杂多酸盐论文_马雪琴,于立雪,陈红余,王者辉,孙红

导读:本文包含了杂多酸盐论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:金属,光敏剂,聚集体,硝酸银,能级,分子,结构。

杂多酸盐论文文献综述

马雪琴,于立雪,陈红余,王者辉,孙红[1](2019)在《含钛杂多酸盐的制备、表征及光催化性质》一文中研究指出目的探究含Ti原子的杂多酸盐的制备方法、结构及光催化降解亚甲基蓝的能力。方法采用水热合成法,以钨酸钠和硅酸钠为原料合成钨硅杂多酸盐K_8SiW_(11)O_(39)·xH_2O作为对比,以钨酸钠、硅酸钠、硫酸钛为原料不同的反应过程制备了1-K_6SiW_(11)TiO_(40)·xH_2O和2-K_6SiW_(11)TiO_(40)·xH_2O。本实验用亚甲基蓝水溶液为降解染料,探究光照、杂多酸盐的投入量对降解染料的影响。结果 IR、XRD谱图分析证明杂多酸盐均是Keggin型结构。为得到较好结构晶型的杂多酸盐,通过改变反应容量、pH调节顺序、反应温度和结晶方式等对反应结果有影响的因素进行了分组实验探究。以K_8SiW_(11)O_(39)·xH_2O、1-K_6SiW_(11)TiO_(40)·xH_2O、2-K_6SiW_(11)TiO_(40)·xH_2O为催化剂最佳投放量分别为0.4 g/L、0.6 g/L、1 g/L。结论催化结果显示光照提高了杂多酸盐降解亚甲基蓝水溶液的速率,其中1-K_6SiW_(11)TiO_(40)·H_2O的催化降解亚甲基蓝水溶液的效果最好。(本文来源于《泰山医学院学报》期刊2019年09期)

张杰,李会鹏,赵华,蔡天凤[2](2019)在《g-C_3N_4负载Keggin型Fe单晶取代杂多酸盐对催化性能的影响》一文中研究指出应用乙醚萃取法制备了Fe单晶取代的Keggin型磷钨酸盐(PW_(11)Fe),并成功负载于石墨相氮化碳(g-C_3N_4),制备了不同掺杂量的复合催化剂。采用FTIR,XRD,XPS,UV-Vis,EIS,PL对催化剂进行表征。结果表明:PW_(11)Fe的掺杂有效地调控了g-C_3N_4的能级结构。并且能够有效降低光生电子空穴的复合几率,拓宽了光的响应范围,其中当掺杂量为15%(0. 15CN)时表征结果最佳。以罗丹明B(Rh B)为反应探针,在500 W氙灯(配420 nm滤光片)照射下考察催化剂的反应活性及稳定性。结果表明:负载PW_(11)Fe后显着提高了g-C_3N_4对于反应底物的吸附性能以及反应活性。0. 15CN表现出最佳的反应活性,光照90 min降解率达到100%,反应速率常数为0. 042 66 min~(-1),是纯g-C_3N_4的21. 9倍。当循环使用4次后,催化活性几乎不变。(本文来源于《化学工程》期刊2019年06期)

李刚森,付思美,王俊文,章亚东[3](2019)在《杂多酸盐催化乙二醇合成乙二醇乙醚和乙二醇双乙醚的研究》一文中研究指出以磷钨酸、硅钨酸和磷钼酸及硝酸银、硝酸铁、硝酸铯和碳酸铯为原料,通过共沉淀法制备了系列杂多酸盐催化剂,通过X射线衍射仪(XRD)、电子能谱(EDS)、热重/差热分析仪(TG)对催化剂的晶型结构、表面元素及热重性质进行了表征。结果表明,磷钨酸银铯和磷钨酸银具有Keggin型磷钨酸结构,表面元素分布均匀,煅烧温度在20~220℃时会失去结合水,300~450℃时会失去结晶水和结构水,900℃以上则会分解。通过催化乙二醇和乙醇合成乙二醇乙醚和乙二醇双乙醚的反应考察杂多酸及杂多酸盐催化性能。考察了阳离子种类、取代度和不同煅烧温度对杂多酸盐催化性能的影响,结果表明,磷钨酸及其盐系列催化剂效果最好。通过考察阳离子种类和磷钨酸氢离子的取代度,结果表明,Cs_(0.66)Ag_(0.33)H_2PW_(12)O_(40)催化效果最好。在该催化剂存在下,n_(乙二醇)∶n_(乙醇)为1∶4,反应时间4 h,反应温度200℃,乙二醇转化率为98.16%,乙二醇乙醚选择性为49.25%,乙二醇双乙醚选择性为48.59%,乙二醇醚的总产率为96.04%。(本文来源于《应用化工》期刊2019年09期)

