新型多相催化剂论文-殷迎春,刘志丽,孔祥亭

新型多相催化剂论文-殷迎春,刘志丽,孔祥亭

导读:本文包含了新型多相催化剂论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:多相催化剂,斜发沸石,钴铁盐,脱硫

新型多相催化剂论文文献综述

殷迎春,刘志丽,孔祥亭[1](2019)在《钴铁盐与天然斜发沸石协同作用新型多相催化剂研制与性能评价》一文中研究指出开展基于新型多相催化剂的石油含硫产品脱硫实验,研制了以无水斜发沸石为载体、钴铁盐为前驱体的有机簇和物的新型多相催化剂,并对该多相催化剂进行脱硫性能评价。研究结果表明,与锰铁团簇相比,当前驱体钴铁与载体斜发沸石用料之比为1∶2时脱硫效果最好,在催化体系最适宜的温度为60℃时,脱硫率达到99.8%~99.9%。在脱硫过程中,水的浓度越高对催化系统脱硫化的影响越大,应对石油产品进行干燥,石油产品进料量应以0.1~1 h-1的体积速率进行处理,效率最高,压力保持在大气压下成本最低。这种新型多相催化体系在石油和石油产品脱硫过程中表现出较高的活性,解决了石油和石油产品脱硫过程中操作条件苛刻、催化剂无法再生、废料回收等问题。(本文来源于《当代化工》期刊2019年11期)

孟思辰[2](2018)在《新型多金属催化剂的制备及臭氧催化氧化技术的研究》一文中研究指出随着我国石油化工行业不断发展,污染问题日益严重,国家也越来越重视环保问题。但对于有毒、有害、难降解有机污染物的处理却十分有限。传统污水处理工艺无法良好的降解此类污染物,因此新兴的污水处理技术迅猛发展。本文以γ-A12O3和陶粒为载体,过渡金属和稀土元素为活性组分,采用过量浸渍法制备催化剂并应用于污水处理中,通过非均相臭氧催化氧化技术去除水中难降解有机物。实验中选用了难降解的亚甲基蓝作为污水模型,通过改变负载金属种类,含量,浸渍时间考察了催化剂制备工艺对污水处理效果的影响。选取Mn、Cu、Ni、Fe、Cr、Zn等过渡金属以及稀土元素共同作为负载金属设计出10种不同的催化剂制备方案,得出叁种活性最高的催化剂分别为:Mn-Cu-Fe-Ce/γ-Al2O3,Mn-Cu-Ni-Ce/γ-Al2O3 和 Mn-Cu-Zn-Ce/γ-Al2O3。在此基础之上更改负载金属含量,得到了叁种催化剂的最佳浓度配比均为1:1:2:0.5,最佳浸渍时间为12h。在已知最佳负载金属种类及其含量后,改变焙烧时间和焙烧温度,寻找最佳焙烧工艺。得出催化剂Mn-Cu-Fe-Ce/γ-A1203的最佳制备工艺为450℃焙烧 3.5 h。Mn-Cu-Ni-Ce/γ-Al2O3 和 Mn-Cu-Zn-Ce/γ-Al2O3 的最佳焙烧工艺为450 ℃焙烧4 h。并用电感耦合等离子发射光谱和电子扫描显微镜分别对催化剂的实际负载含量和微观形态进行分析。分析结果与实验结果相互吻合。催化剂经多次重复使用后,其活性并未降低。同时对臭氧催化氧化机理进行初步探究,发现加入羟基自由基抑制剂如碳酸盐后,亚甲基蓝的去除率明显降低,说明羟基自由基在该反应中起主导作用。更换陶粒为载体制备催化剂,其活性低于以γ-A12O3为载体。根据前期实验条件,对臭氧催化氧化反应器内流体力学进行模拟研究。选取与实验条件相同的鼓泡塔,高180cm,直径50mm,亚甲基蓝污水与臭氧顺流从底部通入塔内。进水速度4 L/h,臭氧投加量为150 mg/L,用FLUETN软件,对鼓泡塔内气液两相数值进行模拟,分别考察塔内不同高度处气液分布情况。模拟结果显示,在塔中部气液混合效果最好,而在气液的进口段和过渡段,气液混合效果不佳。通过对反应器内的流体进行分析,为该工艺日后工业化的应用提供理论指导依据。(本文来源于《北京化工大学》期刊2018-06-01)

