二氧化碳还原微生物电极表面结构构建及性能强化

论文摘要

微生物电合成系统是一种利用自养细菌电化学新陈代谢能力,将二氧化碳还原为能源化工物质的绿色能源技术。其可以契合清洁能源间断性的特点,将可再生电能转化为化学能进行储存,具有重要的实际应用价值。目前微生物电合成系统性能是限制其实际运用的主要原因之一,而系统整体性能又主要受制于微生物阴极性能。微生物阴极是微生物电合成系统的核心部件,附着在电极表面的生物膜从电极表面汲取电子的同时将CO2和H+转化为CH4,是该系统中生化/电化学反应的主体,因此微生物阴极表面的活性生物量和阴极/生物膜界面间电子传递速率是影响微生物阴极性能的主要因素。目前,微生物电合成产甲烷系统微生物阴极存在产甲烷菌生长缓慢,成膜薄弱,阴极/生物膜界面间电子传递速率低等问题。而国内外学者针对以上问题,对电极改进提升系统性能的研究较少,对微生物阴极产甲烷生物膜薄弱问题的研究较少,系统性能存在较大提升空间。针对上述问题,本文从电极修饰和及产甲烷菌生物膜性能强化的角度出发,对系统性能以及其影响因素展开研究。研究的主要内容如下:1)使用高比表面积的石墨烯和高生物相容性的导电聚合物聚3,4-乙烯二氧噻吩,结合两者各自优点对碳布电极进行修饰,启动微生物电合成产甲烷阴极,测试系统性能并分析系统性能影响因素。2)使用低物质传输阻力的三维碳刷和高比表面积的石墨烯泡沫电极,结合两者各自优点制备三维石墨烯泡沫碳刷电极,启动微生物电合成产甲烷阴极,测试系统性能并分析系统性能影响因素。3)运用石墨烯磁性自组装的方法,构建新型产甲烷菌人工生物膜成膜技术,成功启动固碳产甲烷微生物阴极,测试了系统性能并分析了系统性能影响因素。本文的主要研究成果如下:（1）制备了石墨烯和导电聚合物聚3,4-乙烯二氧噻吩（Poly（2,3-dihydrothieno-1,4-dioxin）,简称PEDOT）共同修饰的碳布电极,结合石墨烯高表面积的特性和导电聚合物PEDOT良好的生物相容性,制备了同时具有高生物相容性的石墨烯PEODT混合修饰碳布电极,避免了两者各自修饰电极的缺点,-0.7 V vs.Ag/AgCl电势下启动微生物阴极,从启动曲线上可以看出电极具有极大的性能提升潜力,阴极表面微观形貌可以发现细菌成膜良好,多数呈现立体成膜,呈现直接电子传递阻力低和二氧化碳传输阻力低的趋势。最大电流密度达到-2 A/m2,相比对照碳布组提高了138%;产甲烷速率达到218.3 mmol/m2/d,法拉第效率大于91%,相比对照碳布组提高了169.7%,为目前领域内高电位启动条件下最高性能。（2）结合三维碳刷和石墨烯泡沫高比表面积高及生物相容性好的优点,制备了石墨烯泡沫碳刷电极,避免了两者各自作为电极的缺点,-0.7 V vs.Ag/AgCl电势下启动微生物阴极,从启动曲线和阴极表面形貌上可以看出电极因其高的比表面积使系统有着巨大的性能提升空间,从物质传输阻力上可以看出,电极二氧化碳传输阻力小,仅为对照组碳刷的1.6%。该微生物阴极最大电流密度达到-0.325 A/m2,比对照组碳刷提高了106%。（3）针对产甲烷微生物阴极特性,提出了运用磁性石墨烯促进产甲烷菌吸附的新型电极成膜方式,并结合细菌共生作用,运用产电微生物还原氧化石墨烯并固化自组装生物膜,形成了三维多孔的rGO/Fe3O4-细菌混合生物膜。-0.7 V vs.Ag/AgCl电势下启动微生物阴极,从阴极表面形貌结合启动曲线可以看出,磁性自组装结构吸附了大量产甲烷菌于电极之上。从EIS上可以看出,因为三维多孔的结构,电极二氧化碳传质阻力较小。该微生物阴极最大电流密度达到-820 uA/m2,比对照组碳布提高了10倍。产甲烷速率达到73.7 mmol/m2/d,法拉第效率大于85%,相比对照组提高1165%,本研究对改善产甲烷微生物阴极生物膜成膜有一定指导意义。

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文章来源

类型: 硕士论文

作者: 李清

导师: 付乾

关键词: 微生物电合成产甲烷系统,电极表面修饰,生物膜,性能强化

来源: 重庆大学

年度: 2019

分类: 基础科学

专业: 生物学

单位: 重庆大学

分类号: Q937

DOI: 10.27670/d.cnki.gcqdu.2019.002439

总页数: 99

文件大小: 4003k

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标签：微生物电合成产甲烷系统论文;  电极表面修饰论文;  生物膜论文;  性能强化论文;