导读:本文包含了钻基复合氧化物论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:氧化物,原位,多相,纳米,纤维,金属,光热。
钻基复合氧化物论文文献综述
王振伟,屈丹龙,樊震坤,丁浩,李国昌[1]（2019）在《固体氧化物燃料电池LSCF基复合阴极的电化学性能研究》一文中研究指出La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_(3-δ)(LSCF)是一种应用较为广泛的固体氧化物燃料电池(SOFC)阴极材料,但是,在中温条件下其极化阻抗较高。本文通过向LSCF中分别添加Er_(0.4)Bi_(1.6)O_(3-δ)(ESB)和ESB-Ag,制备了复合阴极,并对其物相组成、电化学性能进行了研究。研究表明,仅添加ESB会导致LSCF阴极性能降低,而添加ESB-Ag则能够获得优异的电化学性能。LSCF-ESB-Ag复合阴极在700℃空气条件下测得的极化阻抗为0.34Ω·cm~2,所制备单电池的最高功率密度为32.5mW·cm~(-2)。(本文来源于《山东陶瓷》期刊2019年04期）
吴祥芳[2]（2019）在《过渡金属（Mn、Fe）氧化物/碳基复合材料的制备及电化学性能研究》一文中研究指出本论文通过水热法制备得到了不同形貌的过渡金属(Mn、Fe)氧化物及其碳基复合材料,研究了结构和形貌对金属氧化物及其复合物电化学性能的影响。通过扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜、X射线光电子能谱分析、能谱仪、拉曼光谱仪、傅立叶红外光谱分析仪、X射线衍射仪等仪器对论文中样品的结构、物相、元素等方面进行了表征,并利用电化学工作站进行了电化学性能方面的测试。通过对实验数据的分析和归纳,研究了水热法工艺参数对金属氧化物及其复合材料结构和电化学性能的影响,并进行了机理的总结和分析。本论文主要包括如下研究内容:(1)以高锰酸钾和硫酸锰为反应物,通过对反应条件的控制,成功制备了具有纳米叁明治、纳米线、微米棒和微米花等不同形貌的二氧化锰。通过对实验结果分析比较得知,微米花状二氧化锰具有最大的比表面积(57.6485 m~2/g)和比电容(184.8 F/g),在经过10000次充放电循环后电容保持率为85%。(2)利用水热法,将二氧化锰生长覆盖于碳纳米纤维(CNFs)表面,成功合成了MnO_2/CNFs复合材料,特别考察了水热反应温度和高锰酸钾溶液浓度对复合材料的影响,结合电化学性能测试结果,确定了具有最佳电化学性能时复合材料的合成条件:反应温度为80?C,高锰酸钾浓度为25 mmol/L。在该条件下合成的复合材料具有最高的比电容(245.33 F/g),在经过5000次充放电循环后,电容保持率为86.7%。(3)以氧化石墨烯(GO)为基底,高锰酸钾为氧化剂,采用一步水热法成功合成了MnO_2/还原氧化石墨烯(MnO_2/rGO)复合材料,其最高比电容达到255F/g,具有良好的循环稳定性,在经过10000次充放电循环后,电容保持率为84.5%。(4)利用氯化亚铁和尿素,通过水热法和后续热处理,实现了玉米叶状Fe_2O_3与还原氧化石墨烯的复合,即Fe_2O_3/rGO复合材料。对其进行电化学性能测试得知,通过与rGO的复合,Fe_2O_3的电化学性能得到了一定程度地提高。(本文来源于《青岛科技大学》期刊2019-06-12）
