蒋文举[1]2003年在《微波改性活性炭及其脱硫特性研究》文中研究指明活性炭烟气脱硫是一种高效资源化的烟气脱硫工艺，它不但可以消除烟气SO_2的污染，而且还可以回收硫资源，是当前研究开发的重要脱硫方法。活性炭吸附催化氧化SO_2的性能及再生技术是该工艺的关键，一直是国内外科技人员研究的重要课题。本文主要对微波新技术在脱硫活性炭改性和再生中的应用进行了深入研究，以期找到一种经济有效的脱硫活性炭的改性方法和再生技术。 在微波场中考察了微波功率、活性炭量、载气流量等对活性炭升温行为的影响。微波场中活性炭的升温行为可分为快速升温(大约60s左右)和升温缓慢两阶段，大约120s后到达高温平台。该温度主要取决于微波功率，活性炭量只对升达最高温度有影响，对升温速率基本没有影响，载气流速对活性炭的升温影响较小。活性炭在微波场中的升温行为可以用对数式和二次多项式来描述。 通过微波在不同微波功率、作用时间对不同粒径活性炭进行改性，对改性前后活性炭孔隙结构、表面基团、元素组成、微晶结构的变化进行了测试，表明微波处理使活性炭比表面积变化不大，孔容稍有缩小，主要变化发生在中孔范围，孔径分布变化不大，只是向小孔方向发生稍微的移动，活性炭基本微晶增大，石墨化程度提高。微波加热使活性炭表面含氧官能团以CO_x形式分解，微波强度越大，氧含量越少，炭中以吡咯氮形式存在的氮元素含量增加。 通过比较微波改性活性炭前后的吸附脱硫能力，结合它们的表面物理和化学性质的变化分析，确认微波改性活性炭的脱硫性能有显着提高，其作用机理在于微波处理后，活性炭表面微观形貌发生了较大的变化，化学基团发生分解，碱性特征增强，表面含氧量减少，以CO形式释出的含氧官能团分解后产生的活性部位和毗咯氮官能团数量增加，吸附502的表观活化能降低。通过微波和电加热改性活性炭的对比研究发现:在微波改性活性炭的过程中，除了微波热效应之外，还存在有微波的非热效应，使活化过程速率增强、降低反应活化能等，从而使微波改性活性炭具有更高的脱硫能力。 应用正交实验研究了微波功率、辐照时间、活性炭粒径对微波改性活性炭脱硫效果的影响，显示微波功率是决定改性活性炭502吸附容量的关键因素，微波功率的增加可以加强改性活性炭的502吸附能力，辐照时间对活性炭改性的影响在4一smin内突出，活性炭粒径越小，改性效果越好，对50:吸附容量也越大。 对502动态吸附实验表明，微波改性活性炭使脱硫效率提高，502吸附容量增大，穿透时间延长。进口502浓度越高，气速越低，穿透时间越长，502吸附容量越大。脱硫最佳操作温度为60℃一80℃。烟气中02和水蒸气对改性活性炭吸附502的产生重要影响，应根据实际情况调节其含量。 建立了微波改性活性炭固定床吸附过程的一维数学模型，测定了NZ一姚一50，体系中502在微波改性活性炭上等温吸附的总传质系数，由K。和q/qco的关系曲线可知，吸附过程属于多步骤联合控制。利用模型模拟了微波改性活性炭床层上502穿透曲线，模拟计算和实验测定基本一致。表明提出的模型具有一定的准确性，可供装置设计或工艺计算时参考。 最后，采用微波技术对饱和含硫活性炭进行了再生实验，结果表明在较低的微波强度下可以获得高浓度的502气体和回收率，微波再生时间极短，在微波功率>150W，3005内即可解吸完全。活性炭量越大，载气流量越小，微波功率越大，越有利于 502出口浓度的提高。
