行量子态到量子态层面的测量和研究,本文重点综述H_2(D_2,HD),CO,N_2,NO,O_2,H_2O(D_2O,HOD),CO_2,N_2O以及一些多原子分子在真空紫外波段光解离动力学的最新研究进展.这些小分子在真空紫外波段的光解离在天体化学以及大气化学中有着非常重要的应用.分子吸收一个VUV光子以后,通常会被直接激发到比较高的电子激发态,解离过程会涉及到多个电子态势能面之间的复杂非绝热相互作用.在实验上对解离截面等参数进行从量子态到量子态层面的精细测量对于深入了解这些复杂的势能面之间的相互作用有非常重要的意义.最近建成的大连相干光源是目前世界上唯一一台在真空紫外波段工作的自由电子激光,具有脉冲能量高、扫描范围宽(50～150 nm)等优越的性能,它的建成必将会大大促进小分子真空紫外光解离研究的发展.(本文来源于《Chinese Journal of Chemical Physics》期刊2019年01期）
张志国,辛敏,吴言宁,赵书涛,唐义甲[7]（2018）在《HNCO在201 nm的离子成像光解动力学:CO(X~1Σ~+)与NH(a~1△)态相关性（英文）》一文中研究指出本文通过时间切片离子速度成像技术在201 nm附近研究了HNCO分子在S_1电子激发态的光解动力学.CO产物通过共振增强多光子电离的方法进行了选态探测,获得了CO产物的振动基态和激发态切片影像.从CO的影像得到了解离产物的能量分布和空间角分布,确定了NH(a~1△)产物的振转态分布信息.研究发现~1NH的振动分支比(v=1/v=0)随CO(v=0)转动能的增大先增大后下降,展现了~1NH与CO之间特殊的态态相关性.大约一半的可资用能分配给解离产物的平动自由度.负的各向异性参数表明HNCO的光解是个快速的直接解离过程.(本文来源于《Chinese Journal of Chemical Physics》期刊2018年06期）
申钰田,孟胜[8]（2019）在《光解水的原子尺度机理和量子动力学》一文中研究指出利用阳光直接将水分解为不含碳的氢气燃料和氧气是面向全球能源危机环保且低成本的解决方案.得益于电子结构理论和量子模拟方法的进步,人们已经能够直接研究在纳米颗粒上等离激元诱导光解水过程在原子尺度上的反应机理和超快动力学.本文简述近年来的相关工作进展.吸附在氧化物薄膜上的金纳米颗粒很有希望成为水分解的高效新型光催化剂.在光激发条件下,水分解反应速率和光强、热电子转移之间有强相关性.水分解速率不仅取决于光吸收强度,还受到等离激元量子振动模式的调控.这对于太阳能光解水器件中纳米颗粒的设计有借鉴意义.我们发现液态水在金团簇等离激元催化下100 fs内就能产生氢气.超快量子动力学模拟表明,该过程中场增强起主导作用,从金属到水反键态的超快电荷转移也扮演着重要角色.综合这些原子尺度上的量子动力学研究,我们提出受激水分子中氢原子高速碰撞(速度远远超出其热速度)合成氢分子的"链式反应"机理.(本文来源于《物理学报》期刊2019年01期）
薛军非,祖莉莉[9]（2018）在《荧光光谱法研究1-甲氧基异丙氧自由基的光解动力学》一文中研究指出在超声射流条件下得到了β位甲氧基取代的异丙氧自由基在355nm光解下的分解产物的激光诱导荧光光谱。实验中观察到了多个甲醛峰的谱带,分别是4_0~1,4_0~0和4_1~0谱带。由以往研究可知,2位链状的烷氧自由基一般很难分解成甲醛。对此,我们对发现的现象做了初步的分析。(本文来源于《光谱学与光谱分析》期刊2018年S1期）
