基于量子点的组分和表面配体调控构筑低效率滚降的发光二极管

论文摘要

溶液法合成的胶体量子点（QDs）由于具有色纯度高、发射光谱随尺寸连续可调、荧光量子产率高、热稳定和光化学稳定性强等特点,在生物医药、光电探测、新能源和照明显示等领域均显示出巨大的应用前景。特别地,近年来,量子点这些独特的光学性质使其在发光二极管中的应用受到人们越来越多的关注。随着量子点合成技术的不断改进、器件结构的不断优化以及人们对其物理机制的深入理解,器件的性能得到了极大地提高,特别是红色和绿色有机发光二极管（QLED）的器件性能已经能够和优质的有机发光二极管（OLED）相媲美。然而,目前所报道的高性能QLED器件,其最大外量子效率（EQE）随着电流密度（J）或亮度（L）的增加出现快速下降,即通常所说的效率滚降。滚降效应限制了器件实际可达到的亮度水平,并使其产生过多的热量,导致功耗增加,降低器件的寿命,进而成为制约QLED器件走向实际应用不可忽视的因素。研究表明,引起器件出现滚降效应的主要原因是非辐射俄歇复合。引起非辐射俄歇复合的原因主要有以下两个方面:一是量子点核和壳之间积累的晶格应力过大产生的界面缺陷;二是电子和空穴注入不平衡。因此,为了抑制俄歇复合,可以采用界面势垒更加平缓的合金结构量子点,并通过对量子点发光层进行表面配体调控提高电子和空穴的注入效率和注入平衡。基于上述考虑,本论文的主要内容包括以下两个方面:（1）基于CdSe1-xSx量子点的组分调控构筑低效率滚降的QLED。由于梯度合金结构量子点具有平缓的界面势垒,能有效抑制因晶格失配产生的界面缺陷。因此,我们通过系统的组分调控来降低量子点内部的俄歇复合发生几率。实验结果表明,当S:Se=8:1时,所获得的CdSeS量子点的荧光量子产率高达91%,色纯度高（FWHM=29 nm）、稳定性好且呈现单通道荧光衰减。更重要的是,S:Se=8:1时,俄歇寿命达到150 ps,是S:Se=3:1和15:1比例的3-5倍。在此基础上,我们研究了不同组分的CdSeS量子点对器件效率滚降的影响,结果表明,S:Se=8:1时,QLED器件的最大EQE为14.3%,最高亮度为91,540 cd/m2,且在845-38,900 cd/m2的较高亮度范围内,其效率仍能保持在峰值效率的70%以上,在电流密度达到220 mA/cm2时出现效率滚降。而其他S:Se比的QLED在电流密度和亮度较小时即出现效率滚降,因此,当S:Se=8:1时,器件的滚降效应能够得到一定程度的抑制。基于此种合金结构的量子点构筑的QLED器件具有高效率、高亮度、低效率滚降等优异的性质,这种优异的性能是由于通过适当调控合金量子点的组分减少了晶格失配和缺陷补偿引起的晶格应力,抑制了非辐射俄歇复合,提高了激子辐射复合的效率,从而在一定程度上抑制了器件的效率滚降。（2）基于正丙硫醇配体修饰的ZnCdSeS量子点构筑高亮度、低效率滚降的蓝色QLED。由于量子点原本的长链油酸配体在薄膜中的绝缘性会增加载流子在发光层的传输阻抗,而正丙硫醇配体的烷基链远短于油酸配体,因此能提高载流子的注入效率;而且巯基作为供电子基团与量子点键合后会使量子点的价带能级向上移动,从而降低空穴注入势垒,提高空穴的注入效率。实验结果表明,正丙硫醇配体交换过后器件的电子和空穴的注入效率均有明显提高,且空穴注入效率提高的幅度更大,特别是在电压为5-7 V时电子和空穴的注入平衡提高了1.7-4.9倍。由于电荷注入平衡得到了提高,配体交换后器件的最大亮度为52,360 cd/m2,在亮度为1,040 cd/m2时,器件的EQE和电流效率达到最大,分别为9.9%和11.4 cd/A。值得注意的是,在100-10,000 cd/m2的亮度范围内,效率仍然可以保持在峰值效率的75%。此外,与配体交换前的QLED（效率滚降出现在电流密度为155 mA/cm2时）相比,配体交换后的器件其效率滚降提升到了540 mA/cm2。因此,短链正丙硫醇作为配体在提高电荷注入和传输的同时,增强了高电压下电荷注入的平衡性,从而抑制了激子的非辐射俄歇复合,获得了高亮度且低效率滚降的蓝色QLED器件。

论文目录

摘要

ABSTRACT

第一章绪论

1.1 半导体量子点

1.2 量子点发光二极管

1.2.1 QLED器件的发光机理及性能的影响因素

1.2.2 QLED器件的发展历程及研究现状

1.2.3 引起QLED器件效率滚降的因素

1.3 抑制QLED器件效率滚降的方法

1.3.1 合金结构对俄歇复合的抑制作用

1.3.2 表面配体调控对俄歇复合的抑制作用

1.4 本论文的研究思路及主要研究内容

1.4.1 目前存在的问题、选题思路

1.4.2 本论文的主要内容

第二章基于组分调控的CdSeS合金量子点构筑低效率滚降的QLED

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 实验药品与试剂

1-xS_x梯度合金量子点的合成'> 2.2.2 CdSe_1-xS_x梯度合金量子点的合成

2.2.3 ZnO纳米晶的合成及提纯方法

2.2.4 QLED器件的制备过程

2.2.5 量子点及QLED的性能表征

2.3 结果与讨论

1-xS_x梯度合金结构量子点的表征'> 2.3.1 CdSe_1-xS_x梯度合金结构量子点的表征

1-xS_x梯度合金结构量子点构筑QLED'> 2.3.2 基于CdSe_1-xS_x梯度合金结构量子点构筑QLED

2.4 本章小结

第三章基于正丙硫醇配体修饰的ZnCdSeS量子点构筑低效率滚降的QLED

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 药品与试剂

3.2.2 ZnCdSeS梯度合金量子点的合成

3.2.3 ZnO纳米晶的合成及提纯方法

3.2.4 QLED器件的制备

3.2.5 量子点及QLED的性能表征

3.3 结果与讨论

3.3.1 蓝色ZnCdSeS梯度合金结构量子点的表征

3.3.2 正丙硫醇配体的固态配体交换过程

3.3.3 配体交换前后量子点薄膜的形貌及光学性质

3.3.4 QLED器件的构筑与表征

3.4 本章小结

第四章总结与展望

4.1 总结

4.2 展望

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的学术论文

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 张慧敏

导师: 申怀彬

关键词: 合金结构量子点,组分调控,表面配体,效率滚降,电致发光

来源: 河南大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑,信息科技

专业: 物理学,材料科学,无线电电子学

单位: 河南大学

分类号: TB383.1;O471.1

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