张文雅[3]（2019）在《铈基复合氧化物的晶面调控及其光催化性能研究》一文中研究指出NOx向大气中过量排放,是导致酸性降雨、雾霾和光化学污染的主要原因。目前氮氧化物治理的方法很多,使用率较多的是选择性催化还原技术(SCR),在商业上此方法运用最广的催化剂为V_2O_5WO_3/TiO_2,但该催化剂具有以下缺点:活性温度范围窄;易失活;V_2O_5有毒性,会对环境造成二次污染。因此,开发环境友好且具有高活性的纳米材料是主要的研究内容。铈具有高的储/放氧能力,空d电子轨道,优异的氧化还原性能而受到广泛关注,但现在商业氧化铈催化活性较低。研究发现,暴露高活性晶面可有效地提高材料光催化活性。CeO_2和其他过渡金属复合后,能明显提高材料的氧化还原性能和稳定性。因此,本论文主要研究制备具有高催化活性和低还原温度的暴露高活性晶面的氧化铈基复合纳米材料。本论文采用水热法,晶面调控制备暴露高活性晶面的CeO_2和钛铈和钴铈复合氧化物,利用XRD、SEM、TEM、XPS、UV-vis、H_2-TPR和光热催化脱硝等对材料的结构和性能进行表征。主要研究结论如下:1通过水热法,调节NaOH浓度、水热温度制备了不同形状和晶面暴露的CeO_2纳米材料。结果表明在120℃水热时,低浓度NaOH条件下,生成颗粒状CeO_2暴露了低活性的(111)面;在高浓度NaOH条件下,生成的CeO_2纳米棒暴露高活性(220)和(200)面。180℃时生成暴露高活性(200)面的纳米立方。CeO_2纳米棒与纳米立方结构相比具有更大的比表面积(94 m~2·g~(-1))和更小的带隙(2.95 eV),具有更好还原性和更高的催化效率。2通过水热法制备了暴露CeO_2的高活性(200)和(220)晶面的钛铈复合纳米氧化物。研究结果表明,钛复合催化剂还原能力和催化性能都好于纯CeO_2。形成了纳米棒状钛铈固溶体,复合氧化物有较好的紫外光吸收能力,禁带宽度减小到2.81eV。煅烧温度变高,催化剂尺寸增大,结晶度升高。NO光催化性能研究发现,浓度比为1:5且不经过煅烧的样品还原性能最好,NO催化效率最高94%。3通过水热法制备了暴露CeO_2高活性晶面的钴铈复合纳米氧化物。研究结果表明,棒状结构且暴露高活性(200)和(220)面。掺入钴元素后样品仍然暴露高活性晶面,且比表面积也较大。复合氧化物的光学性能和还原性能都有所提升。催化NO研究发现,钴掺杂之后催化活性增强,钴铈比为1:5的样品还原温度最低,具有最高的催化活性,600℃高温煅烧后,样品NO的催化效率达到99%。(本文来源于《苏州科技大学》期刊2019-06-01）
王若男[4]（2019）在《NiTi基复合氧化物的制备及其NH_3-SCR性能研究》一文中研究指出氨气选择性催化还原技术(Selectively catalytic reduction with NH_3,NH_3-SCR)因NO_x脱除效率高、气体处理量大、反应条件易控制等优势成为应用最广泛的烟气脱硝技术之一。目前,该技术领域中的V-W-Ti体系催化剂已被广泛应用于燃煤电厂等生产实践过程,但这类催化剂活性温度窗口偏高,不适用于焦化、水泥等排烟温度相对较低的行业。此外,V-W-Ti催化剂中活性组分V具有生物毒性,后处理时会对环境造成二次污染,已被纳入危险废弃物进行管理。因此,研制开发与实际工况相匹配的高效稳定、价廉环保的非钒基中低温NH_3-SCR催化剂具有重要的理论和现实意义。Ni基氧化物催化剂因适宜的氧化还原能力、丰富的酸性位点、广泛的来源、低廉的价格等特点在SCR脱硝领域广受关注。TiO_2具有价廉、无毒、无腐蚀的优点,掺杂其他金属后易于在晶格中形成氧空缺,大的比表面积及良好的抗硫性能使其常为载体而制备优异的SCR催化剂。基于NiO、TiO_2的优异特性,论文以协同发挥两者优势为切入点,应用NiTi类水滑石前驱体模板策略优势组装Ni、Ti物种,通过调控层板元素组成、比例及前驱体焙烧温度优化镍钛复合氧化物理化性质,尝试制备性能优异的SCR脱硝催化剂;借助一系列现代仪器分析手段(TG-MS、XRD、BET、TEM、SEM、EDX-Maping、XPS、NH_3-TPD、H_2-TPR等),获取制备催化剂的结构特征,探讨催化剂结构与SCR性能之间的内在联系,揭示优势NiTi氧化物催化体系的制备工艺条件,为类水滑石前驱体模板制备高性能、环保型中低温复合氧化物脱硝催化剂提供理论基础。