导读:本文包含了含时波包论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:动力学,截面,积分,同位素,几率,概率,子波。
含时波包论文文献综述
梁广雷,翟红生[1]（2018）在《绝热含时波包法研究LiClH体系的动力学过程》一文中研究指出本文基于绝热含时波包程序,分别对LiClH体系近期陈[1],谭[2]两个课题组发表的两个全新势能面进行计算。首先分析了两个不同势能面在CS近似下不同J值的反应几率、积分截面和反应速率。计算结果显示反应几率的震荡特性很强,这是源于两个势能面新发现的势井。同时在低能区,由势能面(谭)得到的反应几率低于势能面(陈)得到的反应几率,但是在高能区,由是势能面(陈)得到的反应几率出现阈值且发生剧烈震动。我们认为这种情况的出现是由两个势能面不同的地貌特征引起的。随后我们在科里奥利耦合(CC)的计算中发现,两个势能面反应几率收敛之后,在小的J值情况下,CC效应是可以忽略的,但是随着J值的增大,CC效应越来越明显,CS的计算结果震荡比CC要强。,这种震荡行为的差异归因于CC效应,因为CC计算中包含不同的K态,极大的减弱了几率的震荡。(本文来源于《第七届全国计算原子与分子物理学术会议摘要集》期刊2018-08-07）
郭瑾[2]（2018）在《C~++H_2反应的含时波包动力学研究及S+OH反应势能面构建》一文中研究指出分子反应动力学是一门研究化学反应的学科,主要是针对在微观层面上的反应来展开的研究。通过对分子反应动力学的探究,既能够得到产物的结构、性质以及作用,而这些产物可以是处于反应过程中的各种瞬时状态的,又可以从不同的角度对化学反应的内在规律等进行简单的阐述和说明。近年来,不管是在实验方面还是在理论方面,对化学反应动力学的探究更加深入了,甚至可以涉及到分子层面上来。而在理论方面,在很多的计算方法中,作为量子动力学计算方法之一的含时波包法,可以为动力学的研究提供一些图象,这些图像相对而言比较简洁明了,但是所获得的动力学信息既有直观性又有准确性。本文中,我们用含时波包法,在CH_2~((10))(1~2A')势能面上,对C~++H_2(HD,D_2)→CH~+(CD~+)+H(D)反应在0.3-1.3 eV的碰撞范围内进行动力学的计算,并提取动力学信息。同时我们计算这些反应在离心近似计算(Centrifugal Sudden,CS)和精确科里奥利耦合计算(Coriolis Coupling,CC)情况下的反应几率、反应截面和速率常数。在本文的计算结果中,当j=0时,由于随着反应的进行,形成络合物的机制,反应几率和反应截面都会产生振荡现象。当反应物转动激发(j=0,1,2)时,反应的反应几率的大小基本接近。CC反应几率值大于CS反应几率值,J<10时,CC值和CS值的差距较小,且随着J的增加,这种差异越大。C~++H_2(HD,D_2)→CH~+(CD~+)+H(D)反应的积分反应截面随着碰撞能的增加而单调递增。C~++H_2→CH~++H反应在低碰撞能量范围内(0.3-0.45 eV),CC与CS积分反应截面基本接近,而随着碰撞能量的增加,CC积分反应截面越来越大于CS积分反应截面。对于C~++HD→CH~+(CD~+)+D(H)反应有两个反应通道D+CH~+和H+CD~+,其中对于H+CD~+通道,计算结果在0.47-0.75 eV碰撞范围内与实验值接近,对于D+CH~+通道,计算结果在0.9-1.3 eV碰撞范围内与实验值接近。在C~++D_2→CD~++D反应中,我们所计算的反应阈值(0.435 eV)与热化学吸热性(0.43 eV)还是很接近的。且我们所计算的该反应的积分反应截面在0.55-0.75 eV范围内与实验拟合值吻合很好,在0.5-0.9 eV范围内与相空间理论值吻合较好。