论文摘要
单个分子具有确定的空间轨道和能级结构,是天然的零维量子限域体系。以单分子晶体管为代表的单分子器件,不仅是电学器件微型化的终极极限,也是研究原子分子尺度上各种微观相互作用等基本物理问题的平台。单分子晶体管器件不仅能够在外加栅压得作用下实现单个分子级别上电子态、自旋态的控制,还能通过改变分子结构和器件结构构造复杂的量子体系。本文以单分子晶体管为工具,研究单个分子在不同情形下的输运行为以及背后的物理原理。我们使用电致迁移的方法成功构造了单个酞菁锰单分子晶体管器件。低温下,器件的输运行为呈现出典型的单电子隧穿和库仑阻塞效应。当分子与电极的耦合强度提高时,高阶的输运过程显现出来。在强耦合的器件中,我们观测到自旋1/2的近藤效应和多轨道的参与的单通道的二级近藤效应。通过改变实验参数,我们对二级近藤的物理特性进行了详细的研究。获得了二阶近藤效应的两个关联能量T_k和T~*,揭示了二级近藤效应关于电压、磁场和温度的普适关系和普适系数。在栅压的调制作用下,观察到了单个近藤通道参与的量子相变过程,并通过调节距离量子相变点的位置,成功的实现了对分子内部电子关联强度的调控,得出了第二级的近藤温度T~*与自旋单态三态能量差的关系,同时第一次得到了分子内部两个电子的铁磁耦合强度。在单分子晶体管基础上,我们首次探索研究了双分子晶体管的电输运特性。在这样的体系中,分子之间的耦合将起重要的作用,但缺乏实验的相关研究。这一领域知识的获取对全分子电路的栅调控十分关键。我们器件中两个分子之间存在明显的静电相互作用,精确到单电子充放电的水平。通过分析分子上电子数目变化所引起静电作用变化,得到了电子经由分子隧穿的动力学过程的信息。将两个分子间的作用形式从电容耦合变为隧穿耦合时,我们还观测到了两个分子轨道在非平衡态下的杂化效应。上述的分子相互作用机制,同样可以应用在单分子单电子级别的灵敏感应的上。我们探究了单分子器件作为传感器对周边分子的响应。周边分子电子态发生变化时,分子器件周围的静电势会随之发生变化,引起输运特性发生变化。利用这种响应,实现对单个分子电子态的探测。结合量子点基本理论,我们不仅能够推断出周边分子与分子器件的耦合细节,还能获知分子间的电子传递的信息,初步实现了单个分子之间电子传递速度、方向以及自旋的探测和调控。
论文目录
文章来源
类型: 博士论文
作者: 郭潇
导师: 梁文杰
关键词: 单分子晶体管,二级近藤效应,双分子耦合,单分子探测
来源: 中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
年度: 2019
分类: 基础科学
专业: 物理学
单位: 中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
分类号: O469
DOI: 10.27604/d.cnki.gwlys.2019.000015
总页数: 119
文件大小: 5381k