导读:本文包含了二甲苯催化氧化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:甲苯,苯甲酸,甲基,臭氧,催化剂,还原法,还原剂。
二甲苯催化氧化论文文献综述
赫帅,郭凤,康国俊,余剑,任雪峰[1]（2019）在《络合-溶剂热法制备钯基催化剂及其催化氧化间二甲苯性能》一文中研究指出通过采用络合-溶剂热法、水热法和浸渍法叁种方法制备了负载量为0.6%(质量分数)的Pd/Al_2O_3催化剂,重点考察不同制备方法催化氧化间二甲苯作为典型的挥发性有机化合物的能力。结果表明:络合-溶剂热法制备的Pd/Al_2O_3-com催化剂催化氧化间二甲苯的能力最强,间二甲苯体积分数为0.002%时完全转化温度(T100)为130℃,低于浸渍法制备催化剂的完全转化温度30℃。对Pd/Al_2O_3催化剂进行了比表面积(BET)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)等表征分析,发现Pd/Al_2O_3-com中Pd主要以还原态Pd~0高度分散于载体表面,而另两种方法制备的催化剂均有明显的Pd~(2+)存在。结合性能测试及表征分析,表明络合-溶剂热法制备的Pd/Al_2O_3-com催化剂活性组分Pd的高度分散,增强了催化活性,可满足高浓度间二甲苯、宽气体体积空速条件下催化氧化脱除间二甲苯的工业应用要求。(本文来源于《化工学报》期刊2019年03期）
胡凌霄,冯加永,朱丽波,史敏杰[2]（2018）在《原位合成法制备Pd/ZSM-5催化剂催化氧化邻-二甲苯》一文中研究指出挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是室内空气污染物的重要成分之一,对环境和人体健康具有严重危害,因此有效消除VOCs污染具有重要的环境意义。本论文利用原位合成法制备了介孔ZSM-5负载Pd基催化剂,测试了它们对苯系物的催化氧化活性,并探讨了焙烧、还原引起活性差异的原因。结果表明,原位合成、未还原、未焙烧的Pd/ZSM-5催化剂催化活性最高;金属态Pd是Pd/ZSM-5催化剂的活性中心;原位制备的催化剂表面有大量还原态Pd的原因是具有还原性的模板剂在催化剂制备过程中将Pd原位还原为金属态。(本文来源于《2018中国环境科学学会科学技术年会论文集（第四卷）》期刊2018-08-03）
李应[3]（2017）在《M-MCM-41(M=Fe、Cu)和Cu-MOF选择性催化氧化对二甲苯的研究》一文中研究指出对二甲苯是—种易得的廉价工业原料。目前对二甲苯主要用于合成对苯二甲酸,而其在合成其它含氧有机物方面的应用较少。2,5-二羟基对苯二甲酸、对羟甲基苯甲酸等对二甲苯下游氧化物在材料、药物、催化、能源方面的应用越来越广泛,它们的用量也在迅速增加,但目前的合成方法存在步骤多、压力及温度高、产生大量污染物、产率低等缺点,已不适合当前的环保理念。在非均相条件下一步氧化对二甲苯到相应的氧化物是解决这些问题的有效方法。MCM-41及MOF材料因具有较好的孔径和比表面积而广泛用于催化领域,两者在非均相催化氧化方面的应用也受到重视。本论文针对现有合成2,5-二羟基对苯二甲酸及对羟甲基苯甲酸存在的问题,创建性地提出了以对二甲苯为原料、M-MCM-41(M=Fe,Fe/Cu,Cu)材料及Cu-MOF为催化剂选择性氧化合成2,5-二羟基对苯二甲酸及对羟甲基苯甲酸,并取得了满意效果。论文研究包括:(1)以Fe-MCM-41(Fe:Si=1:100)为模型催化剂,考察了不同溶剂对催化氧化对二甲苯到2,5-二羟基对苯二甲酸的性能,发现使用醋酸与乙腈的混合溶剂有利于2,5-二羟基对苯二甲酸的生成。