导读:本文包含了纳米钯论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:纳米,微生物,多相,联苯,催化剂,负载,铃木。
纳米钯论文文献综述
林倩,石冬梅,金昌滔,陈敬华,吴芳[1]（2019）在《纳米钯电化学适配体传感器用于血管内皮生长因子的检测》一文中研究指出基于目标诱导适配体片段连接,以修饰于电极表面的纳米Pd作为适配体固定平台,构建检测血管内皮生长因子(VEGF)的电化学适配体传感器。方法将VEGF适配体切成两段,其一为捕获探针,通过Pd-S键固定在以电沉积和二硫苏糖醇(DTT)封闭相结合法制备的纳米钯修饰电极表面;其二为信号探针,3'端修饰有二茂铁基团。由于VEGF与适配体之间强的相互作用,可连接此两段适配体序列并在电极表面形成稳定的适配体复合物,此时二茂铁靠近电极表面,产生电信号,从而实现对VEGF的检测。结果表明,在pH 7. 0的Tris-HCl缓冲溶液中,二茂铁的峰电流与VEGF浓度在5～40 pmol/L范围呈良好线性关系,检测限为0. 4 pmol/L。(本文来源于《分析试验室》期刊2019年11期）
王昕睿,郑宇,张昕,全向春[2]（2019）在《厌氧颗粒污泥合成纳米钯及强化降解双氯芬酸性能》一文中研究指出为了提高厌氧颗粒污泥(AGS)对难降解卤代有机物的还原降解能力,本文研究了厌氧颗粒污泥原位还原制备纳米钯构建载钯型厌氧颗粒污泥(Pd-AGS)的方法与条件,以及Pd-AGS在不同电子供体及烘干方式下对双氯芬酸(DCF)的降解特性.研究表明,当Pd(II)浓度为50～200 mg·L~(-1),Pd/生物量比为1/40～1/10时,被颗粒污泥还原的Pd(II)超过90%,且Pd/生物量比越高,与污泥微生物结合的纳米钯(Pd NPs)越多;添加氧化还原介体蒽醌-2,6-二磺酸(AQDS)不能加快Pd(II)的还原速率,但可以使与胞外聚合物(EPS)结合的Pd NPs增多.Pd NPs的负载显着强化了AGS对DCF的降解性能,甲酸钠和氢气都能够作为电子供体激活Pd-AGS降解DCF,氢气更为有效.氢气存在下,初始浓度为20 mg·L~(-1) DCF在90 min降解率达到96.47%,而不载钯的AGS最终对DCF的降解率仅为16.19%.烘干处理会降低Pd-AGS对DCF的降解效率,但相比121℃和600℃的烘干方式,冷冻干燥和80℃烘干方法对Pd-AGS的降解性能影响较小.Pd-AGS将微生物降解性能与纳米钯的催化性能相结合,提高了对卤代难降解有机物的降解能力.(本文来源于《环境科学学报》期刊2019年11期）
陈圆[3]（2019）在《生物纳米钯的制备、毒性及催化降解叁氯生的研究》一文中研究指出贵金属钯具有优良的催化活性和选择性,广泛应用于催化,电子和化学等工业。钯资源稀少,价格昂贵,含钯废弃物的排放也会破坏环境生态系统,因此回收和修复环境中的钯是非常有必要。微生物还原法具有成本低和环境友好的优点,而且还可以降低Pd(Ⅱ)的毒性。但是,还原Pd(Ⅱ)的微生物种类还非常有限,主要集中在希瓦氏菌(Shewanella oneidensis),脱硫弧菌(Desulfovibrio desulfuricans)和硫还原地杆菌(Geobacter sulfurreducens),这些细菌大部分是厌氧菌,生长缓慢。此外,大部分微生物还原Pd(Ⅱ)的过程都需要在绝对厌氧和外加电子供体的条件下,其操作过程复杂且成本高。同时,许多细菌对Pd(Ⅱ)的还原去除量也不是很高。本研究筛选出两株还原Pd(Ⅱ)的好氧细菌,能解决这些问题。一株细菌鉴定为枯草芽孢杆菌(Bacillus wiedmannii MSM),可以在好氧和没有外加电子供体的条件下还原Pd(Ⅱ)。同时,在厌氧和外加适合的电子供体的条件下可以进一步加强B.wiedmannii MSM还原Pd(Ⅱ)。