李慧杰[4](2019)在《杂多钨氧酸盐异金属衍生物的合成、结构及其电化学传感性能研究》一文中研究指出过渡–稀土异金属多金属氧酸盐因其复杂多样的阴离子单元、拓扑结构以及在催化、磁性、电化学和光学领域等特殊性能吸引了越来越多的关注。我们利用原位组装–分步合成策略,成功制备了一系列有机–无机杂化铜-稀土异金属锗钨氧酸盐。利用一步自组装策略,合成了一种有机–无机杂化银-钕异金属锑钨氧酸盐和一系列有机–无机杂化铁-稀土异金属碲钨氧酸盐。对这些化合物进行了结构分析和表征及性质探究。这些研究工作不但为制备新型异金属修饰的多金属氧酸盐提供了有效方法,而且也丰富了多金属氧酸盐的结构类型,拓展了多金属氧酸盐的应用领域。在硕士期间共合成得到了叁个系列的化合物:第一部分:在常规水溶液中,利用简单原料Na_2WO_4·2H_2O、GeO_2、CuCl_2·2H_2O和2-吡啶甲酸为反应物,通过原位组装-分步合成的方法制备了四例有机–无机杂化的铜-稀土异金属功能化的饱和锗钨氧酸盐衍生物:[Cu_2(H_2O)_3(PA)_3][RE_(0.5)Na_(0.5)Cu_2(H_2O)_(11)(PA)_3][α-GeW_(12)O_(40)]·8H_2O[RE=La~(3+)(1)、Ce~(3+)(2)]和[Cu_2(H_2O)_2(PA)_3][Cu(PA)_2][RE(H_2O)_7][α-GeW_(12)O_(40)]·7H_2O[RE=Tb~(3+)(3)、Dy~(3+)(4)(HPA=2-吡啶甲酸)。化合物1-2是由相邻结构单元通过双核铜[Cu_2(H_2O)_3(PA)_3]~+单元连接形成的一维链状结构。化合物3-4是由相邻结构单元通过双核铜单元[Cu_2(H_2O)_2(PA)_3]~+连接形成一维链状结构,然后相邻的一维链状之间通过异金属单元{RE(H_2O)_7[Cu(PA)_2]}~(3+)和[Cu(PA)_2]单元连接形成二维层状结构。化合物1-4代表了首例有机-无机杂化3d–4f异金属饱和Keggin型锗钨氧酸盐。化合物1-4的热失重过程显示为两步失重的过程。探究了化合物1和3的电化学性能。化合物1或3与多壁碳纳米管复合构筑的电化学传感器对乙酰氨基酚具有较好的识别性能,且该传感器具有良好的稳定性。第二部分:利用一步自组装方法,将柔性L-酒石酸、银离子和钕离子同时引入锑钨氧酸盐体系中,成功合成了一例新颖的银-钕异金属锑钨氧酸盐[Nd(H_2O)_6]_3[Ag_3W_(4.5)O_6(H_2tar)_3(tar)_3][(W_4O_(12))(SbW_9O_(33))]·22H_2O[(5)](H_4tar=酒石酸)。单晶衍射表明化合物5包含一个加帽型的[(W_4O_(12))(SbW_9O_(33))]~(9–)片段,该片段又同时连接叁个[Nd(H_2O)_6]~(3+)片段和叁个[AgW_(1.5)O_2(H_2tar)(tar)]片段,形成了一个高对称的风车型结构。相邻的加帽型[(W_4O_(12))(SbW_9O_(33))]~(9–)阴离子单元通过连接相邻的[Nd(H_2O)_6]~(3+)单元以及[AgW_(1.5)O_2(H_2tar)(tar)]片段形成叁维孔道框架。此外,对化合物5也做了电化学性能测试,利用了酶生物催化以及杂交链式反应等信号放大技术,实现了对乙肝病毒tDNA分子的检测。第叁部分:利用一步自组装的水热法,合成了叁种有机-无机杂化铁-稀土异金属碲钨氧酸盐衍生物[Pr(H_2O)_7]_2Na_2[Fe_4(H_2O)_2(PA)_4(B-β-TeW_9O_(33))_2]·6H_2O(6)、Na_2{[Sm(H_2O)_7]_2[Fe_4(H_2O)_2(PA)_4(B-β-TeW_9O_(33))_2]}_2·16H_2O(7)和K_6H_2{[Tm(H_2O)_6]_2[Fe_4W_2O_5(H_2O)_2(PA)_2(HPA)_6(B-β-TeW_9O_(33))_2]}[Fe_4W_2O_7(H_2O)_4(HPA)_4(B-β-TeW_9O_(33))_2]·16H_2O(8)(HPA=2-吡啶甲酸)。在化合物6中,镨离子与相邻[Fe_4(H_2O)_2(PA)_4(B-β-TeW_9O_(33))_2]~(8–)单元上与Fe1~(3+)离子配位的2-吡啶甲酸配体相连形成一维链,然后与Fe2~(3+)离子配位的2-吡啶甲酸配体与邻近的[Fe_4(H_2O)_2(PA)_4(B-β-TeW_9O_(33))_2]~(8–)单元通过镨离子拓展成二维层状结构。化合物7是钐离子与相邻[Fe_4(H_2O)_2(PA)_4(B-β-TeW_9O_(33))_2]~(8–)单元上与Fe2~(3+)离子配位的2-吡啶甲酸配体相连形成一维链。化合物8为孤立结构,其分子结构单元包含两种2-吡啶甲酸修饰的非Krebs夹心单元{[Tm(H_2O)_6]_2[Fe_4W_2O_5(H_2O)_2(PA)_2(HPA)_6(B-β-TeW_9O_(33))_2]}和{[Fe_4W_2O_7(H_2O)_4(HPA)_4(B-β-TeW_9O_(33))_2]}。此外,以化合物6为修饰电极材料,借助适配体和蛋白质之间的特异性结合,以此来实现对MUC1的电化学检测。(本文来源于《河南大学》期刊2019-06-01)

