论文摘要
CO氧化由其广泛的应用而成为催化领域中研究的重要反应,Co3O4催化剂具有价格低廉、催化活性高等优点而引起研究者的关注,其中,催化剂的结构、表面特性及反应机理等是研究的重点.催化剂的原位研究对观察相变过程,理解相应的表面化学反应和反应机理起着重要的作用.本文采用煅烧法制备了Ce O2掺杂的Co3O4,并对其催化CO氧化反应性能进行了研究.通过扫描电镜、高分辨率透射电镜、拉曼光谱和X射线光电子能谱对催化剂的微观结构和形态进行了表征.通过原位X射线衍射（原位XRD）和原位漫反射红外傅立叶变换光谱（原位DRIFTS）表征了Ce O2掺杂Co3O4对CO氧化的效果.原位XRD测试是在氢气气氛中进行,借以评估催化剂的氧化还原特性.结果表明,由于Ce O2的补氧能力,CeO2掺杂可以提高Co2+的还原能力,并促进了Co3+-Co2+-Co3+循环.采用原位DRIFTS对CeO2改性的Co3O4表面吸附的碳酸盐物种进行了探究.结果表明,吸附碳酸盐物种的CeO2掺杂Co3O4催化剂的红外峰与纯Co3O4相比有所不同.CeO2掺杂的Co3O4上吸附的碳酸盐物种较为活泼,其与催化剂表面的结合作用力比较弱,不会覆盖催化剂表面的活性位点,能有效抑制催化剂的失活.本文揭示了CeO2掺杂Co3O4促进CO氧化的机理,为设计高效氧化CO的催化剂提供了理论支持.原位XRD的结果表明,由于CeO2的补氧能力,引入CeO2可以显著提高Co2+的稳定性.换句话说,它可以通过降低Co2+的氧化能力来提高Co2+的还原能力,有利于促进Co3+-Co2+-Co3+循环的稳定性,从而使Co2+更容易转化为Co3+.原位DRIFTS表明,在某种程度上,吸附在CeO2-Co3O4表面的碳酸盐物种呈游离态,与催化剂表面的结合作用力较弱.这种类型的碳酸盐更活泼,而且不会像那些强作用在催化剂表面的碳酸盐物种那样使表面钝化.CeO2-Co3O4与Co3O4的表面吸附的碳酸盐物种的差异是由于引入的CeO2对氧化钴表面进行修饰改性的结果.在高温和N2气氛下进行预处理后,CeO2表面变得光洁且形成了一些氧空位,其特殊的储氧能力通过弱吸附氧使其表面更加活泼.这些结果证实,经过CeO2的修饰后,氧化钴表面更加活泼,且更适合CO氧化反应的发生.
论文目录
文章来源
类型: 期刊论文
作者: 郇伟伟,李洁,嵇家辉,邢明阳
关键词: 氧化铈氧化钴,一氧化碳氧化,原位射线衍射,碳酸盐物种
来源: 催化学报 2019年05期
年度: 2019
分类: 工程科技Ⅰ辑
专业: 化学
单位: 浙江农林大学,浙江省林业与生物质化学利用重点实验室,华东理工大学化学与分子工程学院,教育部结构可控先进材料重点实验室,浙江省农业生物资源生化制造协同创新中心
基金: supported by the State Key Research Development Program of China(2016YFA0204200),the National Natural Science Foundation of China(21822603,21577036,21773062),the Shanghai Pujiang Program(17PJD011),the Zhejiang public welfare technology research plan,rural agriculture(LGN18B010001),the Zhejiang provincial Collaborative Innovation Center of Agricultural Biological Resources Biochemical Manufacturing(NO:2016KF0005),the scientific research project of Zhejiang provincial education department(Y201839892)~~
分类号: O643.32
页码: 656-663
总页数: 8
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