考察了混合溶剂下,Fe-MCM-41(Fe:Si=1:100)、Fe-MCM-41(Fe:Si=1:50)、Fe/Cu-MCM-41(Fe:Cu:Si=1:1:50)、Cu-MCM-41(Cu:Si=1:50)以及Cu-MCM-41(Cu:Si=1:100)等催化剂催化氧化的性能,发现当醋酸乙腈体积比为3:7时,Cu-MCM-41(Cu:Si=1:100)在对二甲苯的转化及2,5-二羟基对苯二甲酸的生成的性能最佳。(2)对 Fe/Cu-MCM-41(Fe:Cu:Si=1:1:50)、Cu-MCM-41(Cu:Si=1:50)以及Cu-MCM-41(Cu:Si=1:100)等叁个催化剂进行了热过滤实验,发现Cu-MCM-41(Cu:Si=1:100)中没有 Cu(Ⅱ)流失。对 Cu-MCM-41(Cu:Si=1:100)进行了催化剂循环实验研究,发现该催化剂无明显失活现象。在最优化的条件下,对二甲苯的转化率达到21.7%,2,5-二羟基对苯二甲酸的选择性为73.0%,副产物只有对羟甲基苯甲酸和2,5-二羧基对苯醌。(3)考察了温度、反应时间、溶剂等对Cu-MOF选择性催化氧化对二甲苯到对羟甲基苯甲酸的影响。发现了低温有利于对二甲苯的转化及对羟甲基苯甲酸的生成,且催化剂热过滤实验及循环实验表明该催化剂在低温下不流失也不失活。(4)比较了 Cu-MOF、Cu-MCM-41(Cu:Si=1:50)、Cu-MCM-41(Cu:Si = 1:100)、Cu-MCM-48(Cu:Si=1:50)、Cu-MCM-4 8(Cu:Si=1:100)、T CS-Cu-MCM-41(Cu:Si=1:50)、TCS-Cu-MCM-41(Cu:Si=1:100)、TS-Cu-MCM-41(Cu:Si=1:50)、TS-Cu-M CM-41(Cu:Si=1:100)、Cu-MOF-5、Cr-MOF、Cu-ZIF-8、Fe-MOF、3%Cu-MIL-125及5%CuO-TiO2气凝胶等十五个催化剂选择性催化氧化对二甲苯到对羟甲基苯甲酸的性能,发现Cu-MOF的性能最佳。此外,还发现Cu-MIL-125可能是优异的选择性催化氧化对二甲苯到对苯二甲醇的催化剂,而CuO-TiO2气凝胶则可能是低温选择性氧化对二甲苯到2,5-二羟基对苯二甲酸的一个候选催化剂。(5)优化了实验条件,并按照 30%H2O2(V):PX(V)=3:1、CH3CN(V):PX(V)=20:1及Cu-MOF(mg):PX(mL)=30:1等的最佳比例,以及反应温度为30℃和反应时间为5小时的条件,进行了放大实验。即使放大到15倍,Cu-MOF依然表现出优异的催化转化对二甲苯到对羟甲基苯甲酸的性能,此时对二甲苯的转化率为84.8%,对羟甲基苯甲酸的选择性为97.6%。(6)通过FT-IR及XPS分析,发现Cu-MCM-41(Cu:Si= 1:100)催化剂中存在Si-O-Cu-OH,说明该Cu(Ⅱ)完全进入到MCM-41的骨架中。根据氧化产物分配情况、FT-IR、XPS以及2,5-二甲基苯酚和对苯二甲酸的氧化情况,提出了两阶段氧化机理。该机理的提出有望成为非Kolbe-Schmitt反应合成邻羟基苯甲酸类化合物开辟一条新途径。(7)通过FT-IR、XRD、BET及XPS分析,发现Cu-MOF在反应前后无显着变化。结合反应体系中产物分配及已有文献,对Cu-MOF选择性催化氧化对二甲苯到对羟甲基苯甲酸的反应机理进行了初步探讨。该机理对扩展金属有机骨架材料在温和条件催化氧化有机物有一定指导意义。(本文来源于《云南大学》期刊2017-11-01）
