白光LED用稀土掺杂Ca3Gd（AlO）3（BO3）4荧光粉的合成与发光性能研究

论文摘要

白色发光二极管（白光LED）作为代替传统照明光源（白炽灯和荧光灯）的新一代电光源,具有工作时间长、能耗少、易修护、环境友好和易控制等优点。但现有的商用白光LED(蓝光LED芯片+Y3Al5O12:Ce3+黄色荧光粉)存在着一些问题,诸如缺乏红光成分造成的显色性指数较低和色温较高,以及蓝光LED芯片老化过程中引起的白光品质下降等。为了改良商用LED,紫外芯片激发红、绿、蓝荧光粉制备白光LED的方案被研究人员提出。与蓝光激发型白光LED对比,紫外激发型白光LED的发光完全取决于红、绿、蓝三色荧光粉,既提高了显色性指数,又能得到恒定不变的高品质白光。因而,研发能应用于紫外LED芯片的高效红、绿、蓝荧光粉是十分重要的。本论文以硼铝酸盐Ca3Gd（AlO）3（BO3）4作为基质,详细研究了单掺Eu3+,共掺Tb3+、Eu3+,和共掺Ce3+、Tb3+等体系的发光性质,分析了其结构组成、激发光谱、发射光谱和能量传递等主要性质。在本文的第一章中,简要概述了白光LED用荧光粉的研究背景、基质材料及性能。第二章到第五章分别介绍了各体系荧光粉的实验方案,表征手段及与白光LED相关的应用。重点分为以下几个方面:（1）研究了Eu3+在Ca3Gd（AlO）3（BO3）4中的发光特性。首先采用高温固相法合成了Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:Eu3+荧光粉。研究发现,Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:Eu3+在200 nm到500 nm波长范围内有多个激发峰,最强激发峰处于397 nm。Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:Eu3+的最佳发射峰处于621 nm,表现为红光发光。测试发现,最佳样品Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:0.5Eu3+具有高的热稳定性（150℃温度下的发光强度为30℃的84%）,并且内量子效率高达90%。相比于商用的红色荧光粉Y2O3:Eu3+,Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:0.5Eu3+的色坐标更加接近理想红光色坐标。最后,通过组合红色荧光粉Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:0.5Eu3+、商用蓝色荧光粉BaMgAl10O17:Eu2+(BAM:Eu2+)、商用绿色荧光粉（Ba,Sr）2SiO4:Eu2+和395 nm近紫外LED芯片,制作了CIE=（0.322,0.374）、显色性指数CRI=73.1、色温CCT=5900 K的白光LED。（2）采用高温固相法制备了Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:Tb3+,Eu3+荧光粉,并对其X射线衍射谱、紫外光激发下的发射光谱和Tb3+→Eu3+能量传递机理展开了深入的讨论。在紫外光352 nm波长的激发下,Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:Tb3+,Eu3+荧光粉的发射光谱中既有来自Tb3+的绿光也有来自Eu3+的红光。通过分析一系列不同Eu3+/Tb3+浓度比的Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:Tb3+,Eu3+的光谱,证实了在Ca3Gd（AlO）3（BO3）4基质中Tb3+→Eu3+的能量传递现象。基于能量可以通过Tb3+→Eu3+形式转移,通过调整Eu3+和Tb3+离子在Ca3Gd（AlO）3（BO3）4中的含量得到了不同颜色光,而且Tb3+作为敏化剂也增强了Eu3+在紫外区域的吸收。最后,通过组合红色荧光粉Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:0.5Tb3+,0.1Eu3+、商用蓝色荧光粉BAM:Eu2+、绿色荧光粉（Ba,Sr）2SiO4:Eu2+和365 nm近紫外芯片制成了CIE坐标值为（0.369,0.381）、显色性指数CRI:85.3、色温CCT:4329 K的白光LED。（3）合成了Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:Ce3+,Tb3+多色荧光粉并测试了其在347 nm和370 nm激发波长下的发射光谱。通过测试并分析Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:Ce3+和Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:Ce3+,Tb3+中Ce3+离子荧光寿命与Tb3+离子掺杂浓度的关系,证实了347 nm波长激发下Ce3+→Tb3+在Ca3Gd（AlO）3（BO3）4基质中的能量传递。通过增加Tb3+/Ce3+浓度比,Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:Ce3+,Tb3+的发光从蓝光区域转移到绿光区,然后得到了内量子效率为38.2%的Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:0.01Ce3+,0.6Tb3+绿色荧光粉。最后,通过结合红色荧光粉CaAlSiN3:Eu2+、商用蓝色荧光粉BAM:Eu2+、绿色荧光粉Ca3Gd（AlO）3（BO3）4:0.01Ce3+,0.6Tb3+和365 nm近紫外LED芯片制成了CIE=（0.427,0.401）、CRI=79.7、CCT=3158 K的白光LED。