雷娜娜[5](2019)在《基于稀土杂多酸盐或配合物与表面活性剂的发光有序分子聚集体的组装和性质研究》一文中研究指出基于自身特殊的电子构型及丰富的4f电子层轨道,稀土离子具有优异的光物理性质,如线状光谱、激发态寿命长、Stokes位移大及发射谱线范围宽(从可见到近红外光区)等。而稀土杂多酸盐或配合物因天线效应的存在,具有显着增强的荧光性能,可作为理想的发光基元。近年来,通过非共价相互作用力,将稀土发光基元共组装到有序分子聚集体基质中,可有效改善其发光性能、光热稳定性及可加工性。并且,利用有序分子聚集体丰富可调的聚集形态、灵敏的环境刺激响应性及易于加工处理等优势,结合稀土发光基元的光物理性质对其周围微化学环境的敏感性,有望制备智能型稀土发光软聚集体或具有一定检测性能的有序膜材料。此外,作为一类新兴非水溶剂,离子液体逐渐被开发为有序分子聚集体的良好组装介质;同时,也可作为稀土发光基元的理想分散溶剂。因此,设计构筑离子液体参与的稀土发光有序分子聚集体,将有望得到兼具稳定性和增强发光性能的稀土发光软材料,并拓展有序发光材料的设计范围。这对拓展离子液体及其有序分子聚集体的功能化应用也具有重要意义。本论文以稀土杂多酸盐或配合物为发光基元,利用其与表面活性剂共组装的策略,构筑了一系列响应型稀土发光增强的有序分子聚集体;并以离子液体参与的溶致液晶为基质,成功构筑了包括白色荧光的全色可调液晶软材料;又通过合理设计可聚合型溶致液晶基质,采用原位光聚合策略制备了有序的多色荧光膜材料。通过系统考察有序分子聚集体基质对稀土发光性能的影响规律,探索了增强其光物理性质的途径。论文主要开展了以下五个方面的工作:一、选取具有pH依赖质子化行为的两性表面活性剂(十四烷基二甲基氧化胺,C14DMAO)和Na9EuW10O36·32H2O(EuW10)阴离子簇,通过调节C14DMAO/EuW10摩尔比(R),系统考察了二者在水溶液中的共组装行为及荧光性能变化。在PR=20时,得到了稳定性能较好的荧光增强纳米带。研究表明,纳米带具有沿轴向排列的有序层状结构,这在杂多酸盐自组装体系中是很少见的。而C14DMAO在体系pH值为6.5时的部分质子化是纳米带形成的关键。因纳米带中能较好地屏蔽EuW10周围的水分子,其荧光强度、寿命及绝对量子产率得到极大的提高。此外,C14DMAO的pH可逆质子化行为也赋予了该纳米带灵敏的pH刺激响应性。因此,该C14DMAO/EuW10共组装纳米带的成功构筑,不仅丰富了杂多酸盐有序分子聚集体的形态,而且为pH响应智能材料的设计提供了有价值的参考。二、以具有酶响应性的阳离子型表面活性剂----氯化肉豆蔻酰胆碱(Myr)和EuW10阴离子簇为共组装构筑基元,通过合理调控Myr/EuW10摩尔比值为36(电荷比值为4)时,得到了稳定性能好、发光性能明显增强的多层超分子球形聚集体。研究发现,聚集体结构中过量的Myr分子以亲水头基朝外的方式排列在超分子球表层,使其能稳定分散在水溶液中。同时,基于Myr的酶响应性及EuW10的荧光性能对其微化学环境的敏感性,制备得到的超分子球对pH、Cu2+/Fe3+及酶均表现出刺激响应性能。