具体研究内容及主要结论如下:(1)采用传统浸渍法、一锅溶胶-凝胶法、尿素均相共沉淀法(类水滑石前驱体模板法)制得镍钛前驱体物相,400℃焙烧制备NiO&TiO_2两相复合氧化物脱硝催化剂(NiTi-IMP、NiTi-SOL、NiTi-LDO)。研究结果表明:相比于其他两种前驱体,焙烧类水滑石前驱体是最优的NiO&TiO_2组装策略。类水滑石规整的薄片状形貌及层板晶格限域效应使其衍生复合氧化物催化剂NiTi-LDO具有更大的比表面积(224.6 m~2 g~(-1))、更好的组分分散性及更多的酸性位数量,进而表现出更优的NH_3-SCR脱硝性能。(2)不同Ni/Ti摩尔比(2:1、4:1、6:1)类水滑石经400℃焙烧获得的衍生复合氧化物催化剂(Ni_2Ti_1-LDO、Ni_4Ti_1-LDO、Ni_6Ti_1-LDO)具有明显不同的SCR性能。研究结果表明:催化体系中Ni物种相对含量越多,催化剂氧化还原能力越强、表面酸量越多、低温SCR活性越好;催化体系中Ti物种的存在有效抑制了NiSO_4的生成,且Ti物种相对含量越多,催化剂比表面积越大、活性物种分散性越好、高温SCR活性越好,当催化剂Ni/Ti摩尔比为4:1时,Ni与Ti物种优势得以充分发挥,其相互作用诱导出更多的Ni~(3+)物种,催化剂兼具了更好的低/高温SCR活性(240-360℃温度区间内NO_x转化率超过90%)。(3)焙烧温度对镍钛类水滑石衍生复合氧化物催化剂的物相组成、结构及催化性能有明显的影响。追踪NiTi-LDH热分解过程发现400℃和500℃焙烧制得的催化剂由NiO和锐钛矿TiO_2两种物相组成;当焙烧温度为600℃和700℃时,产生了不利于NH_3-SCR反应的金红石TiO_2以及NiTiO_3物相。同时,随着焙烧温度升高,催化剂比表面积减小、表面酸量减少、氧化还原能力减弱,SCR活性降低。(4)以Cu、Mn为协同功能组分经类水滑石前驱体模板原位制得NiCuTi-LDO、NiMnTi-LDO催化剂。研究结果表明:Cu、Mn原位掺杂有效增加了催化剂中可还原物种含量,提升了催化剂的氧化还原能力及低温SCR活性(NiCuTi-LDO催化剂在180-330℃温度区间内NO_x转化率超过90%;NiMnTi-LDO催化剂在150-360℃温度区间内NO_x转化率超过90%),但是降低了催化剂的N_2选择性以及耐SO_2/H_2O性能。(本文来源于《太原理工大学》期刊2019-06-01）
张飞鹏,张久兴,施加利,张静文,杜玲枝[5]（2019）在《反铁磁状态层状Co基复合氧化物Ca_2Co_2O_5电子学性质的研究》一文中研究指出基于密度泛函理论方法分析研究了一种低自旋反铁磁状态Co基层状复合氧化物Ca_2Co_2O_5的电子学性质。结果表明,其能带中均包括5个子带,其中费米能级附近的能带中的能级数量较多,具有较宽的分布。向上自旋的电子形成半导体型能带,带宽为0.0112 eV,向下自旋的电子形成金属型能带。在费米能级附近,s、p、d电子对其态密度的贡献程度逐渐提高。CaCoO层对总态密度贡献较大,CoO层对总态密度贡献较小。Ca中电子主要在远离费米能的位置形成能带,Co中电子主要在费米能附近形成能带,O中电子主要在-19 eV和费米能形成能带,Co d电子和O p电子贡献这种反铁磁状态层状Co基复合氧化物Ca_2Co_2O_5的电子学性质。(本文来源于《量子电子学报》期刊2019年03期）
