论文摘要
多溴二苯醚（PBDEs）属于持久性有机污染物（POPs）,具有较强毒性,能在环境中持久存在,可随着距离进行迁移、转化,并随食物链在生物体内累积和放大,污染环境的同时也危害人体健康。我国对PBDEs的生物毒理研究尚处于初级阶段,对污染底数、环境与动植物的蓄积状况和危害以及生态风险等方面更是迫切需要研究的课题。本研究针对PBDEs的环境毒性与基于定量结构活性关系（quantitative structure-activity relationships,QSAR）模型的毒理、多介质中PBDEs的环境分布及生态风险方面进行了研究,主要内容及研究结果如下:（1）建立了 PBDEs的4种POPs特性（生物毒性、生物累积性、持久性、远距离迁移能力）的QSAR模型,所建模型均具有良好的线性、稳健性和预测能力。从分子轨道学角度对PBDEs的4种POPs特性机理进行分析表明,分子体积对PBDEs的持久性、远距离迁移性、生物毒性均有直接影响,是影响POPs特性的关键性分子轨道学参数;分子最低占据轨道能Elomo对PBDEs的生物累积性有直接影响,此外核-核排斥能CCR、生成热HOF等参数也对PBDEs的POPs特性有显著影响。（2）建立了基于同位素稀释-加速溶剂萃取-多层复合硅胶柱净化-GC/MS的8种PBDEs的分析方法。该分析方法可一次性分析低溴代和高溴代（尤其是BDE 209）的PBDEs化合物,相较于GC-NCI-MS方法,简化了分析过程,提高了样品分析速率,可广泛应用于大量样品测试。方法检出限为0.11～2.1 μg/kg,平行测定6个低浓度和高浓度空白加标样品,相对标准偏差小于13%,回收率在85%～110%之间,满足分析方法学要求。（3）在本研究中,收集了废弃的十溴二苯醚工厂周边土壤和植物样本以及生产状态下厂区周边的鱼类样本,并对样本中PBDEs的含量、分布特征、污染特性及毒性等进行分析,得到以下结果。土壤中PBDEs的浓度范围为未检出至3.7×104ng/g,中位值浓度范围为0.60～1.17×104ng/g,各单体检出率为72.2%（BDE 99和154）至100%（BDE-47和209）。经显著性分析发现,BDE-209 的浓度与Σ7PBDEs（BDE-28、47、100、99、154、153和183）的浓度有直接相关性（P<0.0001）,且随着土壤地质层发生迁移。不同功能区土壤中PBDEs浓度大小的顺序为:生产区>仓库区>办公区。植物中BDE-209的浓度为2805.6～19382.9 ng/g干重,其他∑7 PBDEs浓度为7.89～1087.19 ng/g干重,均远高于城市中含量。不同植物中PBDEs各单体的分布特征性类似,其含量高低顺序为:BDE-209>BDE-183和BDE-153>BDE-99 和 BDE-47>BDE-154>BDE-100 和 BDE-28,表明植物中PBDEs的摄入来源主要是土壤和大气沉降共同作用的结果。TEQ计算结果显示PBDEs在植物中的毒性比土壤中毒性大。鱼肉样品中的PBDEs浓度范围为45.8～560 ng/g（脂重,lw）,鱼肝样品中PBDEs的浓度范围为327～2120 ng/g,lw。PBDEs浓度最高的出现在鲤鱼（1370 ng/g,lw）,其次为鲫鱼（1030 ng/g,lw）,最低为草鱼（681 ng/g,lw）。三种鱼种类中PBDEs各单体的分布特征基本一致,BDE-47、100、99和154是鱼肉和鱼肝样品中主要的单体。（4）采用美国环境规划署推荐的熵值法对多环境介质中PBDEs开展了风险评价,结果表明废弃工厂土壤中PBDEs的生态风险较小,但是植物体中存在潜在的生态风险。此外,生产工厂周围鱼体中也存在潜在的生态风险。
论文目录
文章来源
类型: 博士论文
作者: 李南锟
导师: 海热提
关键词: 多溴二苯醚,环境毒性,模型,生态风险
来源: 北京化工大学
年度: 2019
分类: 工程科技Ⅰ辑
专业: 环境科学与资源利用,环境科学与资源利用
单位: 北京化工大学
分类号: X592;X820.4
DOI: 10.26939/d.cnki.gbhgu.2019.001790
总页数: 159
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