不同电子供体对不同生长时期的B.wiedmannii MSM还原Pd(Ⅱ)的影响不同。XRD和XPS的结果表明有甲酸钠时,B.wiedmannii MSM在20-40°C和pH 3.0-7.0的条件下都可以还原Pd(Ⅱ),且对数生长期的细菌还原Pd(Ⅱ)的效果最好。TEM结果表明活菌合成的零价纳米钯颗粒(Pd(0)-NPs)主要分布在周质空间,粒径小且分布均匀。死菌不能还原Pd(Ⅱ),证明该菌是通过酶的作用合成Pd(0)-NPs。Cu(Ⅱ)处理的细菌只能在细菌的表面合成少量的Pd(0)-NPs,表明该菌的周质氢化酶对还原Pd(Ⅱ)起到了主要的作用。FT-IR结果表明细菌的氨基,羟基和羧基是结合Pd(Ⅱ)的主要官能团。进一步探讨了Pd(Ⅱ)及Pd(0)-NPs对B.wiedmannii MSM的毒性。一定浓度的Pd(Ⅱ)会延长B.wiedmannii MSM的生长适应期并抑制细菌的生长,当B.wiedmannii MSM还原Pd(Ⅱ)后,其抑制作用会明显降低。Pd(Ⅱ)的24 h最小抑制浓度(MIC_(24h))为150 mg L~(-1)。B.wiedmannii MSM吸附和还原Pd(Ⅱ)后都可以降低Pd(Ⅱ)的毒性,还原Pd(Ⅱ)降低的毒性是吸附降低的好几倍。在好氧条件下,Pd(0)-NPs的杀菌机理主要是通过剩余的Pd(Ⅱ)和氧化应激,其次是物理刺破的作用。在厌氧条件下,Pd(0)-NPs的杀菌机理主要是通过剩余的Pd(Ⅱ),其次是物理刺破作用。流式分析表明Pd(Ⅱ)会导致细胞膜通透性增强、细胞膜膜电位下降以及胞内的ROS水平升高,进而使细胞失活。SEM表明高浓度的Pd(Ⅱ)会破坏细胞结构。XPS表明Pd(Ⅱ)及Pd(0)-NPs与O_2反应生成的ROS会与细胞表面的烃类物质反应,导致烃类物质含量下降,而多糖和多肽含量增加,细胞因氧化应激作用和结构破坏而失活。另一株细菌鉴定为巨大芽孢杆菌(Bacillus megaterium Y-4)。在最佳电子供体甲酸钠的条件下,B.megaterium Y-4对Pd(Ⅱ)的去除量高达1658.26 mg g~(-1)。XPS表明该菌能将Pd(Ⅱ)完全还原。XRD和XPS的结果表明该菌能在较广的温度(20-60°C)和pH(2.0-7.0)范围还原Pd(Ⅱ),但在有氧的条件下不能还原Pd(Ⅱ)。对数期的细菌还原Pd(Ⅱ)的效果最好。该菌的细胞壁,周质空间和胞内都含有还原Pd(Ⅱ)的酶。同时,胞外和周质空间的酶活性比对胞内酶活性更受温度的影响。叁氯生(TCS)作为广谱抗菌剂广泛应用于生活中,然而TCS对土壤生态系统、水生生物、哺乳动物等都会造成一定的危害,对人体健康产生潜在的威胁。TCS的去除技术包括:物理法,生物法和化学法。物理法只是物质转移,并没有真正从环境中去除。微生物厌氧法几乎无降解,微生物好氧法降解周期长,高浓度的TCS还可能会对微生物产生抑制作用。本研究利用B.megaterium Y-4制备的Pd(0)-NPs外加甲酸催化降解TCS,Pd外层电子排布为4d~(10)5s~0,在一定条件下,d轨道电子可跃迁到s轨道,形成d带空穴,利于活化H_2和O_2。在Pd的催化下,一些供氢物质和O_2(甚至空气)能够原位缓慢、逐步地产生H_2O_2并且分解H_2O_2产生强氧化性的·OH,能够保证H_2O_2完全被利用,避免了过量的H_2O_2无效分解,极大提高了H_2O_2的利用率。气相色谱-质谱联用仪、电子顺磁共振波谱仪、总有机碳仪和离子色谱仪的分析结果表明:Pd(0)-NPs在外加较低浓度的甲酸条件下对TCS同时具有高效的脱氯和氧化降解效果。而且Pd(0)-NPs稳定,催化降解TCS后的溶液中没有检测到Pd(Ⅱ),不会产生二次污染。本研究为修复和还原回收废弃物中的Pd(Ⅱ)提供了绿色环保的新方法和一定的技术支持,揭示了Pd(Ⅱ)和生物合成的Pd(0)-NPs对B.wiedmannii MSM的杀菌机制,为贵金属离子和贵金属纳米颗粒的毒理学研究作探路石。同时,本研究对制备高效稳定的Pd(0)-NPs催化剂具有重要的指导和借鉴价值,建立了一种绿色环保降解TCS的新方法。(本文来源于《华南理工大学》期刊2019-04-08）