论文目录

摘要

ABSTRACT

第一章绪论

1.1 引言

1.2 白光LED简述

1.2.1 白光LED的实现方式

1.3 稀土荧光粉简述

1.3.1 荧光粉光致发光机理

1.3.2 几种常见的荧光粉基质材料

1.3.3 荧光粉性能指标

1.4 选题意义及目的

1.5 论文主要内容

1.5.1 基质的选择

1.5.2 研究的主要内容

第二章实验药品及表征手段

2.1 实验药品

2.2 样品合成方法及步骤

2.3 白光LED器件的组装

2.4 样品性能表征手段与相关仪器设备

2.4.1 物相鉴定

2.4.2 光谱测试

3+的晶体结构与发光性能研究'>第三章红色荧光粉CGAB:Eu³⁺的晶体结构与发光性能研究

3.1 基质材料CGAB的 XRD和晶体结构分析

3+的XRD分析'> 3.2 CGAB:Eu³⁺的XRD分析

3+的激发光谱和发射光谱分析'> 3.3 CGAB:Eu³⁺的激发光谱和发射光谱分析

3+的荧光寿命分析'> 3.4 CGAB:Eu³⁺的荧光寿命分析

3+的热稳定性分析'> 3.5 CGAB:Eu³⁺的热稳定性分析

3+的量子效率'> 3.6 CGAB:Eu³⁺的量子效率

3+与商用红色荧光粉Y2O3:Eu³⁺的性能对比'> 3.7 CGAB:Eu³⁺与商用红色荧光粉Y2O3:Eu³⁺的性能对比

3+混和商用荧光粉制备的白光LED'> 3.8 CGAB:Eu³⁺混和商用荧光粉制备的白光LED

3.9 本章小结

3+,Eu³⁺荧光粉的发光性能研究'>第四章 CGAB:Tb³⁺,Eu³⁺荧光粉的发光性能研究

3+,Eu³⁺的XRD分析'> 4.1 CGAB:Tb³⁺,Eu³⁺的XRD分析

3+,Eu³⁺的光谱分析'> 4.2 CGAB:Tb³⁺,Eu³⁺的光谱分析

3+,Eu³⁺中Tb³⁺→Eu³⁺的能量传递分析'> 4.3 CGAB:Tb³⁺,Eu³⁺中Tb³⁺→Eu³⁺的能量传递分析

3+,Eu³⁺的光谱热稳定性分析'> 4.4 CGAB:Tb³⁺,Eu³⁺的光谱热稳定性分析

3+,Eu³⁺混和商用荧光粉制备的白光LED'> 4.5 CGAB:Tb³⁺,Eu³⁺混和商用荧光粉制备的白光LED

4.6 本章小结

3+,Tb³⁺荧光粉的发光性能研究'>第五章 CGAB:Ce³⁺,Tb³⁺荧光粉的发光性能研究

3+,Tb³⁺的XRD分析'> 5.1 CGAB:Ce³⁺,Tb³⁺的XRD分析

3+,Tb³⁺的光谱分析'> 5.2 CGAB:Ce³⁺,Tb³⁺的光谱分析

3+,Tb³⁺中Ce³⁺→Tb³⁺的能量传递分析'> 5.3 CGAB:Ce³⁺,Tb³⁺中Ce³⁺→Tb³⁺的能量传递分析

3+,Tb³⁺的光谱热稳定性分析'> 5.4 CGAB:Ce³⁺,Tb³⁺的光谱热稳定性分析

3+,Tb³⁺混和商用荧光粉制备的白光LED'> 5.5 CGAB:Ce³⁺,Tb³⁺混和商用荧光粉制备的白光LED

5.6 本章小结

第六章结论和展望

结论

展望

参考文献

致谢

硕士期间研究成果

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 李斌

导师: 黄小勇,李战峰

关键词: 荧光粉,白光,能量传递,稀土

来源: 太原理工大学

年度: 2019

分类: 基础科学,信息科技

专业: 物理学,无线电电子学

单位: 太原理工大学

基金: 国家自然基金(No.51502190),华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室开放基金(No.2015-skllmd-10)

分类号: O482.31;TN104.3

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