在温度区间200-2500 K内,对于C~++H_2→CH~++H反应来说,科里奥利耦合效应对于该反应的热速率常数有影响,随着温度的升高,科里奥利耦合效应对其影响增大,而且CS计算值与实验值更加吻合,且由于碰撞能量的平均化,使得速率常数没有明显的振荡现象。对于C~++HD→CH~+(CD~+)+D(H)和C~++D_2→CD~++D反应来说,实验值都比我们所计算的CS值大。对于体系S+OH的势能面的构建,我们用多参考组态相互作用方法(MRCI)进行从头算。经测试S原子用aug-cc-PV(5+d)Z基组,O和H原子采用aug-cc-PV5Z基组,活化空间在10个A'轨道和3个A"轨道上,最后选取的能量点为20576个。(本文来源于《山西师范大学》期刊2018-06-01）
李文涛,于文涛,姚明海[3]（2018）在《采用量子含时波包方法研究H/D+Li_2→LiH/LiD+Li反应》一文中研究指出采用量子波包方法和二阶分裂算符方法对H/D+Li_2→LiH/LiD+Li反应在0.01到0.4 eV的碰撞能范围内进行了动力学计算.在态分辨的理论水平上计算了反应概率、积分截面、微分截面等动力学性质并与之前的理论结果进行了比较.结果表明:由于本文的计算中包含了总角动量J在体固定坐标轴上的所有投影所得,结果更加精确;此外,当H原子被重的同位素原子D取代,反应概率、积分截面增大,然而这并没有对反应机理产生大的影响.前后对称的微分截面表明插入反应机理在反应过程中占据主导地位.(本文来源于《物理学报》期刊2018年10期）
孙兆鹏,杨传路[4]（2017）在《含时波包方法研究激光与叁原子分子相互作用》一文中研究指出量子力学计算是研究分子动力学最严格准确的方法。它基于量子力学的基本原理,通过求解系统的动力学方程,对可观测的力学量做系综平均来得到动力学信息。在这里,我们采用的方法称为含时波包法。它在格点空间中构建波包来描述系统的初始态,然后代入含时薛定谔方程中进行时间演化,最后对波包做分析处理就能得到动力学可观测量。含时波包法处理分子动力学问题是非常有效的,(本文来源于《2017年第九届全国青年计算物理学术会议论文集》期刊2017-07-18）
李文涛[5]（2016）在《含时波包法中几个传播子的构建及其应用》一文中研究指出近数十年来,含时量子波包方法取得了迅速的发展,然而在面对复杂的叁原子体系以及多原子体系问题时依然充满挑战,因此发展新的数值方法使含时量子波包方法能够处理更加复杂的问题是十分必要的。在含时波包的传播中,计算量主要来源于表象变换的矩阵相乘,因此发展新的传播子,增大传播时间步,减少表象转换的次数,是减少计算量提高计算精度的重要途径之一。在强场物理中,库伦奇点一直是一个比较棘手问题。以往的分裂算符,Crank-Nicolson差分法等都不能有效的解决库伦奇点问题。基于以上问题,本文构建了几个新的传播子。本文的具体内容概括如下：(1)本文在几个典型反应体系(H+H_2,H+H_2~+,H+NH,H+O_2,F+HD)上测试了由TVT(kinetic-potential-kinetic)形式的二阶分裂算符构成的若干种高阶分裂算符,并与VTV(potential-kinetic-potential)形式的高阶分裂算符进行了比较。结果表明除了直接类型的反应,一个四阶的传播子4A6a对于其它类型的反应总是具有很好的数值效率。该算符或许可以不需要进一步的测试,直接运用到含时波包计算中。(2)将4A6a高阶分裂算符应用到初始态为(v=0,j=0,1)Li+HF/DF反应的计算当中,在态-态理论水平上计算了该反应的反应几率,积分截面,微分截面,产物的振转分布以及该反应的速率常数等信息。这些理论结果与之前的理论与实验结果进行了比较。结果表明,本文的理论结果与实验结果十分吻合并且4A6a传播子表现出了高数值效率的优势。(3)将4A6a高阶分裂算符应用到N+H_2反应及其同位素的计算当中,并对该反应的反应速率,微分截面,积分截面在态-态理论水平上进行了报道。