导读:本文包含了甲烷蒸汽重整论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:甲烷,蒸汽,反应器,催化剂,水蒸汽,制氢,最小化。
甲烷蒸汽重整论文文献综述
贺天智,蔡磊,管延文,刘文斌[1](2019)在《甲烷蒸汽重整制氢反应路径研究》一文中研究指出氢气燃烧热值高,无污染,被誉为本世纪最具发展潜力的清洁能源之一。天然气是重要的制氢原料,其主要成分为甲烷。目前,甲烷蒸汽重整技术工业应用较为广泛,本文利用CFD软件研究2944kPa,水碳比为2.97的实验工况下甲烷蒸汽重整制氢的过程,分析反应中重要中间产物的分布规律,探究甲烷转化为氢气的反应路径,并研究温度对反应速率和路径的影响。结果表明,甲烷蒸汽重整反应时,CH_4首先裂解为CH_3,CH_3合成C_2H_6或转化为CH_3OH,由C_2H_6和CH_3OH通过逐步的脱氢反应生成氢气。温度由600℃升高到1000℃,产物中氢气的摩尔分数由44.91%升高至50.21%。但温度超过900℃时,主要基元反应R112(2CH_3→C_2H_6)速率显着减小,CH_3合成C_2H_6的过程受阻,更多的CH_3转化为CH_3OH;C_2H_6所参与的脱氢反应路径CH_4→CH_3→C_2H_6→C_2H_5→C_2H_4→H_2强度减小,更多的氢气通过CH_3OH逐步脱氢生成。(本文来源于《中国燃气运营与安全研讨会(第十届)暨中国土木工程学会燃气分会2019年学术年会论文集(上册)》期刊2019-08-28)
陈庆晓,夏少军,王文华,陈林根[2](2018)在《Dulong-Petit传热规律下甲烷蒸汽重整反应器熵产率最小化》一文中研究指出基于有限时间热力学理论,考虑管式活塞流转化管外热源与管内混合反应物间传热服从Dulong–Petit传热规律[q∝?(T)~(1.25)],对管式活塞流反应器中的甲烷蒸汽重整反应进行优化。在管外热源温度分布完全可控及氢气(H_2)产率、进口压力、进口反应混合物总摩尔流率和惰性气体氮气(N2)的摩尔流率均给定的条件下,以化学反应、粘性流动、传热过程的总熵产率最小为目标,应用非线性规划数值方法对反应器的最小熵产率以及管外温度的最优分布进行了数值求解,并与管外热源温度恒定、热源温度线性变化的两种参考反应器以及分别服从牛顿传热规律[q∝?(T)]和线性唯象传热规律[q∝?(T~(–1))]的最优反应器进行了比较。结果表明,最优反应器与2种参考反应器相比熵产率降低了58%以上;对反应器进行预加热有利于减小反应器的熵产率;对于最优反应器,中间段区域存在恒定的化学驱动力或恒定的热驱动力;传热规律对SMR反应器的热源与反应物温度最优构型及最小熵产率均有显着影响。(本文来源于《节能》期刊2018年03期)
敖晨阳,夏少军,宋汉江,陈林根[3](2018)在《线性唯象传热条件下甲烷蒸汽重整反应器熵产生最小化》一文中研究指出针对一类传热、流动与化学反应相耦合的管式活塞流甲烷蒸汽重整反应器,考虑转化管外热源与管内反应物间传热服从线性唯象传热定律[q∝Δ(T~(1))],在氢气产率、进口压力、进口总摩尔流率、惰性气体(N_2)摩尔流率均给定及外界热源温度完全可控的条件下,以传热、流动、化学反应过程的总熵产生率最小为目标,应用有限时间热力学理论和方法,借助非线性规划数值方法求解了过程最小熵产生率及相应外界热源温度沿程最优分布规律,并与热源温度恒定、热源温度线性变化两种传热策略下的参考反应器以及牛顿传热定律[q∝Δ(T)]下熵产生最小最优反应器进行了比较.结果表明,与两类参考反应器相比,优化热源温度分布规律后可使反应器总熵产生率降低58%以上,主要是通过降低传热过程熵产生率实现的;采用较短的反应器可较好地实现预定生产目标;对于熵产生最小时的过程最优路径,存在恒定的热驱动力或恒定的化学驱动力中间段区域;传热规律对过程熵产生最小时热源与反应混合物温度最优构型有显着影响.(本文来源于《中国科学:技术科学》期刊2018年01期)
