论文摘要
本文采用高精度的G4方法,全面计算了不同反应条件下费托合成工艺中可能的1287个产物的热力学数据,然后用这些数据得到的热力学量用于分析实际化工生产的热力学和分析费托合成的产物分布.结果表明:降温、加压和增大氢碳比(H2/CO)时,热力学上可能生成的产物数目增多.在低温、高压和高碳氢比下,很多产物都在热力学上可以生成,其中产物的选择性主要由动力学因素控制.另一方面,升温或者降压可以提高小分子产物的选择性.值得注意的是在降温、加压和增大碳氢比到一定条件时,产物的平衡产率会达到最大值并且不随条件改变而变化,这说明优化条件改变产率是有一定限度的.热力学分析同样对设计和评价费托合成的反应机理有重大意义,其中甲醛的平衡产率很低,可以排除含有甲醛的反应路径.近期有一些采用金属氧化物-分子筛双功能催化剂高选择性获得C2-4烯烃和芳烃的报道,其中有很多可能进入分子筛孔道的中间体,分析结果显示乙烯酮、甲醇和二甲醚是可能的中间体.
论文目录
文章来源
类型: 期刊论文
作者: 朱泓琨,宋国梁,李振华
关键词: 费托合成,热力学,方法,平衡产率,中间体
来源: Chinese Journal of Chemical Physics 2019年05期
年度: 2019
分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑
专业: 化学
单位: 复旦大学化学系上海市分子催化与功能材料重点实验室
基金: supported by the National Natural Science Foundation of China (No.91645201,No.21873019 and No.21573044)
分类号: O642.1
页码: 586-596
总页数: 11
文件大小: 564K
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