杨梦,张腾烁,郑旭明,薛佳丹[10]（2018）在《2-硝基萘激发态衰减动力学和光解通道的从头计算研究》一文中研究指出采用密度泛函理论(DFT)和完全活化空间自洽场理论(CASSCF)计算方法,在CASSCF(10,10)/6-31G(d)//CASPT2(10,10)/Aug-cc-PVDZ计算水平下,研究了2-硝基萘(2NN)S1(ππ*)激发态的衰减动力学.获得了2NN及其亚硝酸酯异构体(ISO)的基态、低能激发态和势能面交叉点的优化结构和能量,以及异构化反应的过渡态结构和能垒;给出了S0,T1和S1态时ISO沿N—O键的势能曲线;描绘了激发态衰变路径图.结果表明,被激发至S1(ππ*)激发态后,2NN经S1T3,S1T2交叉点发生S1!T3,S1!T2系间窜越过程再经T2T1锥形交叉点发生T2!T1内转换过程,最后无辐射衰减到T1态.具体衰减路径可以描述为S1-FC-2NN!S1T3-MIN-2NN或S1T2-MIN-2NN!T3-MIN-2NN或T2-MIN-2NN!T2T1-MIN-2NN!T1-MIN-2NN.该条路径能垒较小,T1态瞬态物种形成效率较高,为2NN激发态衰变动力学中最重要的无辐射衰变通道.在S0,T1和S1态势能面上,2NN!ISO异构化反应的能垒高,跃迁概率十分低下,难以形成芳氧自由基(Ar O"),2NN紫外光解离效率很低.(本文来源于《高等学校化学学报》期刊2018年08期）
光解动力学论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
利用精确求解原子核与电子耦合运动的叁维含时量子波包法,理论研究了HD~+分子在强激光场中的光解离动力学,并给出了量子调控HD~+分子光解离通道的理论方案.通过分析HD~+分子在不同的初始振动态和激光场强度下的光解离动力学过程及其解离核动能谱,得出了HD~+分子的光解离机理及其随激光场强度的变化规律.研究结果表明,利用激光场的强度可以实现HD~+分子光解离通道的量子调控.当激光场强度I_1=4.0×10~(13) W/cm~2时,HD~+分子的光解离主要是通过净单光子吸收解离和净双光子吸收解离;当激光场强度增大到I_2=2.0×10~(14) W/cm~2时,直接双光子吸收解离取代了净单光子吸收解离,净双光子吸收解离的比重也下降了.
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
光解动力学论文参考文献
[1].许小勇.半导体光解水介观系统多级动力学耦联调控[C].2019第叁届全国光催化材料创新与应用学术研讨会摘要集.2019
[2].姚洪斌,蒋相站,曹长虹,李文亮.HD~+分子的强场光解离动力学及其量子调控的理论研究[J].物理学报.2019
[3].茆锐,肖虹,胡瑜,张群,陈旸.使用时间切片离子速度成像技术研究CF_2Cl_2光解动力学（英文）[J].ChineseJournalofChemicalPhysics.2019
[4].高伟.双原子分子光缔合与光解离动力学理论研究[D].大连理工大学.2019
[5].韩山雨.从叁原子到多原子分子光解过程的量子动力学理论研究[D].南京大学.2019
[6].高蕻,伍灼耀.小分子在真空紫外波段从量子态到量子态的光解离动力学（英文）[J].ChineseJournalofChemicalPhysics.2019
[7].张志国,辛敏,吴言宁,赵书涛,唐义甲.HNCO在201nm的离子成像光解动力学:CO(X~1Σ~+)与NH(a~1△)态相关性（英文）[J].ChineseJournalofChemicalPhysics.2018
[8].申钰田,孟胜.光解水的原子尺度机理和量子动力学[J].物理学报.2019
[9].薛军非,祖莉莉.荧光光谱法研究1-甲氧基异丙氧自由基的光解动力学[J].光谱学与光谱分析.2018
[10].杨梦,张腾烁,郑旭明,薛佳丹.2-硝基萘激发态衰减动力学和光解通道的从头计算研究[J].高等学校化学学报.2018
论文知识图