李佳哲[4]（2018）在《负载型纳米钯催化剂超声辅助合成及催化Suzuki反应研究》一文中研究指出钯催化的Suzuki偶联反应是构建碳-碳键的主要方法,并已经广泛应用于天然产物、医药中间体和高级功能材料的合成。钯催化剂是整个反应的核心,也是研究的重点。在Suzuki偶联反应中,普遍使用的为均相钯络合物催化剂,可以均匀分散在反应液中,具有较高的催化效率和产品收率,但是均相钯络合物不能回收重复使用,残留的钯会对产物造成污染,增加了产物分离提纯的难度;而负载型钯络合物催化剂虽然可以实现催化剂的回收使用,但是含有大分子配体的钯络合物负载困难且容易脱落,从而降低催化效率。近年来,研究者们开始将钯纳米粒子(PdNPs)直接负载于载体表面,取得了较好的催化效果。目前,如何有效地控制PdNPs的尺寸和形貌,提高负载型纳米钯催化剂的稳定性和催化效率是研究的重点。为了获得高分散的PdNPs并有效控制颗粒尺寸和形貌,合成过程中需要添加大分子的稳定剂。然而,稳定剂会吸附在PdNPs的活性位而降低催化活性,所以在制备过程中需要脱除稳定剂,这一过程不仅会产生环境污染,而且会造成纳米钯的流失,甚至还会改变所形成PdNPs的物相状态和形貌。声化学是一种新的技术,已经被应用于纳米材料的合成中。在超声波在液态介质中的扩散过程中,会发生空化气泡的形成,长大和崩塌。空化气泡崩塌的瞬间会产生高温和高压等极端条件,伴随强大冲击波、高速微射流的产生,不仅可以加速反应,而且可以促进PdNPs的分布,使许多化学还原方法难以进行的反应得以顺利进行。针对以上问题,本文在不加入任何稳定剂的条件下,分别以活性炭、SBA-15介孔分子筛和SDS-LDH为载体,以超声辅助还原法制备高效且可重复使用的负载型纳米钯催化剂。通过UV-Vis、XRD、TEM、SEM、XPS、FT-IR、TG和ICP等分析表征对催化剂进行了表征,考察了超声条件和载体类型对催化剂中PdNPs的晶体结构、形貌以及载体与PdNPs之间相互作用的影响,以溴代芳烃与苯硼酸的Suzuki偶联反应为探针反应,考察了所制备催化剂的催化性能。以PdCl_2水溶液为钯源,PVP为稳定剂,分别采用抗坏血酸(AA)、乙醇(EtOH)和乙二醇(EG)为还原剂,制备了水相纳米钯催化剂。考察不同还原剂对PdNPs形貌结构的影响。当EG为还原剂时,所形成的PdNPs平均粒径为2.65 nm,粒径分布窄,形貌均一,是理想的还原剂,为制备负载型纳米钯催化剂最适宜的还原剂。选择具有开放性孔结构的活性炭为载体,PdCl_2水溶液为钯源,EG为还原剂,在不加入任何稳定剂的条件下,超声辅助还原法制备了Pd/C催化剂,优化了超声制备Pd/C催化剂的条件。最佳制备条件下(600 W,30℃,30 min)制备的Pd/C催化剂中PdNPs属于面心立方结构,粒径分布为3.77 nm-17.87 nm,平均粒径为7.54 nm,60℃催化对溴甲苯与苯硼酸的Suzuki反应60 min,收率为94.3%,重复使用5次后,收率为80.2%,优于常规化学还原法制备的Pd/C-H催化剂。以表面具有丰富羟基且具有有序介孔孔道结构的SBA-15分子筛为载体,PdCl_2水溶液为钯源,EG为还原剂,在不加入任何稳定剂、不对SBA-15修饰改性的条件下,超声辅助还原法制备了不同负载量的Pd(x)/SBA-15催化剂。