本工作不仅为杂多酸盐/阳离子型表面活性剂共组装体系聚集行为的研究提供了新的内容,同时是拓展其生物相容体系应用的有益尝试。叁、利用阳离子型表面活性剂----1-十八烷基-3-甲基咪唑溴盐([C18mim]Br)与EuW10在等电荷比例下的静电作用,得到了表面活性剂包覆的EuW10复合物(SEP)。SEP进一步在质子性离子液体----硝酸乙基铵(EAN)中组装形成粘弹性的发光软材料,其聚集体为具有层状结构的微米带。在氢键及疏溶剂作用力驱动下,SEP在EAN中组装时,其外围的表面活性剂重排并采取交叉双层排列,EuW10阴离子作为反离子吸附在[C18mim]Br双分子层表面的咪唑头基附近。由于[C18mim]Br对EuW10纳米簇的有效隔离和束缚,SEP的非辐射振动失活大大减弱,其荧光寿命及量子效率相应提高。同时,选择EAN作为组装介质能从根本上避免水分子配位导致的荧光猝灭,从而改善最终软聚集体的发光性能。因此,SEP及相应的软聚集体的荧光性能可以比拟文献报道的含EuW10的固体材料。此外,作为对SEP在离子液体中聚集行为的首次探讨,本工作为相关领域的研究提供了有价值的参考。四、以两亲嵌段共聚物Pluronic P123与离子液体(1-丁基-3-甲基-咪唑六氟磷酸盐)构建的溶致液晶为基质,通过巧妙地共掺杂吡啶二甲酸稀土配合物(Ln-DPA)和聚集诱导发光化合物----四(5-羟基苯基)乙烷(TPE-OH)到液晶中,我们建立了一种便捷且通用的策略来制备多色及白色荧光液晶软材料。对其光物理性质的分析表明,离子液体参与构筑的液晶基质能有效束缚并隔离发光基元。因此,Eu-DPA配合物掺杂的液晶呈现目前报道的吡啶二甲酸稀土配合物杂化材料中最长的荧光寿命,甚至高于其介孔固体材料。同时,由于TPE-OH分子构象的固定,其掺杂的液晶具有优于相应离子液体溶液的荧光性能。通过准确调节叁原色发光基元在液晶基质中的掺杂比例,得到了包括CIE色度坐标为(0.328,0.315)白色荧光的系列荧光颜色。此外,由于TPE-OH与Ln-DPA不同的激发光谱,通过切换激发波长从254到365 nm,能可逆有效地调控液晶荧光从白色变为蓝色。此液晶材料形状易于加工处理,便于光学器件的应用,这为后续高效荧光软材料的制备提供了思路。五、通过合理设计可聚合型层状溶致液晶的基质,选择适宜的Ln-DPA作为多色荧光基元掺杂其中,利用原位光聚合的策略,制备得到了多色发光有序薄膜。研究表明,膜基质的层状纳米结构对Eu-DPA的均匀分散和隔离效应,及较密实的聚合物链通过静电和氢键作用对配合物的束缚作用,均能有效地减弱配合物的非辐射跃迁驰豫和自猝灭过程,从而保证膜材料优异的发光性能。因此,与相应的Eu-DPA水溶液、固体粉末及溶致液晶相比,Eu-DPA掺杂薄膜具有增强的荧光性能,甚至可与其固体介孔硅发光材料相媲美。除了优异的多色发光性能,该薄膜同时具备一定的热稳定性、力学强度、及对于较宽pH范围和多种金属离子水溶液的刺激稳定性。这为兼具优异荧光性能和稳定性的多色稀土发光有序膜的构筑提供了有价值的理论参考。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-28)