雷晓健,王元华,张英,厉勇,徐宏[4](2017)在《甲烷蒸汽重整制氢反应器的模拟与分析》一文中研究指出以工业上顶烧式制氢转化炉为研究对象,建立制氢反应器的一维拟均相数学模型。使用Matlab软件采用四阶龙格-库塔算法求解数学模型,模拟分析了反应管内催化剂床层温度和各组分的浓度分布;研究了甲烷蒸汽重整制氢工艺条件的变化对甲烷转化率和工艺气出口温度的影响规律。结果表明:水碳比、炉膛温度和入口温度的增加及空速的降低均会提高甲烷转化率和工艺气出口温度,而入口压力的变化的影响并不显着。本文所得结论对实际生产中甲烷重整制氢工艺条件的优化有一定参考意义。(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2017年05期)
平浩梁[5](2017)在《纳米氧化钙碳酸化反应性能对甲烷蒸汽重整制氢的强化作用》一文中研究指出氢气是重要的石油化工原料,也是未来的清洁能源载体。以纳米氧化钙作为CO2反应吸附剂的反应吸附强化甲烷蒸汽重整(Reactive Sorption Enhanced Reforming,简称ReSER)制氢是一种高效的制氢技术,相比于传统的甲烷蒸汽重整制氢,ReSER制氢技术具有降低反应温度,提高甲烷转化率和氢气浓度,以及缩短流程等优势。在ReSER制氢反应体系中,纳米氧化钙与C02的反应特性是其对甲烷蒸汽重整制氢的强化作用的关键。因此,研究提高纳米氧化钙的CO2吸附性能,以及吸附性能与制氢反应强化作用之间关系,对ReSER制氢技术的工业化应用具有重要理论和实际意义。首先,本文以商用纳米氧化钙为例,就其碳酸化反应性能对甲烷蒸汽重整制氢的强化作用进行理论分析。结合固定床反应器中ReSER制氢的“叁传一反”特点,首次以COMSOLMultiphysics软件作为计算平台,建立了本文的模拟计算方法,并对纳米氧化钙CO2吸附性能与强化作用之间的关系进行计算。结果表明:在ReSER制氢反应体系中,提高吸附剂的CO2吸附速率有利于提高对制氢反应的强化作用,但两者之间并非线性相关,且强化作用存在上限。纳米氧化钙的吸附容量对甲烷蒸汽重整的影响主要体现在强化作用时间的长短,吸附容量越大,强化作用时间越长。其次,本文首次提出采用碳球模板法制备不同球径的笼状纳米氧化钙,用于ReSER制氢的C02反应吸附脱除,并研究其吸附性能。结果表明:笼状纳米氧化钙的吸附速率和吸附容量都要高于平均粒径70纳米的商用纳米氧化钙。优选的笼状纳米氧化钙球径为1.62 μm,在碳酸化反应温度为600 ℃时能达到理论最大吸附容量0.786 gCO2/gCaO。为了提高笼状纳米氧化钙的循环吸附稳定性,本文采用锆添加制备了锆改性的笼状纳米氧化钙基吸附剂。研究表明:优选的样品Ca/Zr摩尔比为5,其在30次循环之后氧化钙转化率保持在76%,而未经锆改性的笼状纳米氧化钙在30次循环之后转化率只有20%。另外,与制备得到的Mg和Al改性的笼状纳米氧化钙循环稳定性对比,发现锆改性的笼状纳米氧化钙具有更好的循环稳定性,且锆改性和笼状结构在提高吸附剂循环稳定性中起显着协同作用。此外,本文根据笼状纳米钙基吸附剂的碳酸化反应特性,提出了适用于区分笼状纳米钙基吸附剂碳酸化反应快、慢段的新判据,并采用Boltzmann方程拟合了笼状吸附剂在快速反应段的动力学方程。