400 W,30℃还原30 min制备的Pd(x)/SBA-15催化剂中PdNPs属于面心立方结构,随着负载量的增加,形貌主要由球形转变为纳米棒状,均匀分散在SBA-15介孔孔道之内,Pd(5)/SBA-15中PdNRs沿孔道方向排列,未完全堵塞孔道,轴向尺寸为12.07 nm-19.90 nm,60℃催化对溴甲苯与苯硼酸的Suzuki反应90 min,收率为96.4%,重复使用5次后,收率保持为90.6%,重复使用7次后,收率仍可达到82.4%,优于常规化学还原制备的PdNPs(5)/SBA-15-H催化剂。SBA-15载体的加热预处理有效促进了Pd~(2+)在载体表面的吸附,超声作用下形成的高活性自由基可迅速将孔道内的Pd~(2+)还原为Pd~0,SBA-15规则孔道的限制作用和表面的羟基有效地锚定及分散PdNPs,提高其PdNPs在载体表面的稳定性,使其具备良好的重复使用性能。以具有更大层间距的类介孔层状结构的SDS插层LDH为载体,PdCl_2水溶液为钯源,EG为还原剂,在不加入任何稳定剂的条件下,超声辅助还原制备了不同负载量的Pd(x)/SDS-LDH催化剂。400 W,30℃还原30 min制备的Pd(2)/SDS-LDH催化剂中PdNPs属于面心立方结构,均匀分散与SDS-LDH的类介孔孔隙中,粒径分布为1.82 nm-5.53nm,平均粒径为3.56 nm。25℃催化对溴甲苯与苯硼酸的Suzuki反应30 min,收率为95.7%,重复使用5次后,收率保持为91.0%,重复使用6次后,收率为86.3%,催化性能和重复使用性能明显提高。十二烷基硫酸钠(SDS)插层增大了LDH载体的层间距,SDS-LDH载体中较大的类介孔孔隙和表面丰富的羟基,有利于Pd~(2+)的进入和锚定;超声诱导生成的高还原性自由基快速还原Pd~(2+),同时硫酸盐中的O可与Pd~(2+)配位,有利于PdNPs在载体表面的锚定,从而进一步提高了催化剂的催化活性和重复使用性能。以具有类介孔孔隙的层状水滑石(LDH)为载体,在不加入任何稳定剂和化学还原剂的条件下,考察LDH表面羟基在超声作用下的还原性能。400 W,30℃还原30 min制备Pd/LDH-OH催化剂中PdNPs主要以Pd(111)晶面为主,属于面心立方结构,形貌主要为球形,且分散均匀,粒径分布为1.82 nm-3.45 nm,平均粒径为2.52 nm。60℃下催化对溴甲苯与苯硼酸的Suzuki偶联反应5 min,收率即可达95.5%,30 min收率为97.5%,重复使用5次后,收率为85.9%。大孔径的LDH载体大大降低了还原自由基传输所需的能量,使超声可以作用于载体表面的羟基,生成具有高还原性的·H自由基,快速还原Pd~(2+)得到尺寸较小的PdNPs,再利用表面羟基暴露的O对PdNPs的锚定作用,得到了粒径较小的PdNPs均匀分散于LDH载体表面。实验结果表明,超声辅助还原法不仅简化了负载型纳米钯催化剂的工艺,而且可以促进PdNPs在含有不同基团和孔道结构载体表面的锚定和分散,控制了PdNPs的尺寸和形貌,解决了催化剂的回收使用问题,有效地提高了催化剂的催化与重复使用性能,为负载型纳米钯催化剂的制备提供了更高效、绿色的途径。(本文来源于《哈尔滨工程大学》期刊2018-09-20）
高银红,秦山林,孙佳烽,郭艺伟,张强[5]（2018）在《磁性纳米钯催化沙坦联苯的合成研究》一文中研究指出研究了一种磁性纳米钯催化廉价的邻氯苯腈与对甲基苯硼酸Suzuki偶联合成沙坦联苯的新方法。目标产物经熔点、红外、核磁及质谱表征。考察了溶剂、温度、催化剂用量及反应时间的影响,确定了最佳的反应条件。邻氯苯腈2.0 mmol,对甲基苯硼酸2.2 mmol,碳酸钾4.0 mmol,四丁基溴化铵0.2 mmol,钯催化剂1.0 mol%,DMF 20 m L,110℃反应12 h,产率可达92%。此外,催化剂经简单磁分离即可高效回收,重复使用4次,活性无明显下降。(本文来源于《山东化工》期刊2018年12期）