李建平[6](2019)在《多金属氧酸盐—杂多蓝光敏纳米功能材料开发及在光伏器件中的应用》一文中研究指出能源在人类社会结构的演变中发挥着关键作用。化石能源的巨大消耗导致了严重的全球能源危机和环境污染问题。因此,我们迫切地需要探索可再生清洁能源解来决这些问题。由于太阳能具有其取之不尽和环境友好的等特点,被认为是最有前途的可再生能源。染料敏化太阳能电池(DSSCs)以其低成本、制备简单、效率高、环境友好等优点,成为第叁代太阳能电池的典型代表之一。为解决光伏技术的金叁角问题(效率、成本和稳定性),科学家们付出了巨大的努力。但是目前仍然存在着一些问题,限制了电池效率的进一步的提高和长期稳定性,如器件内部电子复合、光敏剂的吸收范围有限和Pt对电极价格昂贵等问题。多金属氧酸盐(POMs)是一类纳米级(约1-6 nm)的无机阴离子金属氧簇化合物,具有丰富的电荷和骨架结构以及优异的物理化学性质,如可调节的能带结构、强的电子接受能力、可逆的多电子氧化还原性质,其还原态杂多蓝(HPBs)具有宽的光谱吸收等。POMs的纳米级属性及可溶性使它成为优异的制备其它纳米材料的构筑基元。因此,充分利用多金属氧酸盐的优异性质来提高电池的效率和稳定性,降低成本,是解决当前能源环境危机的有效手段。(1)杂多蓝(HPBs)具有较宽的光谱吸收,有望成为一种优良的光敏剂,由于大多数杂多蓝在空气中不稳定,以至于对杂多蓝光敏性质的研究不够深入。因此,本文采用改进的真空热蒸镀固态还原(Al为还原剂)与LBL自组装相结合的策略,制备了一系列长期稳定的HPBs纳米复合膜,包括SiW_(12)、PW_(12)、SiMo_(12)、PMo_(12)、P_2W_(18)、P_2Mo_(18)和P_2W_(15)V_3(HPBs)。通过光学和光电测试系统地研究了HPBs的光敏特性。光学测试证明HPBs具有高的激子分离效率和快的电子传递行为。光响应测试表明HPBs的可见光响应范围宽,不仅使{TiO_2}_5/{PW_(12)}_6-Al(HPB)膜的光电流达到(28.9μA),而且纯的HPBs膜{PEI}_8/{PMo_(12)}_8-Al(HPB)(13.5μA)表现出更高的光电流响应,随着杂多蓝膜的层数增加光电流逐渐增强。通过对不同结构和组成的HPBs光响应信号的比较,详细讨论了结构、元素组成和不同还原电子数对HPBs光敏性能的影响。(2)我们详细研究基于同一种多酸不同还原状态杂多蓝的光敏性质。通过溶剂挥发驱动法构筑超晶格杂多蓝/还原氧化石墨烯(HPB/rGO)异质结,基于HPBs的光敏性质,首次将超晶格P_2W_(18)(HPB)/rGO异质结应用在DSSCs的光阳极中。选择两种Dawson结构多酸作为研究对象[P_2W_(15)V_3-Ⅰ(橙黄),P_2W_(15)V_3-Ⅱ(深绿),P_2W_(15)V_3-Ⅲ(棕),P_2W_(15)V_3-Ⅳ(深蓝)和P_2W_(18),P_2W_(18)(HPB)]。通过IR、UV-vis、TG、XRD、XPS对所制备材料进行表征,TEM和AFM表明成功获得多金属氧酸盐单层超晶格结构。通过荧光光谱和表面光电压光谱研究超晶格HPB/rGO异质结的光学性能,将超晶格P_2W_(18)(HPB)/rGO引入DSSCs光阳极,DSSCs的光电转化效率提升到8.09%。研究表明HPB纳米粒子均匀的分散在光阳极中,超晶格HPB/rGO在介孔TiO_2的表面形成一个致密且高度强健的自组装单层膜,不仅增加光谱吸收,减少电子-空穴复合,产生高光电流,而且致密的超晶格P_2W_(18)(HPB)/rGO层还阻止了电子从TiO_2向电解质的回传,从而增加了光电压提升光电转化效率。值得注意的是,电池在60℃的模拟全日光照射下高温运行6小时都是稳定的。(3)结合无机类半导体P_2Mo_(18)优异的催化性能、二维纳米材料MoS_2高比表面积以及炭质材料良好的导电性,提出在MoS_2表面原位自组装高度有序排列超晶格POMs(标注P_2Mo_(18)/MoS_2),并将此材料包于碳纳米粒子表面。采用分步法合理合成超晶格P_2Mo_(18)/MoS_2@C纳米花结构。在此,我们展示了P_2Mo_(18)/MoS_2@C异质结纳米花分级结构的设计和合成。研究表明,此分级纳米杂化材料具有大的表面积(174.2 m~2 g~(-1))提供了更多的活性位点,良好的导电性有益于快速的电荷转移。外层超薄MoS_2纳米片可以增大电极和电解液的接触面积、促进电子和离子的传输。结合P_2Mo_(18)优异的氧化还原性和碳材料极佳的导电性,使这种独特的分级P_2Mo_(18)/MoS_2@C纳米结构材料作为DSSCs的对电极(CE)显示出明显的优势,DSSCs的最高效率达到8.85%,优于Pt对电极DSSCs的效率(7.37%)。本章我们还提出改进DSSCs器件结构:使用超薄夹层防止电池短路,使氧化-还原电对仅在TiO_2膜中扩散,缩短扩散路径,提高光电流。此结构对于Pt CE和P_2Mo_(18)/MoS_2@C CE的DSSCs均适用。(本文来源于《东北师范大学》期刊2019-05-01)