Anders,B.,Laursen,Jens,Sehested,Ib,Chorkendorff,Peter,C.,K.,Vesborg[3](2018)在《多相催化元素的有效性:新型催化剂的工业活性预测(英文)》一文中研究指出人们对化学工业可持续性关注的不断提高推动了更加高效催化反应的开发.第一代评估催化剂活性的方法基于其地壳丰度,该方法存在严重不足.本文提出了第二代评估催化剂活性的办法,该方法可以在工业应用之前预测新型催化剂的活性,从而使全球化学工业受益.采用该评估法发现,对于11个有代表性的工业催化过程,催化剂消耗与催化剂元素的年度生产或价格之间存在着关联.基于该关联,我们引入了两个新概念来描述催化剂活性:每年催化剂消耗量与可用量的比值(CCA)和每年消耗催化剂成本与产品价值的比值(CCP).将CCA和CCP评估法用于选定的工业反应,进行实例分析并根据活性将催化剂分类,根据CCA和CCP值即可确定催化剂活性的普遍极限.计算CCA和CCP,并将其与催化剂活性的普遍极限进行比较,可以为研究者提供一个新的框架,用以评估一个新催化剂的成本或物理有效率是否会成为限制因素.我们还将该方法用于计算并预测新型催化剂的可行性生产及产品成本的经济极限.(本文来源于《催化学报》期刊2018年01期)