本文首次将该反应的振转分布与实验结果进行了对比。理论结果与实验数据十分吻合。N+H_2反应及其同位素的热速率常数也与实验文献进行了比较。在200到333K的温度范围内,本文的理论结果与实验结果一致。(4)为处理强场物理中的库伦奇点问题,构建了一个新型的传播子(MCNSO)。与以往的分裂算符,Crank-Nicolson差分法等相比,该传播子能有效的处理库伦奇点问题,具有更高的精度且更适合长时间传播。本文采用该算符计算了H_2~+体系十个和十六个光周期不同脉冲强度的高次谐波谱.计算体系的高次谐波谱时使用了叁种不同模式(偶极加速,偶极矩以及偶极速率),并对叁种模式的高次谐波谱进行了详细的比较。(本文来源于《大连理工大学》期刊2016-12-01）
臧凯璐[6]（2016）在《基态NH+D反应含时波包量子动力学计算》一文中研究指出在化学科学中,化学反应是研究的核心问题。一个表观化学反应包含一系列的基元反应过程,这些基元过程一起构成了反应的微观机理。分子反应动力学借助于各种现代实验技术方法与理论计算方法在微观分子水平上探索各种基元反应的动态过程。众多的理论计算方法中,含时波包法作为一种量子动力学计算方法,物理概念简单明了,物理图像清晰,兼具经典直观性与量子力学准确性的优点。在本篇论文中,我们使用含时波包法对基态的NH+D反应:NH(X~3Σ~-)+D(~2S)→N(~4S)+HD(X~1Σ_g~+)进行动力学计算。这一反应属于仅有叁个原子的最简单的一类双分子反应。基态NH+H反应在氨NH_3的高温热解反应,含氮化合物的燃烧,以及其它氮氢化合物的反应中具有重要作用。我们在计算中使用了两个不同的NH_2-~4A"势能面,Poveda和Varandas在2005年构建的双多体展开(double many-body expansion)势能面(DMBE PES)与Zhai和Han在2011年构建的多体展开-神经网络势能面(PES-ZH)。并且我们同时进行了离心近似计算(centrifugal sudden,CS)与精确的科里奥利耦合计算(Coriolis coupling,CC)。此外,反应物NH的初始振动与转动量子态分别为v_0=0与j_0=0。最终,计算得到了碰撞能0.0–1.0 eV的总角动量量子数J=0–70的反应几率,积分反应截面,以及温度200–2500 K的热平衡速率常数。计算结果显示,NH(X~3Σ~-)+D(~2S)→N(~4S)+HD(X~1Σ_g~+)反应的反应阈能小于势能面的势垒高度。其反应几率随着碰撞能的增大,在振荡中增大。J=0时,反应几率最大,J值增大后,反应阈能由于离心势垒的增高而逐渐增大,反应几率也逐渐减小。积分反应截面随着碰撞能的增大单调地增大,没有明显的振荡现象。热平衡速率常数随着温度的升高而不断增大。科里奥利耦合效应主要降低了较大J值的反应几率,较高碰撞能的积分反应截面,以及高温区的热平衡速率常数,与反应直接跨越单势垒的机理一致。动力学同位素效应的分析表明,NH+D反应低温区的热平衡速率常数相对于NH+H反应减小了。同时,计算揭示了势能面PES-ZH是比DMBE PES更准确的NH_2-~4A"势能面。在从200到2500 K的整个温度区间上,PES-ZH上的热平衡速率常数明显的大于DMBE PES的结果。两个势能面的差异在同一反应的动力学计算中清晰的体现出来。在势能面PES-ZH上计算得到了较精确的298 K时NH+D反应的CC热平衡速率常数:1.86×10~(12) cm~3 mol~(-1) s~(-1)。我们建议,在NH(X~3Σ~-)+H(~2S)→N(~4S)+H_2(X~1Σ_g~+)反应及其各种同位素反应的动力学计算中,优先选择使用势能面PES-ZH。(本文来源于《山西师范大学》期刊2016-04-10）