孙健,王加升,冯秀娟,Yoshinori,Yamamoto,Abdulrahman,I.Almansour[6]（2018）在《纳米钯催化苄基氯代物与烯丙基硼酸频哪醇酯的羧化Suzuki偶联反应（英文）》一文中研究指出CO_2是廉价的Cl源,同时具有无毒、储量丰富的优点,符合绿色化学发展要求.利用CO_2构筑新的C-C键是化学固定CO_2的重要方法.β,γ-不饱和酯类结构单元是许多生物活性分子的重要组成部分,经由双π-烯丙基钯中间体与CO_2反应,合成新的β,γ-不饱和酯类化合物,具有重要意义.CO_2与有机硼化合物的羧化反应己有报道,有机硼化合物具有低毒、对水不敏感等优点.但是己报道的羧化Suzuki偶联反应存在诸多缺点:(1)需要使用含膦或者氮杂环卡宾配体的催化剂,而这些催化剂的制备过程使前期实验步骤变得冗长,同时反应液的酸化后处理过程也会造成环境污染;(2)有机硼试剂的官能团兼容范围窄,限制了底物范围的拓展.本课题组以原位生成的纳米钯粒子为催化剂,在CO_2存在的温和条件下,高效实现了苄氯与烯丙基硼酸频哪醇酯的羧化Suzuki偶联反应.反应过程中无其它配体加入,反应结束后不需要酸化或酯化的后处理过程.该反应将具有广泛的官能团兼容性.本文以TBAB稳定的纳米钯粒子为催化剂,在温和条件下,实现了氯甲基芳香化合物、烯丙基硼酸频哪醇酯和CO_2的叁组分羧化Suzuki偶联反应.最佳反应条件为:Pd(acac)_2(5mol%)、TBAB(0.7mmol,1.4 equiv.)、KF(1mmol,2.0 equiv.)、苄基卤代物(0.5 mmol)、烯丙基硼酸频哪醇酯(0.6 mmol,1.2 equiv.)、CO_2(2.0 MPa)、溶剂THF(5 mL),50℃反应24h.在最佳反应条件下,苯环、萘环以及杂芳环的氯甲基化合物均可发生该羧化反应.苯环上取代基的位置对产物的收率有影响.当使用1-溴甲基萘作为底物时反应也能够发生,收率与1-氯甲基萘作为底物时的收率相当.与已报道有机硼试剂的羧化反应相比,该反应体系无需加入配体,原位生成了纳米钯粒子,避免了催化剂或者配体的复杂制备过程.该反应中,氟离子的存在是必要的,对烯丙基硼酸频哪醇酯具有活化作用.(本文来源于《催化学报》期刊2018年07期）
侯雅男[7]（2018）在《微生物纳米钯的可控制备及其催化难降解污染物还原性能研究》一文中研究指出纳米钯作为一种高性能的加氢反应催化剂,在催化某些难降解污染物(硝基芳香烃、卤代化合物、偶氮染料等)还原分解方面极具优势,潜在应用于多种水环境污染(如地下水、化工、制药和印染废水等)处理过程。利用微生物系统还原回收利用纳米钯,基于其生产成本低、绿色、可持续等优点,颇具研究价值和应用前景。然而在该体系的研究范畴内,往往存在着微生物合成的纳米钯催化活性低、导电性差和难以直接应用等缺点,因此本研究重点探讨了悬浮态微生物纳米钯的可控制备及其在不同催化体系中的催化活性;构建了导电纳米材料(碳纳米管和石墨烯)复合微生物纳米钯的强化体系,明确其对催化体系远程电子传递的介导作用,并解析了催化体系对难降解污染物还原的作用规律;进一步提出电极活性生物膜原位可控制备叁维纳米钯催化层的新方法,使得叁维纳米钯的合成、固定和电化学应用在同一电极上完成。基于不同细胞干重与二价钯离子浓度比例(CDW:Pd)制备具有不同尺寸和分布特性的微生物纳米钯(Pd-cells),提出定量表征微生物纳米钯形貌结构的重要参数及其与催化性能之间的内在关联。研究发现悬浮态Pd-cells在较高的纳米颗粒暴露面积(9.3±0.1×10~5 nm~2/mg Pd)情况下,对硝基苯和4-氯酚的还原和脱氯表现出最快的反应速率(反应速率常数分别为0.082min~(-1)和7.8×10~-33 min~(-1))。而在电催化体系中,Pd纳米颗粒在细胞表面的覆盖度对Pd-cells的导电性有重要影响,当CDW:Pd为1:6时,形成的Pd-cell纳米颗粒覆盖度高(98%),能够形成内部导通的良导性结构,进而表现出良好的电催化还原活性。