衣小虎[4](2017)在《新型多酸催化剂的设计合成及在乙酰丙酸烷基酯制备中的催化性能研究》一文中研究指出随着化石能源的日益枯竭,生物质能源作为可替代能源之一引起了人们的关注。乙酰丙酸烷基酯是一类重要的生物质基平台化学品,用作柴油和汽油的含氧添加剂,可以提高生物柴油的低温流动性。目前制备乙酰丙酸烷基酯的方法包括乙酰丙酸与醇的酯化、糖类(单糖、二糖或多糖)的醇解、糠醇的醇解等。但这几种合成路线都受制于热力学平衡,需要加入过量的醇来推动反应平衡向产物方向进行,因此产物在醇溶液中的浓度过低,增加了分离纯化产物的成本,并且还存在反应温度高、转化步骤多等缺点,不符合“绿色化学”的要求。Manzer等人和亚琛工业大学Palkovits教授团队以商业固体酸催化剂(Amberlyst-36)在无水无氧条件(Schlenk真空线,N2惰性气体保护)从ɑ-当归内酯出发与醇作用制得乙酰丙酸烷基酯,提出乙酰丙酸烷基酯的新合成路线。但这种苛刻的反应条件不利于此反应在工业上的应用。因此,我们开创性地提出了一种合成乙酰丙酸烷基酯的新策略:即在新型杂多酸的催化作用下,等摩尔量的醇与ɑ-当归内酯加成,生成的中间体(异-乙酰丙酸烷基酯)在强Br?nsted酸性催化下经过酯交换过程得到主产物乙酰丙酸烷基酯。并基于此模型反应,开展了多金属氧酸盐的酸性能与催化活性间关系的研究。(1)筛选了一系列Keggin/Dawson型分子杂多酸,并从中遴选出了Br?nsted酸性最强,对模型反应活性最高的H_6P_2W_(18)O_(62)。以Dawson型分子杂多酸H_6P_2W_(18)O_(62)和氯化铯(CsCl)为前体,通过离子交换法使Cs+交换杂多酸二级结构中的抗衡阳离子H+合成了一系列固体催化剂Cs_nH_(6-n)P_2W_(18)O_(62)(n=1-6)。催化剂结构通过各种表征方法确定,同时考察了系列催化剂在模型反应中的活性。Cs+的引入导致催化剂总酸量下降,Cs_nH_(6-n)P_2W_(18)O_(62)(n=1-6)中Cs+数目越多催化剂的非均相性越强。相反在ɑ-当归内酯与醇的反应中发现催化剂的活性与Cs含量有关,提高Cs含量催化剂的活性降低。综合考虑到系列催化剂Cs_nH_(6-n)P_2W_(18)O_(62)(n=1-6)的总酸量、活性和非均相性叁个影响因素,Cs3H3P2W18O62为最佳催化剂。在最佳反应条件下:ɑ-当归内酯(0.625 g,6.375 mmol)、正丁醇(0.473 g,6.375 mmol)、75℃、1.5 h、催化剂Cs3H3P2W18O62用量(15 wt%=93.75mg),可以高效制得乙酰丙酸丁酯(产率为79.6%)。催化剂具有良好的机械稳定性,可以循环使用5次而保持较高活性。(2)以Dawson型分子杂多酸H_6P_2W_(18)O_(62)和氯化胆碱ChCl为前体,通过离子交换法合成了一系列具有温控性能的杂多酸催化剂Ch_nH_(6-n)P_2W_(18)O_(62)(n=1-6),并通过各种表征手段确证其结构。我们考察了催化剂Ch_nH_(6-n)P_2W_(18)O_(62)(n=1-6)在模型反应中的活性,发现Ch的引入一方面影响催化剂的酸性,另一方面控制催化剂的温控性(即在高温反应时催化剂溶解于反应混合物中,在反应结束降温至室温时催化剂自动从反应体系中析)。综合考虑到催化剂的活性与温控性能,Ch2H4P2W18O62是模型反应的最佳催化剂。在最佳反应条件下:ɑ-当归内酯(0.625 g,6.375 mmol)、正丁醇(0.473 g,6.375 mmol)、75℃、1 h、催化剂Ch2H4P2W18O62用量为(20 wt%=125.12 mg),可以高效制得乙酰丙酸丁酯(产率为79.4%)。催化剂易于再生,可以循环使用5次而保持较高活性。(3)第二与第叁章中的非均相多酸催化剂是利用调节抗衡离子的形式实现的,但所合成的多酸催化剂仍只具有单一的Br?nsted酸性能且机械稳定性仍然不够强。第四章中利用介孔ZrO_2/Si O_2复合载体(m-SiZr),采用浸渍法将H_6P_2W_(18)O_(62)固载到m-SiZr上制备出Br?nsted酸性/非均相性都很强的D-HPW/m-SiZr复合材料。采用一系列表征方法确定其组成和结构,以ɑ-当归内酯和醇的加成反应为模型反应,充分研究了各物理化学性质对催化活性的影响。在最佳反应条件下:ɑ-当归内酯(0.625 g,6.375 mmol)、正丁醇(0.473 g,6.375 mmol)、75℃、1 h、催化剂D-HPW/m-Si Zr(5 wt%=31.28 mg),可以高效制得乙酰丙酸丁酯(产率为91.1%),催化剂重复使用6次而保持较高活性。(4)为了深入探索双酸中心催化剂对乙酰丙酸烷基酯产率的促进作用,因此第五章评价了一系列双酸中心的杂多酸催化剂HnPW11MO40(M=TiIV、CuII、AlIII、SnIV、FeIII、CrIII、ZrIV、ZnII)在该模型反应中的活性。即研究了不同Lewis酸性金属M的引入对催化剂HnPW11MO40的Br?nsted/Lewis酸性质和催化活性的影响。发现Lewis酸性的掺杂会提高催化剂的总酸量,导致其对ɑ-当归内酯制备乙酰丙酸烷基酯(模型反应)中的酸催化活性提高。H_5PW_(11)TiO_(40)的催化活性最高,经过高温煅烧处理后的H_5PW_(11)TiO_(40)不溶解于反应混合物,展现出了催化剂的非均相性。H_5PW_(11)TiO_(40)超高的酸催化活性可以使ɑ-当归内酯与不同的脂肪醇加成高效制备一系列乙酰丙酸烷基酯,并且H_5PW_(11)TiO_(40)可以高效循环使用5次。在最佳反应条件下:ɑ-当归内酯(0.625 g,6.375 mmol)、正丁醇(0.473g,6.375 mmol)、75℃、10 min、催化剂H_5PW_(11)TiO_(40)(1 wt%=6.256 mg),可以高效制得乙酰丙酸丁酯(产率为96.3%)(本文来源于《东北师范大学》期刊2017-05-01)