田亚芳,翟红生,刘彦磊[7]（2015）在《含时波包和准经典轨线法研究H(~2S)+NH→N(~4S)+H_2反应及同位素效应》一文中研究指出在Poveda和Varandas构建的4 A″态势能面上,使用含时波包量子方法对反应H(2S)+NH进行了动力学的研究.首先计算了不同振动态和总角动量下该反应的反应概率、积分反应截面.计算中考虑了离心突然近似(centrifugal sudden approximation)和科里奥利耦合(Corioli coupling effect).然后计对同位素反应进行了计算,分析对比该体系的同位素效应,并研究了科里奥利效应在同位素反应中的影响.最后用准经典轨线(QCT)法计算了反应H+ND和D+ND的矢量性质,分析了碰撞能和同位素对反应动力学性质的影响.(本文来源于《河南师范大学学报(自然科学版)》期刊2015年05期）
高守宝[8]（2015）在《A+BC反应散射振动激发效应的含时波包动力学研究》一文中研究指出反应物分子振动激发对原子-双原子分子反应散射体系动力学的影响,一直受到分子反应动力学领域的关注。本文采用含时量子波包动力学方法研究了H+Li2、S(3P)+D2和Ar+H2+体系反应散射的振动激发效应,并探讨其反应机理。作为最简单的混合簇之一,HLi2叁聚体的反应散射动力学行为获得了人们的广泛关注。我们首先利用DMBE/SEC方法构建了HLi2体系全维势能面,然后采用含时量子动力学方法,获得了H+Li2(X1Σg+)→Li+LiH(X1∑+)的反应概率、反应截面等动力学信息,其中平动能范围为0-0.4eV。因为这是一个有深势阱的吸热反应,所以积分反应截面随着平动能的增加而减小。积分反应截面对Li2分子的振动态依赖关系显示,在低平动能区域,Li2分子的振动激发抑制反应的发生,而在高平动能区域则能促进反应。这种现象归因于相对于Li2分子的振动能级间隔,LiH分子的振动能级间隔比较大。这样参加反应的平动能更利于转化成Li2分子的振动能而不是促进产物LiH分子的生成。最后我们研究了包含科里奥利效应(CC)和离心突变(CS)计算对H+Li2(X1∑g+)→Li+LiH(X1∑+)反应的动力学结果的影响。通过比较CS和CC计算的反应概率和积分反应截面,发现CS的结果比CC的稍微低,这表明科里奥利效应对H+Li2(X1∑g+)→Li+LiH(X1∑+)反应有影响。我们研究了反应物D2分子振动激发对S(3P)+D2在3A’和3A’’势能面上反应的影响。由于两个势能面都具有晚期势垒特征,所以D2分子的振动能在促进反应方面比平动能更有效,而且3A’势能面上振动激发效果更显着。这两个势能面上振动激发效果的不同是由有效势垒的特征不同引起的。通过分析两个势能面上的有效势垒随着反应物分子的振动量子数变化的规律可以发现,随着D2分子的振动量子数的增加,3A’势能面的有效势垒的高度比3A”势能面的下降得快。另外,通过S(3P)+HD在3A”势能面上的振动激发效应研究发现,HD分子的振动激发对两个产物通道的影响是不一样的。基于Liu等人构建的Ar+H2+反应体系的12A’全维势能面,我们研究了H2+分子的振动激发对Ar+H2+→ArH++H反应的质子交换过程的影响。结果表明,因为质子交换过程有深势阱,所以反应概率和积分反应截面随平动能变化的曲线都有共振结构。我们获得的积分反应截面与前期理论计算及实验测量值是一致的。通过比较H2+分子不同振动态的积分反应截面发现,H2+分子的振动激发不能有效促进Ar+H2+ArH++H反应的发生。这可能是因为随着反应物H2+分子振动能增加,Ar+H2+反应的电荷转移和质子交换过程相互竞争。在对H2+分子不同转动态的积分反应截面的比较中也发现H2+分子转动能的增加也不能有效促进反应的现象。本文研究了含势阱放热反应(H+Li2)、晚期势垒反应(S(3P)+D2)和离子体系反应(Ar+H2+)的反应物分子振动激发效应,并给出了相应的机理分析。论文安排如下：首先介绍了反应散射和分子反应动力学理论的发展,其次简要阐述了含时量子波包动力学方法,然后给出H+Li2、S(3P)+D2和Ar+H2+反应的动力学信息并分析其反应机理。最后总结了这叁种体系的振动激发对反应散射动力学信息影响的研究结果,并给出了研究展望。(本文来源于《山东师范大学》期刊2015-05-10）