为使小粒径的微生物纳米钯充分发挥催化活性,引入导电纳米材料(碳纳米管或石墨烯)复合Pd-cells用以提高微生物纳米材料电催化活性。通过循环伏安和计时电流分析,表明碳纳米管的复合(钯/碳纳米管的质量比为1:10时,Pd-cells-CNTs10)使Pd纳米颗粒的电化学活性面积增加了68倍,在-0.55 V恒电位条件下电催化硝基苯还原的稳态电流密度增加5倍;在12 h内对硝基苯的去除率达到95%,且促进还原过程向终产物苯胺的转化。另一方面,微生物可以通过一步还原的方式组装生物钯与石墨烯的纳米复合物(Pd-cells-r GO),由于石墨烯良好的导电性和其独特的二维网络结构,与Pd-cells-CNTs复合物相比,在相同钯负载量的条件下,石墨烯以减少25倍的碳投加量极大的提高了复合材料用于硝基苯还原的催化活性。利用G.sulfurreducens形成的电极活性生物膜作为绿色还原剂和稳定剂,原位可控制备可直接应用的电极活性生物膜-纳米钯(EAB-Pd)催化层。根据形貌表征和催化性分析结果,表明形成的EAB-Pd具备导电网络特征和良好的稳定性、电催化活性。与悬浮态生物钯(Sus-Pd)相比,当用于硝基苯、4-氯苯酚和茜素黄R等典型芳香烃类污染物的电催化还原时,其催化电流分别提高了7.1、4.7和5.5倍,且其催化效果优于商业钯粉催化剂。本文深入解析了影响EAB-Pd形成及催化性能的关键参数,提出了EAB-Pd的可控制备方法。当生物膜细菌细胞被Pd纳米颗粒包裹并表征为单位细胞上钯载量高(Pd/cells>0.18 pg/cell)时,Pd纳米颗粒可以在生物质间建立良好的导电路径。而EAB-Pd生物量与初始Pd(Ⅱ)浓度的比值(cells/Pd_(Ⅱ))和EAB在Pd前体溶液中的曝露时间等参数对纳米Pd的生长和最终形貌起决定性作用,明确了EAB-Pd的可控制备方案。本文提出的微生物纳米钯可控制备方法与策略为推动微生物纳米技术在环境领域中的应用提供依据和技术基础,使得微生物合成纳米材料在电化学领域的应用具有更多的可能性,也为扩大生产和延伸到其他生物贵金属催化剂的合成及应用提供了重要的参考信息。(本文来源于《哈尔滨工业大学》期刊2018-06-01）
韩冬旭[8]（2018）在《纳米钯合金催化剂的设计、制备及其在Suzuki偶联反应中的应用研究》一文中研究指出Suzuki偶联反应是不饱和有机硼试剂与芳基卤化物等进行的交叉偶联反应。由于其具有反应条件温和、转化率和选择性高、反应物毒性低等诸多优点,被广泛应用于药物、天然产物、生物活性分子、复杂配体和功能材料等合成中。Suzuki偶联反应体系研究的核心在于新型催化剂创制。然而常用的均相配体钯催化剂存在很多缺点,如成本高、毒性大和污染严重、分离过程繁琐和难以回收等。随着纳米材料研究的兴起,非均相催化剂被期待解决上述问题。本论文利用钯合金(钯镍、钯金和钯/MIL-1O0(Fe))的双金属协同作用,制备出可在温和条件下应用于Suzuki偶联反应的高活性、易分离、良好稳定性和循环使用性的催化剂。研究结果不仅有效扩充了 Suzuki偶联反应体系,而且有望为进一步利用纳米材料催化有机转化提供参考。本论文的主要研究内容如下:1.Pd-Ni/TiO_2催化材料的制备及其在Suzuki偶联反应中的应用研究通过一步还原法将Pd-Ni纳米合金负载到纳米级TiO_2表面制备Pd-Ni/TiO_2固体催化材料,利用ICP-OES、XRD、TEM和XPS等分析手段表征了其组成和结构,并研究了其对Suzuki偶联反应的催化性能。研究结果表明钯镍双金属的协同效应可有效改善催化剂活性,Pd-Ni/TiO_2还具有优异的稳定性、循环使用性能和广泛的底物适用范围。2.Pd-Au/TiO_2催化材料的制备及其在可见光下催化Suzuki偶联反应的性能研究首次研究并报道了 Pd-Au/TiO_2在可见光下催化Suzuki偶联反应。