王晓波[5](2017)在《新型多金属氧酸盐催化剂的设计合成及催化过氧化氢氧化淀粉性能的研究》一文中研究指出近年来,人们对全球变暖以及化石燃料减少等问题的日益关注,促使科学家们不遗余力的研究以更绿色的、有效的、可持续发展的方式通过以可再生能源为原料加以一定的技术手段生产化学品和燃料。其中,生物质资源作为自然界中广泛存在的可再生资源,近年来全球科研工作者对其的研究热情与日俱增。淀粉是一种绿色可再生并大量存在的生物质资源,科研工作者们利用不同的技术手段对其进行变性处理后,可以按照人们的需求得到不同应用范围的变性淀粉。氧化淀粉是变性淀粉的一种,是由淀粉经过部分氧化而得到的,在日常生活以及不同行业生产中有着广泛的应用。在氧化淀粉多种的生产工艺中,以过氧化氢为氧化剂的绿色环保无污染的生产工艺被广泛的应用。近年来,多金属氧酸盐(POMs)因为其具有独特的化学催化活性以及绿色环保等特性而被广泛关注,亦被大量应用于化学催化领域。POMs具有很强的氧化还原性和强Br?nsted酸性,在生物质转化研究中有着重要的应用前景。基于此,本论文开展了以下工作:1、制备了H_5PMo_(10)V_2O40/MCM-41催化剂,通过ICP-AES、FT-IR、XRD、31P固体核磁、DR UV-Vis、TEM等测试方法对其组成和结构进行了分析表征。对PMo_(10)V_2/MCM-41催化过氧化氢氧化淀粉反应进行了系统研究,并通过优化反应确定最佳反应条件为:反应温度80°C;反应时间8 h;水含量2 mL;过氧化氢含量4.0 mL;催化剂用量为5 mg。在该反应条件下氧化程度高达0.58 mol CO2H per 100 g。催化效果较为理想,催化剂经过简单处理后亦可重复使用。2、制备了H_5PMo_(10)V_2O40/SBA-15催化剂,通过ICP-AES、FT-IR、XRD、31P固体核磁、DR UV-Vis、TEM等测试方法对其组成和结构进行了分析表征。对PMo_(10)V_2/SBA-15催化过氧化氢氧化淀粉反应进行了系统研究,并通过优化反应确定最佳反应条件为:反应温度80°C;反应时间9 h;过氧化氢使用量4.0 mL;水含量1.5 m L;催化剂用量为5 mg。在该反应条件下氧化程度高达0.59 mol CO2H per 100 g。催化效果较为理想,催化剂回收后亦可重复使用。3、合成了一种超分子化合物(H_3O)_2(HINA)_2[PMo_(11)VO_(40)].15.5H_2O。通过单晶X-射线结构分析确定了其结构。并通FT-IR、DR UV-Vis、热重分析等表征手段对其结构和性质进行了进一步的研究。对该超分子化合物作为催化过氧化氢氧化淀粉反应进行了系统研究,并通过优化反应确定最佳反应条件为:反应温度80°C,反应时间7 h,水含量2 m L,过氧化氢含量4.0 mL,催化剂用量为4 mg。在该反应条件下氧化程度高达0.60 mol CO2H per 100 g。催化效果十分理想.。(本文来源于《东北师范大学》期刊2017-05-01)