侯佳怡[9]（2015）在《量子含时波包方法在若干体系中的应用》一文中研究指出分子反应动力学在物理化学中占很重要的地位,它的主要中心思想是求解薛定谔方程。Schr?dinger方程是在物理和化学领域中最重要的微分方程之一。它已经被用来描述各种各样的物理现象,如原子和分子的散射问题、共振态的衰减等等。为了解Schr?dinger方程,人们已经提出了许多有效的方法。对应Schr?dinger方程的两种形式--非含时和含时,在量子动力学中常用的方法也可分为两类即“非含时(TID)”方法和“含时(TD)”方法。含时(TD)方法具有很多非含时(TID)方法所不具备的优点,含时方法不仅在数值计算上更快更精确,同时它还可以为动力学的研究提供物理意义明确而且直观的图像。在本论文的所有计算中,所采用的方法均为含时方法。分离表象变换法(DVR)已经在模拟反应散射过程中被广泛应用,在迭代计算中,数值操作非常方便。我们分别使用了sine-DVR和FE-DVR两种方法计算了Na原子的反应几率,并将这两种方法的计算结果进行了比较。从计算结果中我们可以发现,对于同一原子来说,使用FE-DVR方法所用的格点数更少,计算所需时间更短。我们还用含时波包方法在DLLJG势能面上对2OO?这个叁原子反应体系做了初始态选择的动力学研究,计算得到了总反应几率和积分截面。而在所有的同位素交换反应中,我们在计算中选取了吸热的6+88(R1)反应和放热的8+66(R2)反应。J=0时,在阈值(2.8meV)以下,吸热的R1反应比放热的R2反应振荡更强烈些。还计算出了碰撞能低于8meV的积分截面,R1反应和R2反应的积分截面的结果差别很大,但对于R1反应的积分截面来说,0j=0和0j=1的积分截面结果并没有相差很大。(本文来源于《辽宁师范大学》期刊2015-05-01）
张常哲,步宇翔[10]（2014）在《溶液中弱束缚电子反应性从头算分子动力学模拟及含时波包法研究》一文中研究指出本工作提出了一种包括从头算分子动力学模拟方法及基于定域复合势的含时波包动力学方法的组合计算动力学方法,并进一步研究了溶液中溶剂化电子诱导分子破坏的动力学细节。其主要特点就是利用从头算分子动力学模拟获得与溶剂化电子分布、转移有关的位能面,结合基于定域势的含时波包动力学方法表征反应动力学细节,同时反映溶剂化电子的结构状态及其演化动力学。(本文来源于《中国化学会第29届学术年会摘要集——第15分会：理论化学方法和应用》期刊2014-08-04）
含时波包论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
分子反应动力学是一门研究化学反应的学科,主要是针对在微观层面上的反应来展开的研究。通过对分子反应动力学的探究,既能够得到产物的结构、性质以及作用,而这些产物可以是处于反应过程中的各种瞬时状态的,又可以从不同的角度对化学反应的内在规律等进行简单的阐述和说明。近年来,不管是在实验方面还是在理论方面,对化学反应动力学的探究更加深入了,甚至可以涉及到分子层面上来。而在理论方面,在很多的计算方法中,作为量子动力学计算方法之一的含时波包法,可以为动力学的研究提供一些图象,这些图像相对而言比较简洁明了,但是所获得的动力学信息既有直观性又有准确性。本文中,我们用含时波包法,在CH_2~((10))(1~2A')势能面上,对C~++H_2(HD,D_2)→CH~+(CD~+)+H(D)反应在0.3-1.3 eV的碰撞范围内进行动力学的计算,并提取动力学信息。