胡凌霄,王莲,王飞,张长斌,贺泓[4]（2017）在《Pd/γ-Al_2O_3催化剂催化氧化邻-二甲苯》一文中研究指出利用纳米γ-Al_2O_3(10 nm)和普通γ-Al_2O_3(200-300 nm),采用浸渍法制备了1%(w)Pd/γ-Al_2O_3催化剂,考察了其催化氧化邻-二甲苯的性能以及催化剂的活性在氢气还原前后的区别。实验结果发现1%(w)Pd/γ-Al_2O_3(nano)在H_2还原后催化氧化邻-二甲苯的活性最高,T_(90)为150℃。利用X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等表征手段,研究了1%(w)Pd/γ-Al_2O_3催化剂物性结构与催化性能之间的构效关系。结果表明,还原态Pd是H_2还原后催化剂催化氧化邻-二甲苯的活性物种;Pd的颗粒大小与催化剂活性有显着的关系,小粒径有利于催化剂活性提高;纳米γ-Al_2O_3载体与Pd之间的相互作用强,有利于Pd的粒径控制和分散,从而提高1%(w)Pd/γ-Al_2O_3(nano)催化剂的活性。(本文来源于《物理化学学报》期刊2017年08期）
赵志翔,潘鹤林,司改改,王有才,束铭杰[5]（2017）在《对二甲苯液相催化氧化新工艺》一文中研究指出提出一种对二甲苯(PX)催化氧化新工艺。研究以纳米粒子CeO_2为催化剂,水为溶剂,含臭氧的空气为氧化剂,在85℃时对二甲苯液相催化氧化过程。主要考察温度、催化剂、臭氧浓度、反应时间等因素对PX转化率和各氧化产物选择性的影响。结果表明,对二甲苯和纳米粒子CeO_2的摩尔比为278.6∶1,臭氧浓度65 mg/L,溶剂水75 mL,反应时间8.5 h,气体流量0.5 L/min,反应温度85℃,对二甲苯转化率为13.6%,对甲基苯甲酸选择性高达86.2%。若溶剂由水变为冰醋酸,可以显着增加氧化深度,使对甲基苯甲酸中甲基进一步转化为醛基。(本文来源于《应用化工》期刊2017年07期）
王金芝[6]（2017）在《钴掺杂OMS-2催化剂的制备及对邻二甲苯深度催化氧化的研究》一文中研究指出苯系污染物(如苯、甲苯及二甲苯等)属于挥发性有机污染物(VOCs,Volatile Organic Compounds)是空气中的主要污染物之一,其主要来源于化工原料的生产、汽车尾气的排放及家庭装修等,严重危害生态环境及人类的健康。催化燃烧法是治理VOCs的最佳方法之一,制备出高效的催化剂成为治理VOCs的关键。本论文以邻二甲苯为目标污染物,研制出一系列经过改进过后的低温高活性催化剂。实验结果如下:(1)利用乙酸钴、乙酸锰和高锰酸钾溶液发生反应,采用氧化还原沉淀法,制备出0.06Co-OMS-2-400(II型氧化锰八面体分子筛),简称XCo-OMS-2-Y-Z,其中X代表Co/Mn摩尔比,Y代表Co(CH3COO)_2溶液浓度,Z代表焙烧温度。并与浸渍法制备的0.06Co/OMS-2-400及空白样品OMS-2-400一一进行对比。催化邻二甲苯活性测试结果显示,0.06Co-OMS-2-400的T100(CO2的产率为100%时催化燃烧温度)为200℃,与浸渍法制备的催化剂0.06Co/OMS-2-400及空白样品OMS-2-400的T100相比分别降低了20℃和10℃;0.06Co-OMS-2-400的T20为130℃,比0.06Co/OMS-2-400及OMS-2-400的T20分别降低了45℃和36℃。可见氧化还原沉淀法掺杂钴有利于同时提高催化剂的高温及低温催化活性。XRD结构表征显示,两种制备方法制得的催化剂中Mn均以Mn O2形态存在,Co以Co3O4形态存在,但浸渍法制备的催化剂有Co3O4的特征吸收峰而氧化还原法制备的催化剂没有,经EDX测试,可知氧化还原沉淀法制得的催化剂是含有钴元素的,说明氧化还原沉淀法可能将钴物种分散在OMS-2晶格间隙中。BET测试表明0.06Co-OMS-2-400比表面积可达到129.452m~2/g,远远大于0.06Co/OMS-2-400(49.196m~2/g)和OMS-2(60.447m~2/g)的比表面积。