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等离激元共振增强单颗粒上转换纳米晶发光的理论研究

2020-12-02阅读(876)

等离激元共振增强单颗粒上转换纳米晶发光的理论研究

论文摘要

与传统荧光材料相比,稀土掺杂的上转换纳米晶（upconversion nanocrystals,UCNCs）拥有更好的光学稳定性、更长的荧光寿命以及更低的生物毒性,在近红外激发下可以通过反斯托克斯过程发出具有高信噪比、窄线宽、组织穿透力强的可见光。因其在生物成像、荧光标记以及生物传感等生命科学领域展现出的巨大应用潜力,受到了人们大量的关注。然而UCNCs在上转换过程中发光效率通常很低,严重的限制了它广泛的应用前景。因此人们提出了许多克服该缺陷的方法,其中最有效的方案之一便是利用局域表面等离激元共振（localized surface plasmon resonance,LSPR）对其上转换发光（upconversion luminescence,UCL）进行增强。LSPR是自由电子的集体振荡,通常存在于金属纳米颗粒与介质界面,当它的共振峰与发光离子的吸收峰和发射峰重合时,能分别提高发光离子的吸收和辐射。本论文采用双金棒结构作为LSPR的载体,对稀土离子Yb3+、Tm3+双掺杂纳米晶-NaYF4:Yb3+/Tm3+的局域光场进行调控,实现纳米晶中UCL的增强,主要内容和结果包括:（1）通过纳米晶-NaYF4:Yb3+/Tm3+常见的发光光谱建立相应的速率方程,并利用该速率方程对纳米晶中的UCL过程进行理论研究。研究结果显示,在980nm激发下,纳米晶通过上转换过程中发出以800nm为主的近红外光,在弱激发时该发光以2光子过程为主,而在饱和激发时2光子和3光子过程中的发光强度相当;当纳米晶中Yb3+离子掺杂浓度增加时,上转换发光的效率会提高,而当Tm3+离子掺杂浓度增加时,上转换发光效率会降低。（2）利用数值仿真研究双金棒结构中LSPR的性质。仿真结果显示,双金棒结构能支持两种不同的LSPR模式,它们分别沿双金棒的横向和纵向振动。其中横向LSPR共振峰不可调,约在523nm。纵向LSPR共振峰对金棒长度和直径的变化非常敏感,且会在它们分别小幅地增加和减少时发生显著红移。同时纵向LSPR能引起局部电场和光子态密度上百倍的增强。（3）研究纳米晶-NaYF4:Yb3+/Tm3+在双金棒结构作用下UCL的增强效应。结果显示,纳米晶在LSPR作用下发光的增强存在饱和效应;纵向LSPR共振峰处于800至980nm间的双金棒结构均能对纳米晶中的UCL进行很好的增强,特别是当纳米晶中离子掺杂浓度相对较高时,计算表明发光强度的增强可高达数十万倍。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 1 绪论
  •   1.1 引言
  •   1.2 稀土掺杂上转换纳米晶的材料组成
  •   1.3 上转换发光的增强
  •   1.4 论文选题思路
  •   1.5 论文结构安排
  • 2 理论基础
  •   2.1 引言
  •   2.2 上转换发光机制
  •   2.3 平面波散射
  •   2.4 电偶极子辐射
  •   2.5 表面等离激元共振
  •   2.6 时域有限差分法
  • 4:Yb3+/Tm3+纳米晶的发光'>3 β-NaYF4:Yb3+/Tm3+纳米晶的发光
  •   3.1 引言
  •   3.2 发光光谱
  •   3.3 速率方程
  • 4:Yb3+/Tm3+的上转换发光特性'>  3.4 纳米晶β-NaYF4:Yb3+/Tm3+的上转换发光特性
  •   3.5 掺杂浓度对上转换发光的影响
  •   3.6 本章小结
  • 4 双金棒结构中的局域表面等离激元共振
  •   4.1 引言
  •   4.2 双金棒结构
  •   4.3 双金棒结构中结构参数对局域表面等离激元共振的影响
  •   4.4 双金棒结构中局域表面等离激元共振的调控
  •   4.5 平面波激发下局部电场的增强
  •   4.6 点源激发和Purcell效应
  •   4.7 本章小结
  • 5 基于表面等离激元共振对上转换发光的增强
  •   5.1 引言
  •   5.2 场增强效应和Purcell效应对上转换发光的增强
  •   5.3 双金棒结构对上转换发光的增强
  •   5.4 本章小结
  • 6 总结与展望
  •   6.1 总结
  •   6.2 展望
  • 致谢
  • 参考文献

    • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 梁乾亿

    导师: 陈学文

    关键词: 上转换,稀土离子,金纳米棒,局域表面等离激元共振,发光增强

    来源: 华中科技大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 物理学,材料科学

    单位: 华中科技大学

    分类号: TB383.1;O482.31

    DOI: 10.27157/d.cnki.ghzku.2019.004784

    总页数: 87

    文件大小: 5293k

    下载量: 15

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