李钊[2]2015年在《微波辐照活性炭同时脱硫脱硝的应用基础研究》文中认为我国电厂主要以燃煤为主,煤的燃烧会产生SO2、NOX、CO、VOC(挥发性有机化合物)、炭颗粒和尘灰等这些空气污染物和固体废物。其中SO2是酸雨和硫酸烟雾的前体物,NOx则在大气中引起光化学烟雾,若SO2和NOx得不到有效地控制,其对环境将会带来巨大的危害,不利于我国经济的健康发展。目前我国燃煤电厂脱硫脱硝技术存在投资大、运行维修费用昂贵等缺点,因此研究一种低成本、高效无二次污染的烟气污染物控制技术成为了一项重要的课题。微波辐照活性炭同时脱硫脱硝技术将SO2和NOx还原成为对环境无害的单质硫及氮气,是一种高效的脱硫脱硝一体化技术。本论文通过实验研究了微波辐照过程中氧气对活性炭理化特性的影响及微波辐照活性炭脱硫脱硝过程中副产物CO生成机理。结果显示,烟气中氧气加速了活性炭的质量损失,在氧含量为2-4.5%活性炭损耗率增加最快;氧气与活性炭发生烧损,破坏了孔结构,活性炭的比表面积减小,活性炭表面碱性基团含量降低,酸性基团含量则有所增加,烟气中氧气促进了活性炭对SO2和NO的还原效率,SO2还原效率由95.3%增高至100%,NO还原效率则由81.5%增高至96.8%;活性炭吸附SO2、NO实验表明随微波再生次数、烟气流速的增加,活性炭对SO2和NO吸附性能逐渐降低,烟气中O2、水蒸汽、则对活性炭吸附SO2和NO有促进作用;微波辐照解吸还原实验表面,CO生成量随着微波功率、辐照时间、吸附容量、氧含量、CO2含量的升高而升高,而烟气中水蒸汽则抑制了CO的生成;微波辐照活性炭还原SO2和NO动力学计算得到活性炭还原SO2生成CO的活化能为28.31kJ/mol,还原NO生成CO的活化能则为16.24kJ/mol。此外,本论文还针对微波非连续辐照活性炭同时脱硫脱硝的工业化应用进行了计算,对其理论可行性、经济可行性和环境效益进行了分析。
杨斌武[3]2003年在《微波技术在活性炭烟气脱硫中的应用研究》文中认为本文对活性炭在微波场中的升温行为、活性炭的微波改性及其脱硫以及载硫活性炭的微波解吸进行了比较系统的研究。 试验结果显示，活性炭在微波场中的升温速率很快，在试验条件下，180秒后基本达到温度最大值。活性炭在微波场中的升温过程可分为叁个阶段：线性升温期、对数升温期和稳定期。影响活性炭升温过程各因素的重要性依次是：微波功率＞＞加热时间＞载气量＞＞活性炭质量。活性炭的升温速率和温度最大值随微波输入功率增大而增大；随载气量的增大而减小；受活性炭质量的影响极小。 微波改性活性炭的脱硫性能远好于原炭，试验中改性活性炭相对于原炭的吸附容量增加率高达144.3％～288.0％。改性后活性炭表面的孔隙结构没有发生明显的变化；而表面碱性基团数量和N元素含量明显增加。微波改性后活性炭脱硫能力提高的主要原因是炭表面碱性基团数量和N元素含量的增加。 微波解吸过程中SO_2的脱附速率和回收速率都很快，试验中反应570秒就基本解吸完全。微波解吸出口SO_2的体积浓度和质量回收率都很高，试验中最高分别达到25％和99.7％。增加微波功率既有利于获取高浓度的SO_2气体，又有利于提高SO_2的回收率；减小载气量有利于获取高浓度SO_2气体，但不利于SO_2的回收；活性炭质量对SO_2体积浓度和回收率的影响很小。各因素对SO_2回收率的影响程度依次是：解吸时间＞载气量＞微波功率＞活性炭质量。载硫活性炭的微波解吸反应遵从一级动力学模式，脱附速率常数k随微波功率增加呈对数增加，随载气量增加呈指数增加。