陈晓丽[6](2016)在《新型多金属氧酸盐和双金属催化剂的设计合成及其在生物质转化中的催化性能研究》一文中研究指出近年来,日益减少的化石资源和愈发严重的世界环境问题引起了学术、经济和政治领域的广泛关注,化石资源衍生的供应品和相关的石油化工产品将难以满足人们的需求,开发研究一系列以可再生能源为原料来制备燃料和化学品的新型化学处理过程和技术迫在眉睫。生物质作为唯一可以储存和运输的可再生能源,具有丰富的储备量,它的开发和利用对未来能源的发展具有重要的战略意义,被认为是能够替代化石资源的新一代能源。以碳氢化合物(淀粉和木质纤维素)为主的生物质资源广泛存在于自然界中,由它可以制备合成气(syngas)、生物油(bio-oil)、低碳烷烃类、呋喃类和氧化淀粉等重要化工原料和平台化合物,其催化转化有效转化是利用的基础。多金属氧酸盐(POMs)具有强的氧化还原性能和可调控的Br(?)nsted酸性能,在生物质转化中有很广泛的应用。目前多利用其酸催化性能,如酸催化水解、脱水等反应,在氧化、还原催化生物质转化反应中的应用研究不够深入。因此,设计合成具有一定氧化还原性能的POMs催化剂,在学术和应用方面均有一定的价值。同时,双金属催化剂也是一类广泛使用的生物质还原转化催化剂,系统研究其相互作用机理,对于提高催化活性和稳定性意义重大。基于此,本论文开展以下工作:(1)设计并合成了具有强氧化催化活性的多金属盐酸盐双亲型胶束催化剂[(CH_3)_3NCH_2CH_2OH]_5PV_2Mo_(10)O_(40),对其组成和结构进行了表征,并在催化过氧化氢氧化淀粉反应中考察了其催化活性。该催化剂在催化过氧化氢氧化淀粉反应中具有最佳反应条件为:反应温度70 ℃;反应时间10 h;过氧化氢含量4.5 mL;催化剂用量为4 mg。在该反应条件下氧化程度高达0.59 mol C02H per 100 g,与目前所使用的传统均相催化剂Fe_3O_4效果相近。该催化剂表现出良好的温控性能,便于重复再利用,重复使用5次以后活性不变。(2)利用多金属钒酸盐Na_4Co(H_2O)_6V_(10)O_(28)·18H_20(CoV10)做催化剂,考察了该催化剂对氧气氧化淀粉的催化活性。发现COV10催化剂由于具有活化分子氧的作用,在淀粉的部分氧化反应中表现出超高的反应活性;CoV_(10)催化剂具有高于其他类似钒基化合物四倍的催化活性,源于钴和V_(10)O_(28)的协同作用;最佳反应条件为:在pH = 6,反应温度50 ℃,反应时间8 h,催化剂用量8 mg,淀粉氧化程度高达1.35 COOH/100 GU和2.07 CO/I00GU,固体氧化淀粉产物的产率为86 wt.%;催化剂可以通过简单处理而再生,再生的催化剂可以重复使用6次活性基本保持不变。(3)合成了 分别以 Vulcan XC-72(VXC)和 Norit Darco 12x40(NDC)为碳载体的RhRe双金属双功能催化剂,Rh的质量分数为4wt%,Rh:Re的原子比为1:05,研究了这两种催化剂在氢解THP-2M制备1,6-己二醇上的性能。通过对这两种催化剂及两种碳载体的一系列表征发现NDC的BET表面积是VXC的3倍(671 m2·g-1 vs 237 m2·g-1),水吸附能力是VXC的15倍(17.5 mmol·g-4 vs 1.2 mmol·g-1);NDC表面的含氧官能团的量是VXC的20倍。RhRe/NDC催化剂对THP-2M氢解活性比RhRe/VXC低2个数量级,对1,6-HDO的选择性也低于RhRe/VXC催化剂的10倍。(4)利用Cs_(0.5)H_(0.5)PW_(12)O_(40)(CsPW)作为载体,用等体积浸渍方法分别合成了Rh/CsPW、Re/CsPW和Rh-Re/CsPW叁种复合催化剂,并研究了在二羟甲基四氢呋喃(THFDM)转化制备1,6-己二醇(1,6-HDO)的反应中催化活性。研究表明,在THFDM转化制备1,6-HDO反应中,Rh/CsPW、Re/CsPW以及Rh-Re/CsPW表现出不同的催化活性,其中,双金属复合催化剂Rh-Re/CsPW的催化效果最好,在反应温度200℃,4h,H_2压强20 bar,催化剂用量200 mg条件下,THFDM转化率为38%,1,6-HDO和THP-2M的选择性分别为42%和41%,和目前报道的RhRe/SiO_2+Nafion SAC-13活性相当。研究发现,其高的活性源于双金属复合催化剂载体POMs的Br(?)nsted酸性与双金属的协同作用,Rh和Re在CsPW表面形成Re@Rh核壳结构。催化剂稳定性良好,具有一定的应用价值。(本文来源于《东北师范大学》期刊2016-09-01)