结果表明:动力学方程平均相对误差为5.78%,具有较好的精度,得到反应活化能为26.661 kJ/mol,较商用纳米氧化钙低3.54 kJ/mol,且笼状纳米钙基吸附剂的最大吸附速率是商用纳米氧化钙的1.44 倍。最后,本文将锆改性笼状纳米钙基吸附剂用于强化甲烷蒸汽重整制氢反应,结合“叁传一反”对反应进行模拟计算。经实验验证,模型计算得到的甲烷转化率误差为5.15%。实验证明:锆改性笼状纳米钙基吸附剂较商用纳米氧化钙有更高的制氢强化作用,尤其是在650℃,压力为5bar,水碳摩尔比等于3.5,空速为700 h-1的情况下,笼状纳米钙基吸附剂的强化因子是商用纳米氧化钙的2.02倍。对不同反应条件下的强化作用模拟计算发现,水碳摩尔比的提高有利于相同反应条件下甲烷转化率和产物氢气摩尔分率的提高。在水碳摩尔比为4,反应温度650 ℃,常压条件下甲烷转化率最高可达99.8%,氢气摩尔分率最高可达到99.9%。压力的增高并不利于甲烷转化率和氢气纯度的提高,要在高压反应条件下取得较好的反应效果可以提高反应温度或增加水碳摩尔比。不同水碳摩尔比条件下的强化因子响应面均呈凸形曲面,当水碳摩尔比为3,反应温度为611 ℃,压力为5bar时强化因子达到最大为67.2%。为了了解纳米氧化钙碳酸化反应性能对甲烷蒸汽重整以及变换反应的强化作用规律和影响过程,本文首次采用COMSOL Multiphysics软件对反应吸附强化作用的过程进行模拟计算,得到了床层轴向上各组分浓度和温度在反应过程中的变化情况。发现了强化作用峰面的存在与变化规律,认为其形成与移动取决于氧化钙碳酸化反应转化率的变化,且强化作用也主要集中于这个峰面内。通过对管内轴向温度随时间变化情况的分析,发现了入口段的低温区现象和高温峰的移动现象。(本文来源于《浙江大学》期刊2017-06-01)
高峰[6](2017)在《甲烷蒸汽重整反应—分离一体化制氢研究》一文中研究指出质子交换膜燃料电池(PEMFC)对H_2纯度的要求极为苛刻,在进行甲烷蒸汽重整(SMR)反应后必须将产物中的CO含量脱除至10 ppmv以下,避免PEMFC的Pt电极中毒。在膜分离器中实现CO的转化与H_2的纯化分离过程一体化是研究的热点之一。专利地图分析显示,传统膜分离器采用Pd基材料,导致膜的制备成本高昂影响其商业化。本论文采用具有优秀的氢吸附-脱附性能和良好透氢性能且成本较低的Ru为材料制备膜分离器,研究了低温条件下SMR制氢催化剂的制备,膜分离器的制备并对其透氢性能进行了考察。热力学模拟发现:H_2的原位分离不仅可以打破热力学平衡,有利于SMR制氢反应,还可以使水气变换(WSR)反应的CO_2/CO是不分离H_2的大约3~5倍,能够显着提高低温制氢效率。通过对载体的筛选,将LZ1载体用7.5 wt.%MgO进行改性,得到结构为Mg_(0.388)Al_(2.408)O_4的改性载体。当NiO的负载量为10.0 wt.%时,所制催化剂在500~700℃下具有较好的甲烷蒸汽重整制氢活性和抗积碳性能。考察了沉积时间、镀浴温度和络合剂浓度等化学镀钌条件对Ru沉积速率的影响。在最优的工艺条件下制备膜分离器,并对其进行透氢性能测试,结果显示Ru基膜分离器具有良好的透氢选择性,但仍不能满足PEMFC燃料电池的苛刻需求。研究了采用低温选择性甲烷化脱除少量CO的方法。开发了一种具有优良选择性甲烷化性能的催化剂,采用M为活性组分,负载量为4a wt.%。在190℃和0.5MPa下可以将CO选择性甲烷化去除,CO含量降至10 ppmv以下。(本文来源于《中国石油大学(北京)》期刊2017-05-01)