SEM结果显示,0.06Co-OMS-2-400的形貌为规则的四方体颗粒,0.06Co/OMS-2-400的形貌为纳米颗粒堆积成的块状,OMS-2的形貌为大小不一的块状颗粒。H2-TPR测试表明,0.06Co-OMS-2-400的还原峰位置的温度最低可达到288℃,比OMS-2-400减低了38℃,0.06Co/OMS-2-400的低49℃。述结果表明,氧化还原沉淀法得到的钴掺杂OMS-2催化剂其催化活性提高可能是钴进入到OMS-2的晶格中,增大了Mn-O键间的距离使其比表面积最大而且0.06Co-OMS-2-400中的钴离子存在促进了Mn3+/Mn4+间的交换,有利于将邻二甲苯完全催化氧化成CO2和H2O。在催化氧化邻二甲苯的活性测试中0.06Co-OMS-2-0.7-400的T100为200℃,T20为130℃,催化活性最佳。(2)为了对氧化还原沉淀制备方法做进一步的研究,将钴锰摩尔比、乙酸钴溶液的浓度和焙烧温度进行改变,结果发现当钴锰摩尔比为0.06时、乙酸钴溶液的浓度为0.7mol/L、焙烧温度为400℃时,将钴物种高度分散到OMS-2的晶格中,能有效的活化晶格氧,明显提高催化剂的催化活性。在200℃时就能将邻二甲苯完全催化氧化。(3)当分别改变锰盐和钴盐的酸根(CH_3COO~-、NO_3~-、SO_4~(2-))时,XRD结果显示改变酸根后与未改变之前的晶型均为OMS-2。BET测试结果显示,当酸根为CH_3COO~-时,比表面积为129.452m~2/g;酸根为SO_4~(2-)时,比表面积为58.608m~2/g;酸根为NO_3~-时,比表面积为46.757m~2/g;XRD测试结果表明只有酸根为CH_3COO~-时,晶型明显且没有Co3O4的衍射峰;SEM结果显示反应物的酸根为乙酸根时制备的催化剂形为均匀分布的四方体颗粒。H2-TPR结果表明,乙酸盐制备的钴锰复合催化剂0.06Co-OMS-2-0.7-400的还原峰所在的温度最低。上述结果表明对于不同酸根的盐制备出的钴锰复合催化剂中,乙酸盐制备催化剂对催化活性的提高幅度最大。在200℃时就能将邻二甲苯完全催化氧化。(本文来源于《河北师范大学》期刊2017-03-17）
冯瑞[7]（2017）在《OMS-2深度催化氧化邻二甲苯的研究》一文中研究指出苯系污染物是最为常见的一类挥发性有机污染物(Volatile Organic Compounds,VOCs),会对人类和动物的健康造成严重的伤害。催化氧化技术以低耗能,高效率,无二次污染,可广泛使用等优点,在治理苯系污染物中受到众多科研工作者的关注。本文以常见的邻二甲苯为目标污染物,制备得到具有良好催化性能的氧化锰八面体分子筛(OMS-2)催化剂,并对其催化邻二甲苯的性能进行评价。具体内容如下:(1)以KMnO_4为氧化剂,分别以苯甲醇和Mn(NO3)2为还原剂,制备得到OMS-2催化剂(分别表示为B-OMS-2和N-OMS-2)。考察了还原剂对催化剂的结构和催化氧化邻二甲苯的性能的影响。SEM(Scanning Electron Microscope)分析表明,催化剂B-OMS-2呈现松散的立方体结构;XPS(X-ray Photoelectron Spectroscopy)显示B-OMS-2中几乎包含100%的Mn4+;TGA(Thermogravimetric Analysis)表明B-OMS-2中含有一些体相氧空位;FT-IR(Fourier Transform Infrared Spectoscopy)结果表明,在催化剂B-OMS-2中,苯甲醇可能吸附在MnO2的核上起到配体或结构导向剂的作用,与有机化合物的解吸作用共同导致了体相氧空位的形成。