张连中,丁元生[7](2018)在《Dawson型[(CH_2)_5NH]_7P_2Mo_(17)VO_(62)杂多酸盐的制备及其性能研究》一文中研究指出由偏钒酸钠、磷酸二氢钠和钼酸钠制备磷钼钒杂多酸,并以其为母体酸,合成Dawson结构哌啶盐[(CH_2)_5NH]_7P_2Mo_(17)VO_(62),以苯甲醛为原料,过氧化氢作氧化剂,探索[(CH_2)_5NH]_7P_2Mo_(17)VO_(62)在氧化反应中的催化性能。结果表明,最佳工艺条件为:物料摩尔比n(过氧化氢)/n(苯甲醛)为4. 27,催化剂用量摩尔比n(催化剂)/n(苯甲醛)=2. 49×10~(-4),反应时间为3 h,反应温度为80℃,苯甲酸收率达85%。(本文来源于《应用化工》期刊2018年12期)

王淑波,敖红伟,冯树波[8](2018)在《功能化杂多酸盐在燃料油催化氧化脱硫中的应用研究》一文中研究指出采用一步合成法制备了以甘氨酸为阳离子、磷钨酸为阴离子的功能化杂多酸盐[Gly]_3PW_(12)O_(40)。以[Gly]_3PW_(12)O_(40)为催化剂,以离子液体[Hmim]PF6、[Hmim]BF4、[Bmim]PF6、[Bmim]BF4分别为萃取剂,以过氧化氢为氧化剂,构建了杂多酸盐耦合离子液体的催化氧化脱硫体系。研究表明,以[Hmim]PF6为萃取剂可以获得最佳的脱硫效果。采用单因素实验研究了脱硫工艺条件对[Gly]_3PW_(12)O_(40)/[Hmim]PF6/H2O2体系脱硫效果的影响。结果表明,在n(过氧化氢)/n(硫)=4、反应时间为90 min、反应温度为60℃、n[Gly]_3PW_(12)O_(40)/n(硫)=0.025、[Hmim]PF6用量为1 m L条件下,燃料油的脱硫率可达99.2%,并且脱硫体系[Gly]_3PW_(12)O_(40)/[Hmim]PF6具有很好的重复使用性能。(本文来源于《无机盐工业》期刊2018年06期)

郭纪[9](2018)在《无机—有机杂多钨(钼)缺位多金属氧酸盐的设计与合成》一文中研究指出现代社会,多个领域的科研工作者都在通过制备新材料来克服不断出现的问题。在化学领域,多金属氧酸盐(Polyoxometalates,简写POMs)不仅自身结构多变,而且能够与有机分子配位,从而大大拓展了合成新分子的空间,已受到很多关注。本课题的主要研究目的是利用多金属氧酸盐直接或间接与有机配体结合形成新的无机-有机杂化分子。本论文制备了多种实验原料,包括无机配体、有机配体和二次加工金属源,并且通过与标准谱图对比确认其成功合成。在无机配体方面,制备了5种不同类型的水溶性多金属氧酸盐和一种可溶于有机溶剂的抗衡阳离子衍生多金属氧酸盐。有机配体方面,根据实验我们设计并合成了一种二膦酸有机配体,分子式为H_2O_3PC_4H_8PO_3H_2(简称C_4)。在二次金属源方面,选择[Mn_(12)O_(12)(O_2CCH_3)_(16)(H_2O)_4]·2CH_3COOH·4H_2O(简称Mn_(12))为主要的取代金属源进行合成实验。本课题第一个设计并合成的“POM-有机配体”型杂化分子是将钼源与羧基、膦基等有机配体加入反应体系制备得到的,简称化合物1。此化合物首先通过X-射线衍射分析确定结构,然后通过BVS(Bond Valence Sum)计算确认钼原子的价态,最终确认其分子式为Na_(25)[(Mo_6~VO_(15))_2(Mo_3~(VI)O_(13.5))_2(O_3PC_6H_5)_8]·8H_2O。本课题第二个设计并合成的“POM-金属-有机配体”型杂化分子是将缺位多金属氧酸盐、过渡金属和膦基有机配体加入反应体系制得,简称化合物2。此化合物通过X-射线衍射分析确定其分子式为Na_3[(CH_3)_2NH_2]_(20)[{Mn~ⅣMn_3~ⅢO_4Ac_2(Si W_9O_(34)H)}_2{Mn~ⅣMn_3~ⅢO_4Ac_3(Si W_9O_(34)H)}{Mn_2~ⅢO(Si W_(10)O_(37)H)}(C_4H_8P_2O_6)]·20H_2O。本论文采取两种不同的策略来合成杂化分子。探究过程中,首先结合有机、无机配体和几何多面体的空间结构特点进行分子设计,再由此进行合成实验。目前,使用这两种实验策略都已合成出新的杂化分子,这为未来有针对性的设计和合成新的分子材料奠定了基础。(本文来源于《哈尔滨工业大学》期刊2018-06-01)