张佳,马克东,周毅,毕怡,张磊[7](2016)在《Ce基稀土复合氧化物在甲烷水蒸汽重整制氢中的应用》一文中研究指出沼气重整制氢技术用于燃料电池等工艺将会对能源和环境的发展产生重要意义。沼气和天然气组成相似,天然气蒸汽重整装置无需大的改造即可用于沼气蒸汽重整。为此,文章制备了以Rh为活性组分,Ce基稀土复合氧化物为载体的新型复合式催化剂;在此催化剂上,考察了温度,水碳比,空速等工艺条件对甲烷水蒸汽重整反应的影响规律;还在温度730℃,空速2000 h-1,水碳比为2.5时,进行了50 h左右的稳定性测试,甲烷转化率始终稳定在93%左右。(本文来源于《中国沼气》期刊2016年04期)
赵坤,何方,黄振,魏国强,郑安庆[8](2016)在《CaO/MgO负载的钙钛矿型氧化物用于甲烷化学链蒸汽重整(英文)》一文中研究指出甲烷化学链蒸汽重整(Chemical-looping steam methane reforming,CL-SMR)是基于化学链燃烧的概念而提出的一种新颖的技术。在重整反应器中,甲烷与载氧体中的晶格氧发生部分氧化反应生成合成气(H_2/CO物质的量比为2.0),还原后的载氧体进入到水蒸气反应器中,与水蒸气反应恢复晶格氧的同时生成H2。以钙钛矿型氧化物LaFeO_3为载氧体用于甲烷化学链蒸气重整过程,同时通过碱金属CaO和MgO对LaFeO_3进行负载,以增大载氧体的比表面积、热稳定性和抗积炭能力。通过X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、BET比表面积分析(BET)和X光电子能谱(XPS)对载氧体进行表征。结果表明,叁种载氧体均表现出较高的反应活性和合成气选择性,循环后仍能保持钙钛矿的结构。从反应性能、选择性和抗积炭能力等方面综合考虑,LaFeO_3-CaO的效果最好,五次循环后具有很好的再生性(本文来源于《燃料化学学报》期刊2016年06期)
万子岸,高飞,周华群,孔繁华,范明[9](2016)在《甲烷水蒸汽重整反应制氢催化剂的研究进展》一文中研究指出介绍了包括镍基和贵金属基甲烷水蒸汽重整反应制氢催化剂的最新研究进展。分析了催化剂的活性组分、载体和助剂对催化剂的活性和稳定性的影响。最后,对甲烷水蒸汽重整反应制氢催化剂未来的研究方向进行了展望。(本文来源于《现代化工》期刊2016年05期)
沈晨[10](2016)在《应用于吸附强化甲烷水蒸汽重整体系的新型一体化材料的开发》一文中研究指出目前工业上主要的制氢技术是甲烷水蒸气重整(SMR)工艺,但存在反应温度高、能耗大、工艺复杂等技术瓶颈。吸附强化甲烷水蒸重整(SE-SMR)制氢技术可以在线吸附反应生成的CO2,从而打破反应平衡,使反应可在低温下进行,而且可制得高纯H2,从而简化后序的CO转化流程,因而得到广泛关注。目前,该研究领域的关键问题包括:高耐久性吸附剂的开发、吸附和反应温度的匹配及吸附剂和催化剂的耦合等。针对以上问题,本文制备了K2C03改性Li4SiO4吸附剂和Ni/y-Al2O3催化剂,对吸附重整耦合反应行为及一体化吸附催化剂的制备工艺进行了研究。首先,分别对吸附剂的吸附能力和催化剂的催化活性进行评价。结果表明K2CO3改性Li4SiO4吸附剂在低CO2分压和水蒸气氛围下具有较好的吸附能力和稳定性;Ni/y-Al2O3催化活性较高,并且在低温和高温下稳定性均较好。其次,考察了吸附剂和催化剂在SE-SMR反应系统中不同条件下的耦合行为。结果表明,在450-650℃范围内,SMR反应平衡被打破,CH4转化率和H2收率被明显提高,在550℃ H2收率在SMR反应中在仅78%,而在SE-SMR反应中提高到95%以上;与分层填料方式相比,吸附剂/催化剂以机械混合方式填料时H2收率更高;增加吸附剂量会提高H2收率,但继续增加吸附剂量时H2收率变化不明显;且吸附剂/催化剂粒径应该控制在40目以上,因为粒径较小时吸附剂和催化剂接触面积较大,LiKCO3共融物容易迁移到催化剂表面,堵塞孔径,造成催化剂失活。