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钠离子插层电极的设计、结构调控及其脱盐性能研究

2020-12-08阅读(717)

钠离子插层电极的设计、结构调控及其脱盐性能研究

论文摘要

目前淡水资源短缺已经成为威胁人类生存、影响经济发展的全球性挑战。海水淡化技术为缓解淡水危机提供了有效的方法。工业上占主导地位的海水淡化技术主要包括:多级闪蒸、多效蒸馏和反渗透,然而这些技术仍旧存在能耗高、脱盐效率低和运行费用昂贵等缺点。电容去离子（Capacitive deionization,CDI）是一种基于电化双电层电容模型（Electrochemical Double Layer,EDL）的新兴海水淡化技术。传统CDI以碳材料作为工作电极,使得其脱盐容量和电荷效率不能满足高浓度盐水处理需求。本研究采用钠离子插层材料作为钠离子脱嵌电极,碳材料作为氯离子吸附电极,构筑混合电容去离子（Hybrid Capacitive Deionization,HCDI）系统以提高脱盐性能。HCDI能够引入赝电容反应将钠离子通过化学键嵌入到钠离子插层材料,同时氯离子通过静电作用吸附并储存于双电层中。在此基础上,我们还提出了一种基于赝电容增强的双离子混合电容去离子（Pseudo-capacitive Behavior Induced Dual-ion Hybrid Deionization,Di-HCDI）系统以进一步提高电容脱盐性能,在该系统中Na1.1V3O7.9@rGO作为钠离子脱嵌电极,Ag@rGO作为氯离子反应电极从而同时实现两电极间匹配的电化学反应。本论文主要研究内容如下:1、通过二次水热反应和退火处理得到了具有核-壳纳米管结构的Carbon@Na4Ti9O20（C@NTO）,碳层厚度为～1.6nm。电化学结果表明,C@NTO电极在1 mV/s扫描速率下的比容量可达153.34F/g,相较NTO（62.84F/g）有显著提升。将C@NTO（NTO）与活性炭组装HCDI系统研究其电容去离子性能。C@NTO HCDI系统的脱盐容量高达66.14 mg/g,同时电荷效率接近于100%,较NTO HCDI系统得到了大幅提升。此外,C@NTO HCDI系统具有出色的循环再生能力,经历50圈循环后脱盐容量的衰减量仅为3.78 mg/g。2、通过水热反应和退火处理制备了 Na1.1V3O7.9（NVO）纳米带,其宽度为～50nm。选择250℃下退火处理得到的NVO-250纳米带与rGO复合制备了 NVO-250@rGO。电化学结果表明,不同扫描速率下NVO-250电极比容量均高于NVO-350和NVO-450电极。此外,NVO-250@rGO电极在1mV/s扫描速率下的比容量为241.38 F/g,远高于NVO-250（190.58F/g）。将 NVO-250@rGO（NVO-250）与 rGO 组装 HCDI 系统。结果表明,NVO-250@rGO HCDI 系统的脱盐容量为49.71 mg/g,电荷效率接近于100%。3、通过碱还原反应在水浴环境下合成了 Ag@rGO复合物,尺寸为～30 nm的银原子均匀地分布在rGO网络表面。以NVO-250@rGO作为钠离子脱嵌电极,Ag@rGO作为氯离子反应电极构筑了 Ag@rGO‖NVO-250@rGO Di-HCDI系统。该系统最佳脱盐容量可达60.26 mg/g,电荷效率接近于100%,远优于rG沿‖NVO-250@rGOHCDI系统。此外,Ag@GO‖NVO-250@rGO Di-HCDI系统展示出良好的循环稳定性。最后利用脱盐前后Ag@rGO和NVO-250@rGO电极的晶体结构变化对Di-HCDI系统的脱盐机理进行了探究。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 论文中物理符号及缩写清单
  • 第一章 绪论
  •   1.1 前言
  •   1.2 电容去离子
  •     1.2.1 电容去离子的发展历史
  •     1.2.2 电容去离子的工作机理
  •     1.2.3 双电层电容理论
  •   1.3 电容去离子电极材料的发展
  •     1.3.1 活性炭
  •     1.3.2 碳气凝胶
  •     1.3.3 有序介孔碳
  •     1.3.4 碳纳米管
  •     1.3.5 石墨烯
  •     1.3.6 碱金属氧化物
  •   1.4 论文的研究意义及内容
  •     1.4.1 论文的研究意义
  •     1.4.2 论文的研究内容
  •     1.4.3 论文的研究路线
  • 第二章 实验试剂与表征方法
  •   2.1 实验试剂
  •   2.2 实验仪器
  •   2.3 材料的表征
  •     2.3.1 X射线衍射
  •     2.3.2 扫描电子显微镜
  •     2.3.3 透射电子显微镜
  •     2.3.4 比表面积和孔径分布
  •     2.3.5 拉曼光谱
  •     2.3.6 X射线光谱
  •     2.3.7 红外光谱
  •   2.4 电化学分析
  •   2.5 电容去离子性能测试
  •     2.5.1 测试系统与模块
  •     2.5.2 电容去离子计算
  • 4Ti9O20核壳纳米管的制备及脱盐性能研究'>第三章 Carbon@Na4Ti9O20核壳纳米管的制备及脱盐性能研究
  •   3.1 前言
  •   3.2 实验部分
  •     3.2.1 样品制备
  •     3.2.2 电极制备
  •   3.3 材料表征与分析
  •   3.4 电化学测试
  •   3.5 脱盐性能测试
  •   3.6 本章小结
  • 1.1V3O7.9@Graphene纳米带的制备及脱盐性能研究'>第四章 Na1.1V3O7.9@Graphene纳米带的制备及脱盐性能研究
  •   4.1 前言
  •   4.2 实验部分
  •     4.2.1 样品制备
  •     4.2.2 电极制备
  •   4.3 材料表征与分析
  •   4.4 电化学测试
  •   4.5 脱盐性能测试
  •   4.6 本章小结
  • 1.1V3O7.9@rGO Di-HCDI系统的脱盐性能研究'>第五章 基于Ag@rGO‖Na1.1V3O7.9@rGO Di-HCDI系统的脱盐性能研究
  •   5.1 前言
  •   5.2 实验部分
  •     5.2.1 样品制备
  •     5.2.2 电极制备
  •   5.3 材料表征与分析
  •   5.4 电化学测试
  •   5.5 脱盐性能测试
  •   5.6 本章小结
  • 第六章 结论与展望
  •   6.1 结论
  •   6.2 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 个人简介
  • 硕士期间研究成果

    • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 岳智帅

    导师: 李海波

    关键词: 钠离子插层材料,电容去离子,非对称电极,赝电容反应

    来源: 宁夏大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 海洋学,化学

    单位: 宁夏大学

    基金: 国家自然科学基金(No.21862016,No.21806216),宁夏高等学校一流学科建设工程(化学工程与技术:NO.NXYLXK2017A04),宁夏重点研发计划东西合作项目(2017BY064)

    分类号: P747;O646.5

    DOI: 10.27257/d.cnki.gnxhc.2019.000485

    总页数: 67

    文件大小: 9099K

    下载量: 57

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