通过一步还原法制备了可见光响应的Pd-Au/TiO_2催化材料,利用XRD、TEM、XPS、UV-visDRS和PL等分析手段表征了其组成、结构和光响应性能。实验表明,此催化剂使用条件温和、稳定性和循环使用性能优异,且其催化的Suzuki偶联反应具有较广泛的底物适应性。通过电子-空穴淬灭实验和XPS分析研究了催化机理,结果表明,Pd-Au/TiO_2各组分在可见光下的协同效应促进了底物活化。Au可以通过其局域表面等离子共振(LSPR)增加Pd的外层电子密度,促进底物卤代芳烃的氧化加成。同时,Ti02光生电子的分离使光生空穴富集、扩散并活化芳基硼酸以促进金属转移步骤,最终通过还原消除产生联苯类产物。3.Pd/MIL-100(Fe)催化材料的制备及其在可见光下催化Suzuki偶联反应的性能研究MIL-100(Fe)被报道具有优异的可见光响应和光催化活性,而且有较好的水稳定性和化学稳定性,是一种优良的催化剂载体。本文设计合成Pd/MIL-100(Fe),通过XRD、TEM、XPS、UV-visDRS和PL表征确认了其组成、结构和光响应性能,并将其用于可见光下催化Suzuki偶联反应。实验表明,此催化剂使用条件温和,MIL-100(Fe)可以有效利用可见光,提高催化剂在可见光下的活性。同时通过循环使用实验和TEM、XPS表征研究了其稳定性和循环使用性能。(本文来源于《浙江大学》期刊2018-05-01）
李景波[9]（2018）在《富勒烯纳米钯催化剂制备及其在合成联苯类药物中的应用》一文中研究指出钯催化的Suzuki偶联反应自1979年Suzuki报道以来已经逐渐成为合成联苯类药物的最有效、最重要的方法之一。本论文合成一种水溶性富勒烯纳米钯催化剂,催化卤代芳烃与芳基硼酸的Suzuki偶联反应绿色合成联苯类化合物,并应用于抗高血压药重要中间体沙坦联苯和联苯乙酸、二氟尼柳等非甾体类抗炎药的合成工艺中。论文研究内容分为四个部分:(1)组装水溶性富勒烯纳米粒子C_(60)-TEGs,将其作为载体与二氯化钯配位,利用叁缩四乙二醇上的[O,O]配体与金属钯配位形成五元环结构,氧原子拥有孤电子对,具有较强的配位能力,能够实现二氯化钯的配位键合负载,新型催化剂用C_(60)-TEGs/PdCl_2来表示。以4-溴苯乙酮与苯硼酸的Suzuki偶联反应为模型反应,优化最佳反应条件。实验结果表明,在催化剂用量为0.01 mol%C_(60)-TEGs/PdCl_2,碳酸钾为碱,去离子水为溶剂,室温下空气中反应4 h,就能得到98.0%的分离产率,且催化剂通过简单萃取就能实现回收,在重复利用5次后催化效率未见明显下降。在最优实验条件下,我们合成出一系列联苯类化合物。(2)以邻溴苯腈和4-甲基苯硼酸为原料,去离子水为溶剂,经C_(60)-TEGs/PdCl_2原位催化体系在室温下反应4 h催化Suzuki偶联反应合成血管紧张素Ⅱ受体拮抗剂关键中间体沙坦联苯,收率为93.6%,纯度为98.27%(HPLC)。(3)以对溴苯乙酸和苯硼酸为原料,0.01 mol%C_(60)-TEGs/PdCl_2为催化剂,去离子水为溶剂,碳酸钾为碱,经Suzuki偶联反应在室温条件下,4 h内可一步合成联苯乙酸。通过简单的后处理就能获得纯度为99.92%(HPLC)的产物,分离产率高达94.7%。(4)以5-溴水杨酸和2,4-二氟苯硼酸为原料,0.1 mol%C_(60)-TEGs/PdCl_2为催化剂,经Suzuki偶合一步成功制备非甾体类抗炎药二氟尼柳,最终收率为90.0%,纯度为98.04%(HPLC)。(本文来源于《宜春学院》期刊2018-04-01）