此外,由于利用N2再生吸附剂时温度较高,需要后序的分离装置提纯CO2,因此本文提出了利用水蒸气再生吸附剂。与干气再生吸附剂相比,利用水蒸气再生吸附剂时再生速率较快,稳定性也较好,同时可以直接获得高纯CO2。最后,为了进一步减少扩散阻力,提高H2收率,本文研探讨了吸附剂/催化剂一体化的制备研究。发现采用浸渍沉淀法和溶胶凝胶法均可以制备出吸附能力优异的吸附剂,但由于Li2O、Al2O3及NiO高温下容易反应生成复合氧化物,导致所制备的一体化催化剂没有催化活性。而利用膨润土将吸附剂/催化剂粘结在一起时,该一体化催化剂表现出强化能力,但因膨润土组分复杂影响吸附剂吸附能力,进而导致强化效果比机械混合时较弱。(本文来源于《华东理工大学》期刊2016-04-19)
甲烷蒸汽重整论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
基于有限时间热力学理论,考虑管式活塞流转化管外热源与管内混合反应物间传热服从Dulong–Petit传热规律[q∝?(T)~(1.25)],对管式活塞流反应器中的甲烷蒸汽重整反应进行优化。在管外热源温度分布完全可控及氢气(H_2)产率、进口压力、进口反应混合物总摩尔流率和惰性气体氮气(N2)的摩尔流率均给定的条件下,以化学反应、粘性流动、传热过程的总熵产率最小为目标,应用非线性规划数值方法对反应器的最小熵产率以及管外温度的最优分布进行了数值求解,并与管外热源温度恒定、热源温度线性变化的两种参考反应器以及分别服从牛顿传热规律[q∝?(T)]和线性唯象传热规律[q∝?(T~(–1))]的最优反应器进行了比较。结果表明,最优反应器与2种参考反应器相比熵产率降低了58%以上;对反应器进行预加热有利于减小反应器的熵产率;对于最优反应器,中间段区域存在恒定的化学驱动力或恒定的热驱动力;传热规律对SMR反应器的热源与反应物温度最优构型及最小熵产率均有显着影响。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
甲烷蒸汽重整论文参考文献
[1].贺天智,蔡磊,管延文,刘文斌.甲烷蒸汽重整制氢反应路径研究[C].中国燃气运营与安全研讨会(第十届)暨中国土木工程学会燃气分会2019年学术年会论文集(上册).2019
[2].陈庆晓,夏少军,王文华,陈林根.Dulong-Petit传热规律下甲烷蒸汽重整反应器熵产率最小化[J].节能.2018
[3].敖晨阳,夏少军,宋汉江,陈林根.线性唯象传热条件下甲烷蒸汽重整反应器熵产生最小化[J].中国科学:技术科学.2018
[4].雷晓健,王元华,张英,厉勇,徐宏.甲烷蒸汽重整制氢反应器的模拟与分析[J].天然气化工(C1化学与化工).2017
[5].平浩梁.纳米氧化钙碳酸化反应性能对甲烷蒸汽重整制氢的强化作用[D].浙江大学.2017
[6].高峰.甲烷蒸汽重整反应—分离一体化制氢研究[D].中国石油大学(北京).2017
[7].张佳,马克东,周毅,毕怡,张磊.Ce基稀土复合氧化物在甲烷水蒸汽重整制氢中的应用[J].中国沼气.2016
[8].赵坤,何方,黄振,魏国强,郑安庆.CaO/MgO负载的钙钛矿型氧化物用于甲烷化学链蒸汽重整(英文)[J].燃料化学学报.2016
[9].万子岸,高飞,周华群,孔繁华,范明.甲烷水蒸汽重整反应制氢催化剂的研究进展[J].现代化工.2016
[10].沈晨.应用于吸附强化甲烷水蒸汽重整体系的新型一体化材料的开发[D].华东理工大学.2016