而XPS显示催化剂N-OMS-2中Mn4+和Mn~(3+)共同存在,且存在小的Mn~(3+)-氧空位基团。活性测试结果表明,在空速为8000h-1时,B-OMS-2可以在190℃时将邻二甲苯完全氧化为CO2,比N-OMS-2的温度低50℃。H_2TPR和O2-TPO结果表明,催化剂B-OMS-2具有良好的低温氧化性和较强的与分子氧的交换能力,这可能是其催化性能较好的原因。在抗水蒸气能力测试中,两种催化剂邻二甲苯转化率均为80%时通入5%的水蒸气,B-OMS-2的转化率降低了39%,N-OMS-2降低了27%,但停止通入后,两种催化剂的转化率均恢复到了原来水平。催化剂的原位漫反射红外光谱分析(In situ DRIFTS)发现,两种催化剂的催化氧化机理均符合MVK(Mars-van Krevelen)机制。催化剂B-OMS-2在晶格氧作用下120℃时可以氧化邻二甲苯侧链生成邻苯二甲醇,比N-OMS-2的温度低30℃。通入分子氧后,在50℃时将邻二甲苯侧链氧化至断裂,120℃时活化苯环,生成小分子羧酸盐和碳酸盐,300℃时将碳酸盐分解完全。而N-OMS-2在300℃时,中间产物并未被分解。上述结果表明,B-OMS-2具有更好的催化性能。(2)银、铜掺杂的催化剂Ag-OMS-2和Cu-OMS-2均可以提高OMS-2的催化性能。活性测试结果表明,催化剂Ag-OMS-2在190℃就可以将邻二甲苯完全氧化,比OMS-2和Cu-OMS-2的温度均低10℃;而催化剂Cu-OMS-2在T20(CO2产率为20%时的温度)时的温度为147℃,比OMS-2低了36℃,比Ag-OMS-2低了15℃。催化氧化反应前后的XPS表征结果说明,在催化剂Ag-OMS-2中Ag起着活性中心的作用,加速了活性氧物种的传递和循环,加快了整个催化氧化进程;催化剂Cu-OMS-2中仍是MnO2为活性中心,但铜的掺入提高了分子氧在Cu2O上的吸附能力,促进了MnO2/Mn2O3间的交换,有利于邻二甲苯的催化氧化。在叁种催化剂转化率为80%时通入5%的水蒸气,Ag-OMS-2和OMS-2的转化率均降低了25%,Cu-OMS-2仅仅降低了6%,停止通入水蒸气后,叁种催化剂的转化率都能恢复到80%。In-situ DRIFTS结果说明,叁种催化剂催化氧化的反应机理都遵循MVK机制。催化剂Ag-OMS-2和Cu-OMS-2在晶格氧作用下,100℃时均能氧化邻二甲苯侧链生成邻苯二甲醇,比OMS-2温度低了20℃,但Ag-OMS-2在150℃时便能生成马来酸盐和碳酸盐;通入分子氧后,Cu-OMS-2在80℃时便能氧化邻二甲苯侧链,120℃使苯环活化生成小分子羧酸盐和碳酸盐,比Ag-OMS-2的温度低了20-30℃,但Ag-OMS-2在300℃时便可将邻二甲苯氧化生成的中间产物完全分解。掺杂银物种有利于羧酸盐和碳酸盐的分解,掺杂铜物种可以加速邻二甲苯的氧化进程。以上分析结果说明,银物种和铜物种的掺入均实现了对催化剂OMS-2的改良。(本文来源于《河北师范大学》期刊2017-03-17）
赵志翔[8]（2016）在《对二甲苯液相催化氧化新工艺》一文中研究指出精对苯二甲酸(PTA)是聚酯工业的重要原料,广泛用于化学纤维、轻工、电子、建筑等国民经济的各个方面。PTA的生产方法有多种,目前最具代表性的生产方法是以对二甲苯(PX)为原料、钴-锰-溴为催化体系、乙酸为溶剂的液相空气氧化法。但是反应需要高温高压,条件苛刻,且溴离子的存在可造成严重腐蚀。本文提出对二甲苯液相催化氧化新工艺并推测反应机理。研究以含臭氧空气为新型氧化剂,醋酸钻为催化剂,冰醋酸为溶剂,在60～110℃时,常压下对二甲苯液相催化氧化制备对苯二甲酸的过程,并采用NMP结晶精制法对粗对苯二甲酸(CTA)进行精制。