孙钟[7](2016)在《新型多酸催化剂的设计合成及在糖类定向转化中的催化性能研究》一文中研究指出多金属氧酸盐(Polyoxometalate, POMs)也称多酸(heteropolyacid)是一种强Bronsted酸催化剂。过去的研究一直集中在其B酸催化剂上。构建多中心的HPAs催化剂,满足不同酸催化反应的需求,特别是满足cascade(串联)反应的需要,一直是人们关注的重点。纤维素水解反应是一种典型的cascade转化反应,传统技术中常采用液体酸如H2SO4, HC1作为催化剂一步水解制备葡萄糖,葡萄糖再经过Lewis酸或碱异构化到果糖,果糖经脱水制备5-羟甲基糠醛(5-HMF),后HMF经水合制备乙酰丙酸(LA),针对纤维素one-pot法一步制备化学品反应中需要多活性催化位点问题。本论文设计合成了多中心的HPA催化剂,并利用纤维素定向水解为目标化合物的反应来考察HPAs催化中心类型、酸强度、反应条件对目标产物选择性及纤维素转化率的影响,以期得到控制纤维素定向转化的HPAs活性物种。具体研究内容如下:(1)考察Dawson结构的杂多酸H6P2W18O62酸强度,并利用纤维素水解反应检测了催化活性。研究发现H6P2W18O62六个质子是质子酸,其酸性高于H3PW12O40。 H6P2W18O6表现出高于H3PW12040的活性。一部分来源于高质子含量,另一部分来源于一定的氧化性。但H6P2W18O62在此反应中最为均相催化剂,分离使用有一定困难。研究表明:H6P2W18O64在纤维素的水解反应的催化活性为在反应温度160℃,反应时间7 h,纤维素的转化率为94.0%,葡萄糖的产率为67.6%。(2)利用长链的季铵盐十六烷基叁甲基溴化铵(CTAB)作为疏水基团与杂多酸H6P2W18O64复合,设计合成了一系列的胶束型纳米催化剂(CTA)nH6-nP2W18O62。这种催化剂解决了催化剂与产物分离的问题,同时提高葡萄糖的选择性。研究表明:在纤维素的水解上在反应温度160℃,反应时间9 h,纤维素的转化率为87.2%,葡萄糖的产率为69.1%。在一定程度上提高的葡萄糖的选择性。在纤维素的醇解反应中纤维素(0.1g),催化剂0.07 mmol,反应温度为160℃,反应时间7 h,乙酰丙酸甲酯的产率为58.5%。催化剂可以重复使用5次而催化剂仍保持很高的活性。(3)利用离子液体氯化胆碱(ChCl)与Keggin结构的杂多酸H5AlW12O40复合,设计合成一种新型的温控智能催化剂。这种催化剂可以在高温的情况下逐渐由固态变为液态,形成均相反应,解决了固固反应的传质问题,在不断降温过程中,催化剂又由液态变为固态,从反应体系中析出,达到了与产物分离的效果。我们分别考察催化剂在水中和双溶剂(MIBK/H2O)中的活性。研究表明:纤维素的水解反应,主产物为葡萄糖的反应条件如下:0.1g纤维素和0.08 mmol催化剂加到7 mL去离子水中,在反应温度140℃,反应时间3 h,纤维素的转化率为94.6%,葡萄糖的产率为75.9%;主产物为LA的反应条件如下:0.1 g纤维素和0.08 mmol催化剂加到7 mL溶液中(MIBK:H2O = 10:1),纤维素的转化率为98.9%,LA的产率为74.8%;催化剂ChH4AlW12O40在纤维素的水解,重复使用6次仍具有较高的催化活性。(4)由于利用氯化胆碱(ChCl)取代了H5AlW12O40的一个H,使得催化剂的Br(?)nsted酸性降低,影响了催化剂在纤维素反应中的活性。我们引入Lewis酸中心Ce3+来提高催化剂的总酸量,并利用Lewis酸辅助Br(?)nsted酸催化纤维素的水解反应。根据这一设计理念我们设计合成了仿生催化剂Ce [(DS)H4AlW12O40]3。十二烷基磺酸基可以吸附纤维素分子,Ce3+和H5AlW12040进行纤维的断键,这样类似于纤维素酶催化的原理。研究表明:0.1 g纤维素,0.06 mmol催化剂,7 mL水,在150℃下反应5 h,纤维素的转化率为76.7%,5-羟甲基糠醛的产率为43.0%。(5)碱性基团可以促进葡萄糖到果糖的异构化,Br(?)nsted酸可促进果糖进一步的脱水生成5-羟甲基糠醛(5-HMF)、乙酰丙酸(LA)。所以我们设计合成了酸碱双中心催化剂[MgO/PMMA]/[H3PW12O40/PMMA]纺丝双面催化剂。我们考察这种催化剂在葡萄糖的水解活性。研究表明:10 wt%的葡萄糖和120 mg催化剂,在反应温度140℃,反应时间6 h,葡萄糖的转化率为93.2%,乙酰丙酸的产率为65.8%。催化剂可以重复使用5次而催化剂仍保持很高的活性。(本文来源于《东北师范大学》期刊2016-05-01)