蒋和雁,吴志峰[10]（2018）在《膦功能化离子液稳定的纳米钯催化喹啉高选择性加氢》一文中研究指出通过简单的还原方法在离子液体[BMMIM]PF_6(1-丁基-2,3-二甲基咪唑六氟磷酸盐)中,以膦功能化离子液体[BMMIM][tppm](1-丁基-2,3-二甲基咪唑间叁苯基膦单磺酸盐)为稳定剂制备了纳米钯催化剂。采用透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)等方法对纳米钯催化剂进行了表征。结果表明:[BMMIM][tppm]稳定的纳米钯催化剂分散均匀,平均粒径约为3.9 nm,且Pd(Ⅱ)完全转化为Pd(0)。在喹啉加氢反应过程中,考察了稳定剂种类、稳定剂用量、溶剂、温度、压力等因素对喹啉选择性加氢的影响。在50℃和氢气压力为3.5MPa的温和条件下,纳米钯催化剂催化喹啉及其衍生物加氢显示出高活性和高化学选择性。在循环过程中,膦功能化离子液体稳定的纳米钯催化剂能保持良好的催化活性和化学选择性。(本文来源于《化学研究与应用》期刊2018年03期）
纳米钯论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
为了提高厌氧颗粒污泥(AGS)对难降解卤代有机物的还原降解能力,本文研究了厌氧颗粒污泥原位还原制备纳米钯构建载钯型厌氧颗粒污泥(Pd-AGS)的方法与条件,以及Pd-AGS在不同电子供体及烘干方式下对双氯芬酸(DCF)的降解特性.研究表明,当Pd(II)浓度为50～200 mg·L~(-1),Pd/生物量比为1/40～1/10时,被颗粒污泥还原的Pd(II)超过90%,且Pd/生物量比越高,与污泥微生物结合的纳米钯(Pd NPs)越多;添加氧化还原介体蒽醌-2,6-二磺酸(AQDS)不能加快Pd(II)的还原速率,但可以使与胞外聚合物(EPS)结合的Pd NPs增多.Pd NPs的负载显着强化了AGS对DCF的降解性能,甲酸钠和氢气都能够作为电子供体激活Pd-AGS降解DCF,氢气更为有效.氢气存在下,初始浓度为20 mg·L~(-1) DCF在90 min降解率达到96.47%,而不载钯的AGS最终对DCF的降解率仅为16.19%.烘干处理会降低Pd-AGS对DCF的降解效率,但相比121℃和600℃的烘干方式,冷冻干燥和80℃烘干方法对Pd-AGS的降解性能影响较小.Pd-AGS将微生物降解性能与纳米钯的催化性能相结合,提高了对卤代难降解有机物的降解能力.
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
纳米钯论文参考文献
[1].林倩,石冬梅,金昌滔,陈敬华,吴芳.纳米钯电化学适配体传感器用于血管内皮生长因子的检测[J].分析试验室.2019
[2].王昕睿,郑宇,张昕,全向春.厌氧颗粒污泥合成纳米钯及强化降解双氯芬酸性能[J].环境科学学报.2019
[3].陈圆.生物纳米钯的制备、毒性及催化降解叁氯生的研究[D].华南理工大学.2019
[4].李佳哲.负载型纳米钯催化剂超声辅助合成及催化Suzuki反应研究[D].哈尔滨工程大学.2018
[5].高银红,秦山林,孙佳烽,郭艺伟,张强.磁性纳米钯催化沙坦联苯的合成研究[J].山东化工.2018
[6].孙健,王加升,冯秀娟,Yoshinori,Yamamoto,Abdulrahman,I.Almansour.纳米钯催化苄基氯代物与烯丙基硼酸频哪醇酯的羧化Suzuki偶联反应（英文）[J].催化学报.2018
[7].侯雅男.微生物纳米钯的可控制备及其催化难降解污染物还原性能研究[D].哈尔滨工业大学.2018
[8].韩冬旭.纳米钯合金催化剂的设计、制备及其在Suzuki偶联反应中的应用研究[D].浙江大学.2018
[9].李景波.富勒烯纳米钯催化剂制备及其在合成联苯类药物中的应用[D].宜春学院.2018
[10].蒋和雁,吴志峰.膦功能化离子液稳定的纳米钯催化喹啉高选择性加氢[J].化学研究与应用.2018
论文知识图