重点考察催化剂种类及用量、反应温度、臭氧浓度、反应时间和溴化物对PX转化率和各氧化产物选择性的影响。结果表明：当对二甲苯和醋酸钴摩尔比为10：1,反应时间6h,反应温度80℃,臭氧浓度63.0mg/L,气体流速为0.8L/min,对二甲苯转化率为76.5%,对苯二甲酸选择性为83.7%。若引入1.09mmo1的溴化钾(对二甲苯和溴化钾的摩尔比为18.4：1),对二甲苯转化率高达95.5%,对苯二甲酸选择性也较高为84.5%。当采用NMP再结晶溶剂两次提纯CTA产品,TA含量高达99.07%。低温时醋酸钴、臭氧和溴化物的同时使用对PX氧化反应有显着的协同作用。随温度的升高,臭氧分解速率加快,协同作用逐渐减弱。提出一种对二甲苯液相催化氧化新工艺。以纳米粒子CeO_2为PX氧化的新型催化剂,含臭氧空气为新型氧化剂,水或冰醋酸为溶剂,在85℃时,常压下研究对二甲苯液相催化氧化过程。主要考察反应温度、催化剂、臭氧浓度、反应时间等因素对PX转化率和各氧化产物选择性的影响。结果表明：对二甲苯和纳米粒子CeO_2的摩尔比为590.1：1,臭氧浓度65mg/L,溶剂水75mL,反应时间8.5h,气体流量0.4L/min,反应温度85℃,对二甲苯转化率为13.6%,对甲基苯甲酸选择性高达86.3%。若溶剂由水改成冰醋酸,可以显着增加氧化深度,使对甲基苯甲酸中甲基进一步氧化为醛基。研究本实验对二甲苯液相催化氧化反应机理。考察了钴、臭氧和溴化物的存在对对二甲苯液相催化氧化反应的贡献以及叁者相互作用机理。(本文来源于《华东理工大学》期刊2016-12-10）
魏倩[9]（2016）在《铜、银掺杂OMS-2催化剂的制备及对邻二甲苯深度催化氧化的研究》一文中研究指出挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是人类活动中最为常见的污染物,严重危害生态环境及人类的健康。催化燃烧法是治理VOCs的最佳方法之一,制备出高效的催化剂成为治理VOCs的关键。本论文以邻二甲苯为目标污染物,制备出一系列铜、银掺杂改性的OMS-2(II型氧化锰八面体分子筛)催化剂。实验结果如下:(1)以高锰酸钾和丙醛为反应物,制备出OMS-2;同时利用丙醛和斐林试剂发生反应生成氧化亚铜,采用同步还原法,制备出0.025Cu-OMS-2-400催化剂,并与浸渍法制备的0.025Cu/OMS-2-400进行对比。催化邻二甲苯活性测试结果显示,尽管OMS-2和0.025Cu-OMS-2-400的T100(CO2的产率为100%时催化燃烧温度)均为200℃,但0.025Cu-OMS-2-400的T20(CO2的产率为20%时催化燃烧温度)为147℃比OMS-2降低36℃。而0.025Cu/OMS-2-400的T100为210℃,T20为180℃。可见同步还原法掺杂铜有利于提高低温催化活性。XPS结果显示,0.025Cu-OMS-2-400中含有Cu+和Cu2+,但XRD结构表征显示,0.025Cu-OMS-2-400为OMS-2晶型,没有出现Cu的衍射峰,说明同步还原法可能将铜物种高度分散在OMS-2晶格间隙中。SEM结果显示,0.025Cu-OMS-2-400为四方体纳米颗粒,BET测试表明0.025Cu-OMS-2-400比表面积可达到164m2/g。H2-TPR和O2-TPO测试表明,0.025Cu-OMS-2-400晶格氧流动性和再氧化能力较强。上述结果表明,同步还原法得到的Cu掺杂OMS-2催化剂其催化活性提高可能是因为分子氧易于吸附在Cu2O的活性位点上,而且0.025Cu-OMS-2-400中的Cu+的存在促进了Mn3+/Mn4+间的交换,有利于将邻二甲苯完全催化氧化成CO2和H2O。采用同步还原法制备一系列ACu-OMS-2-B-C催化剂,其中A代表Cu/Mn摩尔比,B代表Cu(NO3)2溶液浓度,C代表焙烧温度。