石小兵[6]（2019）在《多相协同共存铜铁基复合氧化物的制备与DeNO_x性能研究》一文中研究指出本文主要研究了用于催化CO还原NO反应的改性的Cu,Fe基复合氧化物宽窗口催化剂的制备、催化性能、活性窗口、热稳定性、反应气氛条件下的物化性质、结构等。基于上述探讨内容,通过X射线衍射(XRD),N2 吸附-脱附(N2-physisorption)、高倍透射(HR-TEM),SEM-Mapping、程序升温还原(H2-TPR)、原位红外吸附(In Situ DRIFTS)、X射线光电子能谱(XPS),In Situ XPS,In Situ XRD等表征手段研究了反应条件下催化剂的催化性能与结构、组成和性质之间的关系。采用简便的固相法,制备一系列Mn改性的CuFeO_x催化剂,并研究它们从低温到高温的催化性能。对于一系列前驱体摩尔比不同的样品,结果表明,该催化剂体系由γ-Fe_2O_3,CuFe_2O_4和CuO叁相组成,各相之间具有较强的协同相互作用,不同相在不同温度范围内起主导作用。Mn物种以Mrn2+,Mn3++和Mn4+的形式高度分散在叁相共存体系中。由于Mn2+物种与Fe物种之间的强相互作用,使得少量的Cu2+从CuFe_2O_4中析出并沿CuO(110)晶面生长,从而使该催化剂具有更好的催化性能。Mn3+物种在高温下可以抑制γ-Fe_2O_3向α-Fe_2O_3的转化,从而提高高温活性。Mn4+物种与叁相表面之间的协同效应产生Cu2 +-O-Mn4+和Mn4 +-O-Fe3+这类活性物种,因此其在反应过程中更容易还原为一些协同氧空位。此外,形成的协同氧空位可以促进NO的离解,并且还有利于氧物种的转移。所有这些因素使得适当的锰改性的叁相共存体系比没有锰改性的催化剂有着更好的催化活性,使得NO转化率在250℃左右达到100%并维持到1000 ℃C。采用改进的方法合成了一系列不同前驱体质量比({CeO_2}/{CuFe_2O_4})的催化剂,用于CO选择性催化还原NO。结果表明:(1)颗粒尺寸较颗粒尺寸较小的物种(γ-Fe_2O_3,CuFe_2O_4,CuO)和1.4CeFeCu中的Ce02的接触面达到最佳接触状态,产生大量高活动性超活性氧,在低温下具有优异的催化性能。(2)占主导量的Ce4+物种可以在一定程度上抑制Cu0的形成,使Cu2+和Cu+在低于400℃的反应过程中发生循环转变。(3)当温度为400-600 ℃C时,铜主要以Cu0形式存在,铁以Fe304的形式存在于Ce02表面,是主要活性物种。(4)Ce4+种类可以在一定程度上抑制Fe0的形成,使Fe2++和Fe3++在高温下发生循环转变。此时,新生成的CeFeO3起着主导作用。由于这些原因,NO的转化率在100 ℃时可达到50%,150℃时可达到90%,在220℃时达到100%并维持到1200℃,并伴有1000 ℃的活性窗口。本文提出了一种可能的NO+CO模型反应机理,通过将各种表征结果与原位红外分析(In Situ DRIFTS)和准原位XRD(In Situ XRD)、以及平衡态的XPS(In Situ XPS)结果相结合,进一步了解催化过程。(本文来源于《广西大学》期刊2019-05-01）
李露露[7]（2019）在《Mn基复合氧化物催化剂的制备及NOx消除性能研究》一文中研究指出中国经济腾飞的同时,大气环境也面临着越来越多的危险。NO,x是世界上最多的大气污染物之一,因此,消除NOx亟不可待。从源头上消除氮氧化物对大气环境的维护是十分有现实意义的。NH3-SCR被认为是消除氮氧化物最好的方法;CO-SCR因为能够同时消除反应尾气中的CO和NO两种反应物而被重视。在NH3-SCR消除的催化剂中,Mn基催化剂是表现十分优异的低温脱硝催化剂,而在CO-SCR反应中,Mn基催化剂因为多变的价态可与活性物种有较好的相互作用。因此,我们选择Mn基催化剂作为我们课题的研究对象。