黄志华,杨佘维,汪永红,李朝晖,王开演[8](2016)在《基于新型陶粒催化剂的H_2O_2/O_3多相催化氧化体系降解刚果红的研究》一文中研究指出用自制陶粒催化剂与臭氧(O_3)、双氧水(H_2O_2)构建多相催化氧化体系降解水中的刚果红。采用电镜扫描、能谱分析与红外光谱等表征了陶粒催化剂,考察了反应时间、O_3浓度、H_2O_2投加量等因素下多相催化氧化体系对刚果红色度和COD去除率。结果表明:自制的陶粒催化剂表面较为粗糙,比表面积较大,反应后的陶粒催化剂表面较为平滑,比表面积较反应前减少;自制陶粒催化剂对H_2O_2催化能力差,但对O_3、H_2O_2/O_3具有较好的催化效果。当O_3浓度在1.2~3.8 mg/L时,陶粒/H_2O_2/O_3体系较O_3、H_2O_2/O_3对刚果红(100 mg/L)的脱色率分别平均提高了11.72%、15.32%,COD去除率分别提高了16.37%、24.29%,将陶粒引入O_3、H_2O_2/O_3体系中可减少O_3和H_2O_2的用量,提高体系的氧化性能,降低运行成本。(本文来源于《环境工程》期刊2016年07期)

王旭阳[9](2015)在《新型多酸基固体催化剂的设计合成、加氢及氧化脱硫催化性能研究》一文中研究指出加氢脱硫是目前工业上脱硫的主要方法,找到一种能够深度加氢脱硫的催化剂是当下研究的热点。多酸催化氧化脱硫反应条件温和,符合现行绿色环保要求。而多酸催化剂难以从反应体系中分离与回收,确是亟待解决的问题。本论文所设计制备的多酸基介孔复合物,能够高活性催化氧化脱硫反应,且易于回收和循环使用。我们设计合成了结构优异的多酸基固体催化剂,对汽油深度脱硫反应具有高效的催化活性。具体研究工作内容如下:(1)采用Keggin结构(或双Keggin结构)铝阳离子结合阴离子表面活性剂制备了介孔杂化材料(SDS-Al13/30),再通过浸渍法将Keggin结构杂多酸(HPA)负载于自制的介孔杂化材料上(SDS-Al13/30-HPA)。FT-IR、XRD和Raman等测试手段的表征结果表明,杂化材料中多阳离子和多阴离子同为Keggin类型,且结构完整。用其催化模型油品(有机硫的正己烷溶液)的氧化脱硫反应,实验结果表明,SDS-Al13/30-HPA新型复合材料具有很高的氧化脱硫催化活性。在优化的反应条件下,温度60 o C,n(H2O2)/n(S)=10,催化剂占环己烷溶液质量的5%,乙硫醇比其它有机硫化物(如二苯并噻吩(DBT)或苯并噻吩(BT))更易被氧化脱硫。该系列催化剂易于分离和回收,循环使用3次后催化脱硫效率无明显下降。(2)在条型纳米HZSM-5沸石上,负载Keggin结构磷钨酸(HPW)和Ni(II)组分,制备了复合多酸基固体酸材料。采用Py-IR和ESR原位表征手段,研究H2还原后,催化剂上金属氧化物组分和HPW的表面状态。以FCC汽油加氢改质脱硫为探针反应,研究新材料的催化性能。FT-IR证实,焙烧后复合固体酸催化剂中HPW的Keggin骨架结构未变。经47 h催化裂化汽油的加氢改质脱硫反应后,催化剂上多酸骨架结构仍未被破坏。氢气还原催化剂的原位ESR表明,HPW结合Ni(II)后的催化剂,在350 o C焙烧并还原后,其中Ni(II)未被还原为Ni(0),W(VI)在350 o C条件下主要被还原为W(III)。Lewis酸和Br?nsted酸的适宜的酸量和协同效应,是复合固体酸催化剂在深度加氢脱硫反应中催化活性改善的主要原因。(本文来源于《辽宁师范大学》期刊2015-03-01)

邵国斌,张谦华,谢存明,贾建功,尹青亚[10](2014)在《新型多元复合催化剂液相催化加氢制备1,10-癸二醇》一文中研究指出采用共沉淀法、以稀土为助剂制备了Cu-Zn-Fe-La新型多元复合催化剂,并进行了表征;该催化剂不含铬,避免了铬的污染;考察了该催化剂在癸二酸二乙酯催化加氢合成1,10-癸二醇反应中的性能,并对其合成工艺进行了探索。结果表明,在合成1,10-癸二醇中,该复合催化剂的加氢活性达到或者超过目前市场上同类催化剂;优化的加氢工艺条件为:m(催化剂)∶m(癸二酸二乙酯)=0.06,反应温度为220~240℃,反应压力为18~20 MPa;在优化反应条件下,产品收率较高,产品质量较好。该研究为1,10-癸二醇的工业生产提供了技术借鉴。(本文来源于《化学试剂》期刊2014年03期)