在催化氧化邻二甲苯的活性测试中0.025Cu-OMS-2-0.05-400的T100为200℃,T20为147℃,催化活性最佳。(2)由(1)中可知0.025Cu-OMS-2-400只能提高低温催化活性,所以进一步研究铜、银共掺杂OMS-2催化剂0.025Cu-0.02Ag-OMS-2-400。活性测试结果显示,0.025Cu-0.02Ag-OMS-2-400的T100和T20分别为180℃和119℃,与0.025Cu-OMS-2-400相比分别降低20℃和28℃,可见Ag的加入能同时提高高温、低温催化活性。XPS结果显示0.025Cu-0.02Ag-OMS-2-400中同时含有Cu+和Cu2+、Ag0和Ag+,但XRD结果显示并没有出现任何Cu、Ag的衍射峰。因此推测可能银物种高度分散在OMS-2晶格结构中形成Ag-O-Mn键,而铜物种高度分散在OMS-2晶格间隙中。SEM和BET结果显示0.025Cu-0.02Ag-OMS-2-400形貌为菱形纳米颗粒,比表面积可达178 m2/g。H2-TPR和O2-TPO结果表明,0.025Cu-0.02Ag-OMS-2-400晶格氧流动性及再氧化能力最强。上述结果表明Cu、Ag的协同作用,提高了OMS-2的高温和低温催化活性。从Cu、Ag掺杂量和丙醛反应量两方面进一步筛选同步还原法制备铜、银共掺杂OMS-2催化剂的最佳制备条件,得到XCu-YAg-OMS-2-Z,其中X代表Cu/Mn摩尔比,Y代表Ag/Mn摩尔比,Z代表丙醛反应量。结果发现,0.025Cu-0.02Ag-OMS-2-2.3的T100为180℃,T20为119℃,催化效果最佳。(本文来源于《河北师范大学》期刊2016-03-24）
和莹莹[10]（2016）在《羧酸和羧酸根对四方体形貌OMS-2的影响及对邻二甲苯深度催化氧化的研究》一文中研究指出苯系污染物主要包括苯、甲苯和二甲苯,它们是挥发性有机物的污染物之一。催化燃烧技术是治理苯系污染物最有效的方法,该技术的关键在于催化剂的选择。OMS-2(II型氧化锰八面体分子筛)是α-MnO_2中的一种催化剂,OMS-2催化剂由于价格低廉等优点,具有良好的研究前景。OMS-2的形貌等因素影响其氧化性能。因此,制备特殊形貌并有较好催化性能的OMS-2催化剂是一个有意义的研究课题。本论文制备了系列四方体形貌的OMS-2催化剂并用于邻二甲苯的催化氧化,具体研究内容如下:(1)以高锰酸钾与正丁酸为原料,通过改变二者的摩尔比和焙烧温度制备出催化活性较好的OMS-2催化剂。然后,在此基础上掺入正丁酸钾,正丁酸和正丁酸钾构成缓冲溶液,以调节体系的p H值。催化剂表示为MnO_2-高锰酸钾/正丁酸摩尔比-焙烧温度-正丁酸钾的掺入量。实验结果显示,当高锰酸钾/正丁酸=1/0.875,正丁酸钾掺入量为1mmol,焙烧温度为500℃,制备的MnO_2-正1/0.875-500-1催化剂活性最佳,其T100(CO_2的产率为100%时催化燃烧温度)为210℃,T50(CO_2的产率为50%的催化燃烧温度)为180℃。SEM结果显示,MnO_2-正1/0.875-500-1的形貌是四方体结构。IR表征结果显示,MnO_2-正1/0.875-110-1中出现了羧酸和羧酸根的伸缩振动峰,而MnO_2-正1/0.875-500-1中没有出现羧酸和羧酸根的伸缩振动峰;因此,由于添加1mmol的正丁酸钾时,正丁酸和正丁酸钾构成缓冲溶液,使得体系的p H值在4-5,同时正丁酸和正丁酸根吸附在产物表面,起到模板剂的导向作用。随后,减少高锰酸钾与正丁酸的摩尔比,结果发现,MnO_2-正1/0.5-500-1的形貌是分布均匀的纳米颗粒。活性测试结果显示,MnO_2-正1/0.5-500-1的T100为220℃,T50为191℃。