采用改进的柠檬酸络合法制备了掺杂不同含量的Mn-Ce-Ti-O催化剂,结果表明,MCT-15/1样品在125℃活性便达到100%,同时我们发现,通过掺杂MnOx,催化剂的晶相由锐钛矿转化为金红石晶相,从而形成两相共生共存的特征。当掺杂MnOx含量在15%时,锐钛矿和金红石的XRD积分面积之比为1:1,随后我们通过XPS分别测试了催化剂各元素的价态,发现存在 Mn3++Ti4+—Mn4+ + Ti3+和 Mn3++ Ce4+ → Mn4++ Ce3+电子转移发生,H2-TPR显示独特的两相共生共存的特征有利于该催化剂还原性能的提升。随后通过原位红外漫反射光谱的解析提出了一种可能的反应机理。采用混合溶剂热法,通过改变制备溶剂乙二醇和乙醇的比例制备出不同晶粒大小的Mn-TiSnOx催化剂,通过XRD表征发现,当乙二醇和乙醇的比例为1:4时,催化剂的粒径尺寸最大,活性最好且活性温窗最宽。通过SEM和TEM表征发现混合溶剂热法制备的催化剂呈现典型的囊泡结构,其他物理化学表征说明了SnOx的掺杂提高了催化剂的比表面积、氧化还原性能、表面酸量,极大地提高了催化剂的活性。通过乙二醇溶剂热法成功制备了纳米片组装的花团结构MnFeOx催化剂,SEM和比表面积测试表明,独特的形貌为FeOx提供了非常大的比表面积和孔体积,原位红外漫反射光谱分析认为FeOx的掺杂提高了催化剂的CO吸附能力,进而有利于N2的选择性和CO-SCR的活性的提高。(本文来源于《广西大学》期刊2019-05-01）
王晓慧[8]（2019）在《碳基复合氧化物催化剂电极材料的制备及光电性能研究》一文中研究指出作为第叁代太阳能电池中的成员之一,染料敏化太阳能电池(DSSCs)因其具备成本低、制备工艺简单和环境友好等优点而备受瞩目。通常,DSSCs由纳米多孔TiO_2薄膜,染料光敏化剂,含有氧化还原电对的电解质(通常为叁碘化物/碘化物)和对电极(CE)组成。其中,对电极是影响染料敏化太阳能电池光电转化效率的关键部件。金属铂(Pt)是最常用的对电极催化材料,有着优异的导电性和电催化活性。然而铂储量有限,价格昂贵,且易被碘电解液腐蚀,影响电池的寿命和稳定性,不利于大规模实际应用。因此,开发能够替代铂来源丰富高效低成本的对电极催化材料十分必要。本文首先采用静电纺丝法制备碳纳米纤维(CNFs),通过简单的水热法合成碳纤维负载叁氧化二铁的复合电极材料Fe_2O_3/CNFs应用在染料敏化太阳能电池中。扫描电子显微镜显示,Fe_2O_3纳米颗粒均匀地负载在CNF表面,为I_3~-到I~-的还原提供了丰富的催化活性位点。一维的CNFs导电率高,能够有效减少Fe_2O_3纳米颗粒的团聚,提高材料比表面积,有利于电解质中的离子和电子快速传输。二者的协同作用使Fe_2O_3/CNFs表现出较高的催化性能。将复合材料喷涂在FTO导电基底制成对电极组装成DSSCs,其开路电压为0.718V,短路电流密度为16.75 mA cm~(-2),填充因子为0.62,获得了7.48%的光电转换效率,高于Pt CE的效率(6.97%)。来源丰富绿色环保的复合电极材料有望成为传统Pt电极的高效替代材料。在第叁章,以尿素作为沉淀剂,通过水热法成功地合成了碳纳米纤维负载NiCo_2O_4纳米片复合对电极催化材料NiCo_2O_4/CNFs,并用作染料敏化太阳能电池的对电极催化材料。基于NiCo_2O_4/CNFs复合材料对电极的电池开路电压为0.736V,短路电流密度达到17.11 mA cm~(-2),填充因子为0.62,最终实现了7.80%的光电转换效率,高于碳纤维(5.75%)和铂电极(7.35%)。与CNFs相比,NiCo_2O_4/CNFs复合材料在还原叁碘化物的电催化性能方面具有显着的提升。由于CNFs和NiCo_2O_4之间的协同作用,NiCo_2O_4/CNFs对电极具有较高的效率和电化学稳定性。在第四章,用PVP作为连接剂,通过水热法成功地合成了碳纳米纤维负载NiMoO_4纳米颗粒复合对电极催化材料NiMoO_4/CNFs,并用作染料敏化太阳能电池的对电极催化材料,组装成的DSSCs开路电压达到0.803V,短路电流为15.79 mA cm~(-2),填充因子为0.60,最终取得了7.67%的光电转换效率,超过了铂电极(7.17%)和碳纤维基对电极(5.65%)。(本文来源于《河北大学》期刊2019-05-01）