同时我们计算这些反应在离心近似计算(Centrifugal Sudden,CS)和精确科里奥利耦合计算(Coriolis Coupling,CC)情况下的反应几率、反应截面和速率常数。在本文的计算结果中,当j=0时,由于随着反应的进行,形成络合物的机制,反应几率和反应截面都会产生振荡现象。当反应物转动激发(j=0,1,2)时,反应的反应几率的大小基本接近。CC反应几率值大于CS反应几率值,J<10时,CC值和CS值的差距较小,且随着J的增加,这种差异越大。C~++H_2(HD,D_2)→CH~+(CD~+)+H(D)反应的积分反应截面随着碰撞能的增加而单调递增。C~++H_2→CH~++H反应在低碰撞能量范围内(0.3-0.45 eV),CC与CS积分反应截面基本接近,而随着碰撞能量的增加,CC积分反应截面越来越大于CS积分反应截面。对于C~++HD→CH~+(CD~+)+D(H)反应有两个反应通道D+CH~+和H+CD~+,其中对于H+CD~+通道,计算结果在0.47-0.75 eV碰撞范围内与实验值接近,对于D+CH~+通道,计算结果在0.9-1.3 eV碰撞范围内与实验值接近。在C~++D_2→CD~++D反应中,我们所计算的反应阈值(0.435 eV)与热化学吸热性(0.43 eV)还是很接近的。且我们所计算的该反应的积分反应截面在0.55-0.75 eV范围内与实验拟合值吻合很好,在0.5-0.9 eV范围内与相空间理论值吻合较好。在温度区间200-2500 K内,对于C~++H_2→CH~++H反应来说,科里奥利耦合效应对于该反应的热速率常数有影响,随着温度的升高,科里奥利耦合效应对其影响增大,而且CS计算值与实验值更加吻合,且由于碰撞能量的平均化,使得速率常数没有明显的振荡现象。对于C~++HD→CH~+(CD~+)+D(H)和C~++D_2→CD~++D反应来说,实验值都比我们所计算的CS值大。对于体系S+OH的势能面的构建,我们用多参考组态相互作用方法(MRCI)进行从头算。经测试S原子用aug-cc-PV(5+d)Z基组,O和H原子采用aug-cc-PV5Z基组,活化空间在10个A'轨道和3个A"轨道上,最后选取的能量点为20576个。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
含时波包论文参考文献
[1].梁广雷,翟红生.绝热含时波包法研究LiClH体系的动力学过程[C].第七届全国计算原子与分子物理学术会议摘要集.2018
[2].郭瑾.C~++H_2反应的含时波包动力学研究及S+OH反应势能面构建[D].山西师范大学.2018
[3].李文涛,于文涛,姚明海.采用量子含时波包方法研究H/D+Li_2→LiH/LiD+Li反应[J].物理学报.2018
[4].孙兆鹏,杨传路.含时波包方法研究激光与叁原子分子相互作用[C].2017年第九届全国青年计算物理学术会议论文集.2017
[5].李文涛.含时波包法中几个传播子的构建及其应用[D].大连理工大学.2016
[6].臧凯璐.基态NH+D反应含时波包量子动力学计算[D].山西师范大学.2016
[7].田亚芳,翟红生,刘彦磊.含时波包和准经典轨线法研究H(~2S)+NH→N(~4S)+H_2反应及同位素效应[J].河南师范大学学报(自然科学版).2015
[8].高守宝.A+BC反应散射振动激发效应的含时波包动力学研究[D].山东师范大学.2015
[9].侯佳怡.量子含时波包方法在若干体系中的应用[D].辽宁师范大学.2015
[10].张常哲,步宇翔.溶液中弱束缚电子反应性从头算分子动力学模拟及含时波包法研究[C].中国化学会第29届学术年会摘要集——第15分会：理论化学方法和应用.2014
论文知识图