江霞[4]2003年在《微波改性活性炭的脱硫性能研究》文中研究说明活性炭烟气脱硫是一种高效资源化的烟气脱硫工艺，它将SO_2污染控制和硫资源回收利用结合起来，是当前研究开发的重要脱硫方法。本文提出了一种利用微波加热技术对活性炭进行改性以提高活性炭的SO_2吸附催化性能的新方法，首先将微波改性活性炭(WAC)和原炭的SO_2吸附性能进行了对比，然后进行了WAC的动态吸附实验，同时采用氮气吸附仪、X-ray分析仪、扫描电子显微镜、光电子能谱仪等测试了WAC和原炭的表面物理化学性能，分析了微波处理对WAC脱硫性能的影响机理。 活性炭在微波场中变化的程度直接和微波输入的能量有关，其升温行为主要取决于微波功率，微波功率越高，能量越大，活性炭升温越高；而活性炭质量和载气流量的影响并不明显。随着微波功率的升高，辐照时间的延长，活性炭质量的减少和载气流量的降低，活性炭的质量损耗率增加。 吸附正交实验结果表明：微波处理大大提高了WAC的吸附能力，对WAC的碘值影响最大的是微波功率，其次是辐照时间，最后是颗粒粒径；而对其硫吸附量影响最大的是微波功率，其次是颗粒粒径，最后是辐照时间。最优的改性条件是微波功率为680W，辐照时间为3min，粒径为0.5—1.0mm，所得的WAC的硫吸附量为109.4mg/g。在一定范围内，微波功率越高、辐照时间越长，样品粒径越小，WAC的吸附性能越好。 SO_2动态吸附实验结果表明：无论在何种体系中，WAC的脱硫性能均优于原炭的；在“SO_2-N_2-O_2”体系下，WAC的脱硫效率随进口SO_2浓度和空速的升高而下降，随反应温度的升高和H_2O蒸气的加入而增大；在“0.12％SO_2-N_2”体系下，经微波功率为340W、辐照时间为1min处理后的粒径为0.5-1.0mm的WAC的吸附活化能为一13.358KJ/mol。再生后的WAC脱硫效率下降不明显，再生四次的WAC仍然具有比原炭更高的脱硫活性。 微波对改性活性炭脱硫性能的影响机理在于微波处理后，表面微观形貌发生了较大的变化，许多闭塞的孔隙被打开，表面含氧酸性基团发生分解，表面含氧量减少，碱性特征增强，pH值升高，含氮量升高，吸附502的表面活性位增多，吸附502的表观活化能降低。
蒋海涛[5]2012年在《载硫活性炭微波再生特性实验研究》文中研究说明活性炭法烟气脱硫工艺不仅能够高效脱除烟气中的污染物,还可以回收烟气中的硫资源,是一种具有发展前景的可资源化的脱硫工艺,其中活性炭再生是关键步骤。近年来由于微波加热具有整体性、选择性、高效性等优点,已成为活性炭再生研究的热点。目前载硫活性炭的微波再生研究多集中在物理吸附SO2活性炭的再生方面,但在典型脱硫工艺条件下,S02的脱除为化学吸附,最终以H2SO4形态存在于活性炭孔隙中,对于化学吸附SO2活性炭的微波再生研究尚未开展,本文借助微波辐照再生实验系统和固定床吸附实验系统,以化学吸附SO2后的活性炭为研究对象,探索其在微波场中的再生过程及机理,获得适于SO2再生的操作条件,为微波再生技术的工业应用提供基础数据和理论参考。本文首先研究了活性炭的微波加热特性,结果表明,活性炭在微波场中升温迅速,微波功率越高,活性炭所到达的最终温度也越高；微波加热活性炭气体产物主要有CO和C02；微波辐照可以使活性炭比表面积增加,孔容积和微孔平均孔径增大,O含量降低,酸性官能团数量减少,碱性官能团数量增多；100W和200W微波辐照后,活性炭的脱硫性能变化不大,300W和400W辐照后的脱硫性能提高,比表面积对活性炭脱硫性能贡献不大,活性炭表面碱性官能团和以CO形式释放的含氧官能团分解产生的活性位对活性炭脱硫性能产生较大影响。其次,对活性炭的微波辐照再生进行了研究,结果表明,载硫活性炭的微波再生产物有802、C02和CO,300W和400W功率下,S02浓度达到峰值的时间不到2min,6mmin内大部分SO2已经脱附；与常规热再生相比,微波再生迅速,有利于获得高浓度的气体产品,节约惰性气体的消耗。最后,研究了微波再生对活性炭循环吸附SO2的影响,考察吸附/再生循环对活性炭吸附性能、表面性质、质量损耗的影响。