冯橼庭[9]（2019）在《铋氧化物基复合光催化材料的制备及其性能研究》一文中研究指出近年来环境污染越来越严峻,尤其是我国,作为人口与工业制造大国,环境污染已经严重制约社会经济的可持续发展。半导体光催化技术利用太阳光产生电子空穴对,降解有机污染物。自上世纪70年代首次提出以来,便一直是环境治污领域里的研究热点。作为光催化材料中的典型代表,TiO_2的响应波频在紫外波段(禁带宽度大于3eV),而在占据了很多能量的可见光区域没有光催化活性,这极大地限制了TiO_2的应用。铋氧化物因其对人体无毒无害,低廉的成本,较窄的带隙而引起了许多相关研究人员的关注。然而,单相的铋氧化物,其光生电荷的复合率较高,限制了其光催化治污的能力,寻找与之带隙匹配的光催化剂来进行异质复合,是一种十分有效的改性策略。本文通过异质复合结构来提高两种铋氧化物β-Bi_2O_3和Bi_4O_7的光催化性能,主要工作如下:五价铋酸盐是合成其它铋基半导体材料的常见前驱物。本文首次采用过硫酸盐油浴氧化法,制备出两种最基础的纯相五价铋酸盐(二水铋酸钠、铋酸钾)。由于过硫酸盐是物理化学性质比较稳定的固体粉末,没有挥发性,价格低廉,所以相比于传统的次氯酸钠(氯气通入浓碱制备),溴水氧化法,对人体与环境没有伤害,而且操作简单易控,非常适合实验室制备研究与工业大规模生产。以二水铋酸钠为前驱体,五价铋氧化乙醇,形成碳酸根CO_3~(2-),通过调节水热体系中水与乙醇的体积比,一锅水热合成了β氧化铋/碱式碳酸氧铋复合材料,经研究发现碱式碳酸氧铋为微米级二维片状材料,其厚度在100至200nm左右,β氧化铋呈现为几十纳米左右的纳米颗粒。水热中的乙醇比例对碱式碳酸氧铋的形成至关重要,过大或过小的乙醇/水体积比都无法生成碱式碳酸氧铋。通过碱式碳酸氧铋与β氧化铋形成的异质复合结构,来促进光生电子空穴的分离,提高其对有机污染物罗丹明B的降解速率。通过捕获剂实验,最终发现空穴h~+在催化中起主导作用,超氧自由基起次要作用。以铋酸钾为水热前驱体,成功地将混价铋氧化物Bi_4O_7的制备温度从220℃(饱和蒸汽压3.3Mpa)降到了140℃(饱和蒸汽压0.36Mpa)。XRD结果表明,当以铋酸钾为前驱体时,水热温度从140℃至180℃都能生成纯相Bi_4O_7。而且相比于二水铋酸钠为前驱体,其水热初始pH值从3-11时,产物Bi_4O_7中没有其它相混价氧化铋。SEM表明生成的Bi_4O_7呈现为规则的片层棒状结构,没有团聚现象,其长度在0.5-2微米,厚度在50-100nm左右。通过盐酸,在室温下刻蚀Bi_4O_7,释放出Bi离子,生成四方相的BiOCl片。通过Bi_4O_7与BiOCl之间的异质复合结构,来促进光生电荷的分离,提升了纯相Bi_4O_7对有机污染物的光催化效果。(本文来源于《华东师范大学》期刊2019-05-01）