冯瑞[10](2018)在《过渡金属配位修饰钒盖帽Keggin型杂多铌酸盐的合成及性能研究》一文中研究指出多金属氧酸盐(Polyoxometalates,简称为POMs),是一类金属氧化物聚集体,在生物医药、环境污染、功能材料以及催化等领域都具有广泛的应用前景。多铌氧酸盐作为多酸家族中重要的一个分支,近年来引起了人们的广泛关注。与多钼酸盐、多钨酸盐相比,由于多铌氧酸盐在酸性条件下易水解,且具有较高的电荷密度和化学惰性,因此,新颖多铌氧酸盐的设计合成一直是多酸化学领域的挑战之一。本文选取Lindqvist型K7HNb6O19·13H2O为原料,分别引入过渡金属和6种含氮有机配体,合成了 10例结构新颖的过渡金属配位修饰的钒盖帽Keggin型杂多铌酸盐,通过多种手段进行了结构表征,并对产物的电化学、光催化降解有机物和有机催化性能进行了深入研究,具体如下:1.以K7HNb6O19·13H2O、1,2-丙二胺(1,2-dap)和邻菲罗啉为原料,引入过渡金属铜,在水热条件下合成了 4例含氮有机配体修饰的钒盖帽Keggin型砷铌多酸化合物1-4:{[Cu(dap)2]4(AsNb10V8O46)}·(OH)3(1)H2 {[Cu(dap)2]4(AsNb9V7044)}.2H20(2){K[Cu(dap)2]4[AsNb12(VO)5O40]}·(OH)4(3)H3 {[Cu(phen)2]4(AsNb12V2O42)} ·6H20(4)化合物1中六钒盖帽的多酸阴离子单元[AsNb10V8O46]5-通过8个[Cu(1,2-dap)2]2+金属有机片段桥联形成一个3D多酸基MOF结构。化合物2呈现四钒盖帽的多酸阴离子[AsNb9V7O44]10-作为四齿配体与4个[Cu(dap)2]2+相连形成配位结构。化合物3是到目前为止第一例五钒盖帽的砷铌多酸化合物,通过[Cu(dap)2]2+金属有机和钾离子的连接形成3D结构。化合物4中二钒盖帽的多酸阴离子[AsNb12V2O42]11-担载连接了 4个[Cu(phen)2]2+。化合物1-3的禁带宽度值(Eg)分别为2.63、2.61和2.34 eV。化合物4对H2O2和NaNO2具有良好的电催化还原作用。化合物1-4对亚甲基蓝均有一定的光催化降解作用。硅腈化催化反应表明,化合物2为催化剂时,11 h时对间甲基苯甲醛的转化率为97.33%,化合物4为催化剂时,4.5 h时对间甲基苯甲醛的转化率为93.68%。2.以Lindqvist型K7HNb6O19·13H2O为原料,引入过渡金属铜离子和锰离子,选用叁乙烯四胺(teta)、1,2-环己二胺(顺反异构体,dach)、反式-1,2-环己二胺、乙二胺(en)四种配体,合成了 4例修饰的钒盖帽Keggin型磷铌多酸化合物5-8:{[Cu(teta)]4[PNb12O40(VO)6]}.(OH)5·3H20(5){[Cu(C10H12N4)]4[PNb12O40(VO)6]}·(OH)5·3H2O(6){[Cu(dach)2(H2O)][Cu(dach)2]3[PNb12O40(VO)4]}·(OH)·7H20(7){[Mn(en)2]4[PNb12O40(VO)6]} ·(OH)5·3H20(8)化合物5-8中的多酸阴离子都属于钒盖帽Keggin型磷铌多酸阴离子,其中化合物5、6、8中的阴离子为六钒盖帽结构,化合物7中的阴离子是四钒盖帽结构。化合物5、6、8中每个多酸阴离子作为8齿配体与金属-有机片段配位,都形成了叁维多孔结构。化合物7中四钒盖帽的[PNb12O40(VO)4]7-多酸阴离子通过铜-有机片段的连接形成了一维结构。化合物5-8的禁带宽度分别为1.67、2.97、0.59和1.71 eV。测定了化合物5-7的循环伏安曲线,电催化还原NaN02/H202的研究表明化合物5-7均表现出明显的催化活性。研究了化合物5-8对醛、酮硅腈化反应的非均相催化性能,结果表明化合物5-8对一些芳香醛(苯甲醛,对甲基苯甲醛,间甲基苯甲醛和对甲氧基苯甲醛)的硅腈化反应具有一定的催化效果,其中化合物6为催化剂时,22 h时对对甲氧基苯甲醛的转化率为93.27%,化合物8为催化剂时,21 h时对间甲基苯甲醛的转化率为97.60%。另外,研究表明化合物5的产氢性能是原料Nb6O19的1.39倍。3.以 Lindqvist 型K7HNb6O19·13H2O 为原料,选用 1,2-丙二胺(1,2-dap)和(1R,2R)-1,2-环己二胺(dach)为配体,成功制备了 2例含氮有机配体配位修饰的钒盖帽Keggin型钒铌多酸化合物9、10:{[Cu(dap)2]4[VNb12(VO)4O40]}.(OH)(9){[Cu(dach)2][Cu(dach)2·H2O]3[VNb 12(VO)4O40]}.(OH)·9H2O(10)化合物9和10是均是四钒盖帽的Keggin型钒盖帽钒铌多酸杂化化合物。化合物9是基于四钒盖帽的[VNb12(VO)4O40]7-作为构筑单元与[Cu(dap)2]2+共同参与配位而成。化合物10中四钒盖帽的[VNb12(VO)4O40]7-多酸阴离子连接[Cu(dach)2]2+形成修饰结构。化合物9的半导体能带值为2.51 eV。对化合物9进行了电化学和电催化性质测试,在扫描范围内都呈现出良好的可逆性且在电催化还原NaNO2、H2O2、盐酸多巴胺和L-抗坏血酸反应过程中效果明显。化合物9非均相催化硅腈化反应结果表明,8 h时对间甲基苯甲醛的转化率为97.55%,11 h时对对甲氧基苯甲醛的转化率为95.87%。(本文来源于《河南大学》期刊2018-06-01)

