电极活性颗粒充放电下断裂行为的数值模拟

论文摘要

活性颗粒的断裂是造成锂离子电池循环性能退化最主要的原因之一。通过模拟活性颗粒的断裂机理,有助于电池结构和充放电方案的优化,提高锂电池的循环性能。本文运用数值模拟方法研究了活性颗粒在充放电条件下裂纹的演化。主要结果如下:通过建立扩散-应力耦合和扩展有限单元法的含中心裂纹球形颗粒模型,模拟颗粒尺寸、初始裂纹长度、充放电倍率（C-rate）以及裂纹表面扩散（CSD）等因素对活性颗粒内部浓度分布、应力分布和断裂行为的影响。在嵌锂过程中,当颗粒尺寸较大、初始裂纹较长、C-rate较高时,活性颗粒更容易开裂。活性颗粒的断裂出现了裂纹不扩展、裂纹稳定扩展以及裂纹不稳定扩展等三个阶段。CSD可以减小活性颗粒内部锂离子浓度差和应力的最大值,因此也能抑制活性颗粒的断裂。初始裂纹长度越长,CSD对断裂的抑制效应越明显。建立了活性颗粒和粘结剂相互作用的模型。使用修正的J积分计算公式,探究裂纹长度与J积分之间的关系,得到了最危险的裂纹长度值。通过对比扩散-应力顺序和全耦合的研究结果,探究了全耦合效应对锂离子浓度、应力以及J积分的影响。研究结果表明,无论是单边裂纹还是中心裂纹,J积分最大值都出现在裂尖位置r=0.6R的时候。粘结剂的包覆会导致颗粒内部浓度分布不均匀,使得完全充放电变得更困难。粘结剂的弹性模量会极大的影响裂纹扩展的驱动力,较软的粘结剂会使得活性颗粒内部应力减小,裂纹更不容易扩展。基于三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2（NMC）的活性颗粒形貌的实验观测,使用分形算法建立了由随机分布的一级粒子组成的二级颗粒模型,采用内聚裂纹单元建模的有限元方法模拟了二级颗粒内的界面裂纹演化,分析了锂化过程中不同断裂能对裂纹演化的影响,并发现断裂能对裂纹密度和裂纹分叉有着显著的影响。锂化过程中,二级颗粒中心出现的是I型裂纹,伴随着裂纹分叉现象。同时,二级颗粒的表面也会出现少量的Ⅱ型裂纹。同时,电化学（锂化/去锂化）循环过程中的损伤也会引起二级颗粒的断裂,当损伤累积到一定程度,裂纹会在某个循环中快速扩展,进而贯穿整个活性颗粒。

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文章来源

类型: 硕士论文

作者: 张育维

导师: 郭战胜

关键词: 电极活性颗粒,充放电循环,内聚力模型,裂纹演化,积分,粘结剂

来源: 上海大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅱ辑

专业: 力学,电力工业

单位: 上海大学

基金: 国家自然科学基金重点项目“锂离子电池化学反应-相变-变形耦合,开裂和分层的研究”(项目编号:11332005),国家自然科学基金面上项目“充放电循环下锂离子电池电极的结构变形,分层和锂枝晶的形成”(项目编号:11472165)

分类号: O346.1;TM912

DOI: 10.27300/d.cnki.gshau.2019.000215

总页数: 73

文件大小: 3761K

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