孙文博[10]（2019）在《Mn基复合氧化物低温选择性催化还原NO性能及机理研究》一文中研究指出氮氧化物(NO_x)作为一种重要的大气污染物,对人类健康和生态环境造成极大的危害,以NH_3为还原剂的选择性催化还原技术(NH_3-SCR)被广泛应用于燃煤电厂、焦化厂等固定源烟气脱硝领域。传统的钒钨(钼)钛(V-W(Mo)-TiO_2)催化剂由于其低温脱硝效率低、运行温度高、温度窗口窄、高温时N_2生成量大以及生物毒性等缺陷,尚不能完全满足固定源低温烟气脱硝领域的要求,因此开发新型高效稳定的低温NH_3-SCR催化剂已经成为目前重要的环境课题。Mn基催化剂被认为是极具潜力的低温NH_3-SCR催化剂,但是其在低温催化活性、温度窗口以及抗SO_2性能等方面仍具有较大的提升空间。针对以上不足,本论文构建了一系列高效稳定且环境友好型Mn基复合氧化物催化剂,并将其应用于低温选择性催化还原(SCR,Selective Catalytic Reduction)脱硝领域;通过系统的表征手段考察了催化剂的微观晶体结构、物理化学性质以及表面反应物种对其催化性能的影响;采用原位红外光谱技术研究了 NH_3-SCR反应中催化剂表面中间物种的生成、迁移及反应行为,并对SCR反应机理进行了深入的讨论。取得的主要研究成果如下:(1)通过尿素均相沉淀法制备了一系列钨锰复合氧化物催化剂(W_αMn_(1-α)O_x,α=0,0.25,0.33,0.5,1),研究了钨元素的掺杂对锰基催化剂微观结构形貌、物理化学性质、表面物种以及NH_3-SCR催化活性的影响。结果表明,钨元素的掺杂有效增加了表面Mn~(~(4+))物种和活性氧物种的含量,促进了反应物种的活化,从而提高了其SCR催化活性。其中W_(0.33)Mn_(0.66)O_x催化剂表现出最好的低温SCR催化活性,在250-4750C温度区间内,GHSV= 35,000 h~(-1),NO转化率达到90%以上,同时也具有较好的N_2选择性(>80%)和抗SO_2性能。(2)设计开发了一系列具有优异低温SCR催化活性的铁掺杂锰基复合氧化物催化剂(Fe_αMn_(1-α)O_x,α=0,0.25,0.33,0.5,1),其中Fe_(0.33)Mn_(0.66)O_x催化剂表现出最优的NH_3-SCR催化活性,在75-325℃的温度区间内,GHSV=40,000 h-1 NO转化率达到90%以上,并且表现出较高的N_2选择性(>85%)和抗S02性能。表征结果表明,铁物种的引入破坏了MnO_x原有的晶体结构,复合氧化物催化剂表现为无定型结构,该结构使催化剂表面形成较为活跃的微晶态FeO_x和MnO_x物种,增加了催化剂表面Mn~(~(4+))物种和活性氧物种的比例。同时,较大的比表面积(151 m~2/g)能够提供更多的活性位点,增强了催化剂对NO物种的吸附和活化能力,从而显着提高了催化剂的NH_3-SCR催化活性。(3)通过等体积浸渍法制备了一系列具有高比表面积的FeMnTiO_(x-α)(α=0.5,1,2)复合氧化物催化剂,并对该催化剂微观结构形貌、物理化学性质、表面物种以及NH_3-SCR催化活性等方面进行研究。结果表明,FeMnTiO_(x-1)催化剂表现出最好的NH_3-SCR催化性能,在100-400℃温度区间内,GHSV=50,000 h-1,NO转化率保持在90%以上,N_2选择性高于90%,同时该催化剂还具有较好的稳定性和抗SO_2性能。铁物种的引入提高了催化剂活性组分的分散程度和比表面积,使催化剂表面产生更多的结构缺陷,有利于活性氧物种的产生和迁移,增强了催化剂氧化还原能力,从而有效的改善了催化剂的NO氧化能力以及低温SCR催化活性。(4)采用原位红外光谱技术研究了 FeMnTiO_(x-1)催化剂表面反应物种的吸附转化行为,进一步探讨了NH_3-SCR反应机理。研究结果表明,铁元素的掺杂提高了催化剂对NO/NH_3物种的吸附、活化能力。当温度低于100℃时,NO_2、吸附态的NH_3和NH~(4+)为SCR反应的主要中间物种,NO首先被部分活化为NO_2,随后与吸附态的NH_3物种结合,进一步与NO反应生成N_2和H_20,该催化剂的低温NH_3-SCR反应主要遵循Langmuir-Hinshlwood(L-H)机理;当温度高于100℃时,NH_3为主要的表面吸附物种,NO则是以气态形式直接参与反应,NH_3与NO反应生成的NH_2NO物种进一步分解,产生N_2和H_2O,该过程主要遵循Eley-Rideal(E-R)反应机理。(本文来源于《大连理工大学》期刊2019-04-25）