结果表明,微波再生是载硫活性炭再生的有效手段,第一次再生后,除100W功率外,活性炭的吸附容量均大于原始活性炭,且活性炭的吸附量随着微波功率的升高而增大。100W功率再生后活性炭孔隙中没有完全分解的H2S04阻碍了活性炭对SO2的吸附；200、300、400W功率下,活性炭的表面酸性官能团在高温下基本完全分解,碱性官能团含量上升,因此活性炭的S02吸附容量明显提高；在合适的再生功率下,经过多次循环吸附/再生后,活性炭仍然保持较高的吸附容量,17次后仍然高于原始活性炭。再生反应起到了活化的作用,使活性炭的孔结构变狭长,微孔比表面积和微孔容积呈上升趋势,同时酸性和碱性官能团基本保持稳定,因此活性炭的SO2吸附容量逐渐增加。同时由于再生过程中存在C与H2SO4的反应,活性炭存在明显的失重现象,300W和400W再生经过17次循环后失重率分别为19%和27.8%。
夏霄[6]2017年在《载硫活性炭微波加热及碳热还原SO_2研究》文中认为活性炭干法烟气脱硫技术不但可以节约水资源,在脱除SO_2及多种污染物的同时回收硫磺,并且脱硫后的活性炭可以重复利用,没有二次污染等问题。但是活性炭生产制备过程中耗能大、价格成本高,若将活性炭脱硫一次就淘汰掉,必然会造成能源的浪费,同时还会造成二次污染等问题,极大限制了该技术的工业推广与实际应用。微波辐照加热法是近年来新兴的一项加热技术,该技术加热特性明显高于常规加热方式,升温更加迅速,温度分布更加均匀,不仅具有热效应,还能够对部分反应起到催化转化的效果,能够对某些极性物质进行选择性加热。活性炭的微波再生和SO_2资源化利用技术已逐渐受到学者们的重视。但活性炭的微波再生技术,尤其是活性炭在微波场中的升温特性研究较少,缺乏理论基础。且含碳材料还原SO_2的技术,目前研究多集中于常规加热方式,对于微波催化含碳材料还原5O_2技术研究较少。本文借助有限元分析模拟仿真软件COMSOL Multiphysics对活性炭在微波场中的升温特性进行了模拟研究,同时探究了不同种类碳材料对碳热还原S02的影响并且将常规加热方式与微波加热方式进行了对比。最后,通过对以上工作的分析和总结,对微波加热活性炭再生还原一体化中试试验台完成了设计与搭建,并在中试试验台上进行了微波辐照载硫活性炭再生实验,为活性炭脱硫技术在工业上的应用和推广奠定了基础。本文首先通过基于有限元分析法的COMSOL Multiphysics模拟仿真软件对载硫活性炭在微波场中的升温特性进行了模拟研究。通过模拟结果可知,随着微波辐照功率的增大,活性炭在微波场中的升温特性提高,温升迅速且温度分布更均匀;波导相对位置对物料在电磁场中的升温特性影响较大,两波导作用于同一微波腔体时,两波导会产生相互干扰,使活性炭在微波场中的升温特性变差,两波导之间产生的干扰强度,由两波导的相对位置决定;活性炭的物理性质对其在电磁场中的升温特性影响较大,随着加热物质的相对介电常数虚部、相对磁导率实部及导热系数的增大,加热物质在电磁场中的升温特性越好;同时,活性炭半径、位置和微波腔体尺寸同样对其在电磁场中的温度分布和电磁场分布产生较大影响。其次,对碳热还原SO_2为单质硫进行了机理研究,并与微波辐照碳还原SO_2进行了比较,综合考虑SO_2转化率、S产率及S的选择性,发现椰壳活性炭对SO_2的还原效果最好;通过比较常规电加热和微波辐照加热两种方式,发现微波加热方式下SO_2的还原效果高于常规加热方式。最后,通过分析和总结上述模拟和机理研究,对1MW原位粉状活性焦联合脱硫脱硝中试试验台中的微波再生-还原一体化部分进行了设计、模拟和实验,通过实验发现,微波辐照强度的增大,粉焦再生效果越好。并且根据实验中发现的问题对试验台进行改造,并制定了下一步实验计划。