新型多相催化剂论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

随着我国石油化工行业不断发展,污染问题日益严重,国家也越来越重视环保问题。但对于有毒、有害、难降解有机污染物的处理却十分有限。传统污水处理工艺无法良好的降解此类污染物,因此新兴的污水处理技术迅猛发展。本文以γ-A12O3和陶粒为载体,过渡金属和稀土元素为活性组分,采用过量浸渍法制备催化剂并应用于污水处理中,通过非均相臭氧催化氧化技术去除水中难降解有机物。实验中选用了难降解的亚甲基蓝作为污水模型,通过改变负载金属种类,含量,浸渍时间考察了催化剂制备工艺对污水处理效果的影响。选取Mn、Cu、Ni、Fe、Cr、Zn等过渡金属以及稀土元素共同作为负载金属设计出10种不同的催化剂制备方案,得出叁种活性最高的催化剂分别为:Mn-Cu-Fe-Ce/γ-Al2O3,Mn-Cu-Ni-Ce/γ-Al2O3 和 Mn-Cu-Zn-Ce/γ-Al2O3。在此基础之上更改负载金属含量,得到了叁种催化剂的最佳浓度配比均为1:1:2:0.5,最佳浸渍时间为12h。在已知最佳负载金属种类及其含量后,改变焙烧时间和焙烧温度,寻找最佳焙烧工艺。得出催化剂Mn-Cu-Fe-Ce/γ-A1203的最佳制备工艺为450℃焙烧 3.5 h。Mn-Cu-Ni-Ce/γ-Al2O3 和 Mn-Cu-Zn-Ce/γ-Al2O3 的最佳焙烧工艺为450 ℃焙烧4 h。并用电感耦合等离子发射光谱和电子扫描显微镜分别对催化剂的实际负载含量和微观形态进行分析。分析结果与实验结果相互吻合。催化剂经多次重复使用后,其活性并未降低。同时对臭氧催化氧化机理进行初步探究,发现加入羟基自由基抑制剂如碳酸盐后,亚甲基蓝的去除率明显降低,说明羟基自由基在该反应中起主导作用。更换陶粒为载体制备催化剂,其活性低于以γ-A12O3为载体。根据前期实验条件,对臭氧催化氧化反应器内流体力学进行模拟研究。选取与实验条件相同的鼓泡塔,高180cm,直径50mm,亚甲基蓝污水与臭氧顺流从底部通入塔内。进水速度4 L/h,臭氧投加量为150 mg/L,用FLUETN软件,对鼓泡塔内气液两相数值进行模拟,分别考察塔内不同高度处气液分布情况。模拟结果显示,在塔中部气液混合效果最好,而在气液的进口段和过渡段,气液混合效果不佳。通过对反应器内的流体进行分析,为该工艺日后工业化的应用提供理论指导依据。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

新型多相催化剂论文参考文献

[1].殷迎春,刘志丽,孔祥亭.钴铁盐与天然斜发沸石协同作用新型多相催化剂研制与性能评价[J].当代化工.2019

[2].孟思辰.新型多金属催化剂的制备及臭氧催化氧化技术的研究[D].北京化工大学.2018

[3].Anders,B.,Laursen,Jens,Sehested,Ib,Chorkendorff,Peter,C.,K.,Vesborg.多相催化元素的有效性:新型催化剂的工业活性预测(英文)[J].催化学报.2018

[4].衣小虎.新型多酸催化剂的设计合成及在乙酰丙酸烷基酯制备中的催化性能研究[D].东北师范大学.2017

[5].王晓波.新型多金属氧酸盐催化剂的设计合成及催化过氧化氢氧化淀粉性能的研究[D].东北师范大学.2017

[6].陈晓丽.新型多金属氧酸盐和双金属催化剂的设计合成及其在生物质转化中的催化性能研究[D].东北师范大学.2016

[7].孙钟.新型多酸催化剂的设计合成及在糖类定向转化中的催化性能研究[D].东北师范大学.2016

[8].黄志华,杨佘维,汪永红,李朝晖,王开演.基于新型陶粒催化剂的H_2O_2/O_3多相催化氧化体系降解刚果红的研究[J].环境工程.2016

[9].王旭阳.新型多酸基固体催化剂的设计合成、加氢及氧化脱硫催化性能研究[D].辽宁师范大学.2015

[10].邵国斌,张谦华,谢存明,贾建功,尹青亚.新型多元复合催化剂液相催化加氢制备1,10-癸二醇[J].化学试剂.2014

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