钻基复合氧化物论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本论文通过水热法制备得到了不同形貌的过渡金属(Mn、Fe)氧化物及其碳基复合材料,研究了结构和形貌对金属氧化物及其复合物电化学性能的影响。通过扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜、X射线光电子能谱分析、能谱仪、拉曼光谱仪、傅立叶红外光谱分析仪、X射线衍射仪等仪器对论文中样品的结构、物相、元素等方面进行了表征,并利用电化学工作站进行了电化学性能方面的测试。通过对实验数据的分析和归纳,研究了水热法工艺参数对金属氧化物及其复合材料结构和电化学性能的影响,并进行了机理的总结和分析。本论文主要包括如下研究内容:(1)以高锰酸钾和硫酸锰为反应物,通过对反应条件的控制,成功制备了具有纳米叁明治、纳米线、微米棒和微米花等不同形貌的二氧化锰。通过对实验结果分析比较得知,微米花状二氧化锰具有最大的比表面积(57.6485 m~2/g)和比电容(184.8 F/g),在经过10000次充放电循环后电容保持率为85%。(2)利用水热法,将二氧化锰生长覆盖于碳纳米纤维(CNFs)表面,成功合成了MnO_2/CNFs复合材料,特别考察了水热反应温度和高锰酸钾溶液浓度对复合材料的影响,结合电化学性能测试结果,确定了具有最佳电化学性能时复合材料的合成条件:反应温度为80?C,高锰酸钾浓度为25 mmol/L。在该条件下合成的复合材料具有最高的比电容(245.33 F/g),在经过5000次充放电循环后,电容保持率为86.7%。(3)以氧化石墨烯(GO)为基底,高锰酸钾为氧化剂,采用一步水热法成功合成了MnO_2/还原氧化石墨烯(MnO_2/rGO)复合材料,其最高比电容达到255F/g,具有良好的循环稳定性,在经过10000次充放电循环后,电容保持率为84.5%。(4)利用氯化亚铁和尿素,通过水热法和后续热处理,实现了玉米叶状Fe_2O_3与还原氧化石墨烯的复合,即Fe_2O_3/rGO复合材料。对其进行电化学性能测试得知,通过与rGO的复合,Fe_2O_3的电化学性能得到了一定程度地提高。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
钻基复合氧化物论文参考文献
[1].王振伟,屈丹龙,樊震坤,丁浩,李国昌.固体氧化物燃料电池LSCF基复合阴极的电化学性能研究[J].山东陶瓷.2019
[2].吴祥芳.过渡金属（Mn、Fe）氧化物/碳基复合材料的制备及电化学性能研究[D].青岛科技大学.2019
[3].张文雅.铈基复合氧化物的晶面调控及其光催化性能研究[D].苏州科技大学.2019
[4].王若男.NiTi基复合氧化物的制备及其NH_3-SCR性能研究[D].太原理工大学.2019
[5].张飞鹏,张久兴,施加利,张静文,杜玲枝.反铁磁状态层状Co基复合氧化物Ca_2Co_2O_5电子学性质的研究[J].量子电子学报.2019
[6].石小兵.多相协同共存铜铁基复合氧化物的制备与DeNO_x性能研究[D].广西大学.2019
[7].李露露.Mn基复合氧化物催化剂的制备及NOx消除性能研究[D].广西大学.2019
[8].王晓慧.碳基复合氧化物催化剂电极材料的制备及光电性能研究[D].河北大学.2019
[9].冯橼庭.铋氧化物基复合光催化材料的制备及其性能研究[D].华东师范大学.2019
[10].孙文博.Mn基复合氧化物低温选择性催化还原NO性能及机理研究[D].大连理工大学.2019