钟丽云, 吴光前[7]2008年在《微波辐照活性炭烟气脱硫技术的研究状况与展望》文中提出近年来,国内外学者对微波辐照活性炭烟气脱硫技术进行了广泛的研究,这些研究均表明该技术不但可以消除烟气中SO2的污染,而且还可以回收硫资源,从而将SO2的污染控制和资源回收相结合。系统分析和总结了微波辐照活性炭烟气脱硫技术的机理和发展现状,并对该技术的未来发展趋势进行了展望。
姚娟娟[8]2011年在《微波非连续辐照活性炭脱硫脱硝的实验与机理研究》文中研究指明我国的能源结构决定了在今后相当长的时间内燃煤机组装机容量还将不断增长,火电厂排放的二氧化硫、氮氧化物和烟尘仍将增加。火电厂排放的大气污染物若得不到有效控制,将直接影响我国大气环境质量的改善和电力工业的可持续发展。目前应用的烟气脱硫脱硝技术存在初投资大、运行费用高等问题,因此研究低成本、高效、无二次污染的多污染物控制技术是烟气污染控制面临的一项重要课题。本论文采用活性炭吸附烟气中硫氧化物和氮氧化物,然后采用微波辐照,将S02和NOx在脱除过程中还原为可利用的单质硫以及对环境友好的氮气。不仅将脱硫和脱硝一体化,而且具有很高的脱除效率。通过实验研究微波辐照功率(反应温度)、空间流速、再生次数、目标污染物浓度以及烟气共存成分对硫氮氧化物脱除效率和吸附容量的影响。结果显示,随着8O2浓度增加,NO吸附容量减小,脱硝效率降低；随着NO浓度增加,S02吸附容量稍有上升后又下降至12.79mg/g,并且脱硫效率下降；随着O2含量增加,NO吸附容量增大,而S02吸附容量减小,但同时脱硫脱硝效率始终维持在99%以上；随着水蒸汽含量增加,S02吸附容量增加,而NO吸附容量降低,但同时脱硫脱硝效率维持稳定；随CO2含量增加,SO2和NO吸附容量均减少,脱硫与脱硝效率先增加,但是当CO2含量高于12.4%时脱硫、脱硝效率开始下降。此外,为了提高这种工艺运行的经济性,进行了微波辐照负载催化剂活性炭的实验研究,通过对比活性炭负载铜基、锌基、锰基叁种不同催化剂活性炭的吸附容量、脱除效率,最终确定选择铜基为适用于本技术的催化剂,并对氧化铜的负载量、催化剂的加入对反应温度的影响等开展研究。结果表明加入催化剂后反应温度约降低200℃,同时进行了XRD分析测试以确定催化剂的化学组成。最后,论文对微波辐照活性炭床同时脱硫脱硝的机理进行了分析,包括吸附机理,还原机理以及微波的非热效应等。本论文结合微波和活性炭各自优点,利用微波非连续辐照活性炭,以实现烟气中SO2和NOx的高效、高吸附容量、高催化活性的处理,研究力求达到在低温条件下获得高的脱除效率,克服传统脱除方法的许多缺陷。
孙文强[9]2010年在《改性活性炭吸附SO_2及微波场中再生的研究》文中进行了进一步梳理随着我国环境问题的日益严峻,SO2排放问题引起了广泛的关注。烟气脱硫是目前世界范围内控制SO2污染最有效的方法,其中活性炭吸附法具有最广泛的应用前景。但是工业活性炭在吸附过程中存在吸附量少、再生困难、再生过程炭损失大,因此找到一种高效廉价的活性炭吸附和解吸方法对降低成本和保护环境都具有十分重要的意义。本课题研究中,使用过渡金属离子(Cu2+、Fe3+、Co2+)对活性炭进行改性,研究其SO2吸附性能以及在微波场中的解吸性能,以期开发一种廉价、高效、实用的脱硫剂。本文首先通过浸渍法获得负载金属离子的改性活性炭,使用表征方法和微波升温实验,与未改性活性炭对比,考查过渡金属对活性炭的改性效果。使用改性活性炭对低浓度SO2进行吸附实验,确定其脱硫性能。