杂多酸盐论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

应用乙醚萃取法制备了Fe单晶取代的Keggin型磷钨酸盐(PW_(11)Fe),并成功负载于石墨相氮化碳(g-C_3N_4),制备了不同掺杂量的复合催化剂。采用FTIR,XRD,XPS,UV-Vis,EIS,PL对催化剂进行表征。结果表明:PW_(11)Fe的掺杂有效地调控了g-C_3N_4的能级结构。并且能够有效降低光生电子空穴的复合几率,拓宽了光的响应范围,其中当掺杂量为15%(0. 15CN)时表征结果最佳。以罗丹明B(Rh B)为反应探针,在500 W氙灯(配420 nm滤光片)照射下考察催化剂的反应活性及稳定性。结果表明:负载PW_(11)Fe后显着提高了g-C_3N_4对于反应底物的吸附性能以及反应活性。0. 15CN表现出最佳的反应活性,光照90 min降解率达到100%,反应速率常数为0. 042 66 min~(-1),是纯g-C_3N_4的21. 9倍。当循环使用4次后,催化活性几乎不变。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

杂多酸盐论文参考文献

[1].马雪琴,于立雪,陈红余,王者辉,孙红.含钛杂多酸盐的制备、表征及光催化性质[J].泰山医学院学报.2019

[2].张杰,李会鹏,赵华,蔡天凤.g-C_3N_4负载Keggin型Fe单晶取代杂多酸盐对催化性能的影响[J].化学工程.2019

[3].李刚森,付思美,王俊文,章亚东.杂多酸盐催化乙二醇合成乙二醇乙醚和乙二醇双乙醚的研究[J].应用化工.2019

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[5].雷娜娜.基于稀土杂多酸盐或配合物与表面活性剂的发光有序分子聚集体的组装和性质研究[D].山东大学.2019

[6].李建平.多金属氧酸盐—杂多蓝光敏纳米功能材料开发及在光伏器件中的应用[D].东北师范大学.2019

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[9].郭纪.无机—有机杂多钨(钼)缺位多金属氧酸盐的设计与合成[D].哈尔滨工业大学.2018

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论文知识图

杂多阴离子[W2O11]杂多酸盐的投加量对降解率的影...Ni-Mo-Zr杂多酸盐锌镀层杂多酸盐配合物膜的LSV曲...稀土杂多酸盐对结晶紫吸收峰值...1 杂多酸盐、甘氨酸和标题化合物...

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杂多酸盐论文_马雪琴,于立雪,陈红余,王者辉,孙红
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