以上述实验为基础,对吸附饱和的改性活性炭在微波场中进行SO2解吸实验,考察负载金属离子种类、微波辐照功率、载气流量等因素对出口SO2浓度和SO2解吸率的影响。进行数次再生实验,考查再生次数对活性炭吸附容量、SO2解吸率和活性炭质量损耗率的影响。实验结果表明：在微波辐照功率为500W,载气流量为0.08m3／h的条件下,500秒SO2解吸完全,SO2的解吸率可达到80%以上,活性炭的损耗率可以控制在8%以下；负载的过渡金属离子Cu2+、Fe3+、Co2+对SO2吸附和微波场中活性炭的升温都有促进作用,综合吸附和解吸过程考虑,负载Co2+离子的改性效果最佳。实验证明,改性活性炭是一种有效的脱硫剂,微波再生方法具有解吸时间短、解吸效果好等优点,这一套方法具有很好的经济实用性,有良好的研究和应用前景。
张翔宇[10]2009年在《活性炭烟气脱硫脱硝集成工艺研究及废液燃烧烟气脱硫方案》文中研究说明本文旨在开发一种烟气脱硫脱硝集成工艺,能够达到较为满意的同时脱硫脱硝率,具有工业应用的可行性与经济性。本文详细阐述国内外烟气脱硫脱硝技术现状与发展趋势,并对各种技术工艺进行分析比较。在此基础上,提出采用活性炭法同时脱除烟气中的SO2和NO工艺,该工艺具有将循环流化床与活性炭法相结合特点,实现同时脱硫脱硝。重点研究了流速、床层高度及温度、水蒸气量、SO2和NO浓度等因素对脱硫脱硝率的影响,确定各参数的合理运行范围。试验结果表明:流速和床层高度对脱硫脱硝效率影响较小,最佳水蒸气体积比为12%,温度为120℃;入口SO2浓度为2000ppm,NO浓度为1000ppm时,脱硫率>70%,脱硝率>40%。SO2的浓度增加会抑制NO的脱除,而NO的存在则会促进SO2的脱除。NH3/NO摩尔比达到1:1时,即可得到最佳脱硝效果。考虑到活性炭成本是其工程应用的制约因素,本论文开展了利用玉米秸秆制备低成本活性材料试验并以此为催化剂进行同时脱硫脱硝试验研究。试验表明:玉米基活性焦表现出了良好的脱附潜质,在低浓度SO2和NO脱除实验中,脱硫率最高达到55%,脱硝率达到60%。在上述试验研究基础上,本论文对烟气同时脱硫脱硝工艺进行了性能评价,初步认为经济技术性能具有竞争性。结合具体案例,开展了工业化高温废液燃烧烟气脱硫工程方案设计,首次采用石灰石循环流化床干法烟气脱硫,给出了相关设计参数,设计脱硫率为85%,为活性炭/焦同时脱硫脱硝工艺工程化提供经验。
参考文献：
[1]. 微波改性活性炭及其脱硫特性研究[D]. 蒋文举. 四川大学. 2003
[2]. 微波辐照活性炭同时脱硫脱硝的应用基础研究[D]. 李钊. 华北电力大学. 2015
[3]. 微波技术在活性炭烟气脱硫中的应用研究[D]. 杨斌武. 四川大学. 2003
[4]. 微波改性活性炭的脱硫性能研究[D]. 江霞. 四川大学. 2003
[5]. 载硫活性炭微波再生特性实验研究[D]. 蒋海涛. 山东大学. 2012
[6]. 载硫活性炭微波加热及碳热还原SO_2研究[D]. 夏霄. 山东大学. 2017
[7]. 微波辐照活性炭烟气脱硫技术的研究状况与展望[J]. 钟丽云, 吴光前. 能源环境保护. 2008
[8]. 微波非连续辐照活性炭脱硫脱硝的实验与机理研究[D]. 姚娟娟. 华北电力大学. 2011
[9]. 改性活性炭吸附SO_2及微波场中再生的研究[D]. 孙文强. 大连理工大学. 2010
[10]. 活性炭烟气脱硫脱硝集成工艺研究及废液燃烧烟气脱硫方案[D]. 张翔宇. 天津大学. 2009
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