IR表征结果显示,MnO_2-正1/0.5-110-1和MnO_2-正1/0.5-500-1中都没有出现羧酸和羧酸根的伸缩振动峰;因此,当正丁酸和正丁酸钾构成缓冲溶液时,使得体系的p H值在4-5,且体系有多余的正丁酸存在时,正丁酸和正丁酸根可能吸附在产物表面,起到模板剂的导向作用。(2)为了对四方体形貌的OMS-2做进一步的研究,从反应温度和反应时间两方面改变制备条件。实验结果显示:反应温度为30℃,反应时间为24h,是制备四方体形貌OMS-2的最佳条件。(3)为了制备比表面积较大且是四方体形貌的OMS-2催化剂,选择高锰酸钾和油酸为原料,从摩尔比和焙烧温度两个方面讨论了催化剂制备条件对邻二甲苯催化活性的影响。催化剂表示为MnO_2-高锰酸钾/油酸的摩尔比-焙烧温度。XRD结果显示,制备得到的催化剂晶型均为OMS-2。BET结果显示,MnO_2-1/0.375-400、MnO_2-1/0.15-400和MnO_2-1/2-400的比表面积分别为125.201m2·g-1、50.243m2·g-1和13.802m2·g-1。SEM结果显示,MnO_2-1/0.375-400的形貌是四方体结构,MnO_2-1/0.15-400的形貌为纳米颗粒和纳米棒的混合物,而MnO_2-1/2-400的形貌则是团聚的纳米颗粒。催化活性测试显示,MnO_2-1/0.375-400的T100为200℃,T50为162℃;MnO_2-1/0.15-400的T100为200℃,T50为178℃;MnO_2-1/2-400的T100为250℃。IR表征结果显示,MnO_2-1/0.375-110中出现羧酸和羧酸根的伸缩振动峰,而MnO_2-1/0.375-400中没有出现羧酸和羧酸根的伸缩振动峰;因此,推测可能羧酸和羧酸根起到模板剂的导向作用。H2-TPR、O_2-TPD测试证明,MnO_2-1/0.375-400有较低温度的还原峰和脱氧峰。这进一步证明了MnO_2-1/0.375-400有较好的催化氧化能力。(本文来源于《河北师范大学》期刊2016-03-24）
二甲苯催化氧化论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是室内空气污染物的重要成分之一,对环境和人体健康具有严重危害,因此有效消除VOCs污染具有重要的环境意义。本论文利用原位合成法制备了介孔ZSM-5负载Pd基催化剂,测试了它们对苯系物的催化氧化活性,并探讨了焙烧、还原引起活性差异的原因。结果表明,原位合成、未还原、未焙烧的Pd/ZSM-5催化剂催化活性最高;金属态Pd是Pd/ZSM-5催化剂的活性中心;原位制备的催化剂表面有大量还原态Pd的原因是具有还原性的模板剂在催化剂制备过程中将Pd原位还原为金属态。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
二甲苯催化氧化论文参考文献
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[2].胡凌霄,冯加永,朱丽波,史敏杰.原位合成法制备Pd/ZSM-5催化剂催化氧化邻-二甲苯[C].2018中国环境科学学会科学技术年会论文集（第四卷）.2018
[3].李应.M-MCM-41(M=Fe、Cu)和Cu-MOF选择性催化氧化对二甲苯的研究[D].云南大学.2017
[4].胡凌霄,王莲,王飞,张长斌,贺泓.Pd/γ-Al_2O_3催化剂催化氧化邻-二甲苯[J].物理化学学报.2017
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[7].冯瑞.OMS-2深度催化氧化邻二甲苯的研究[D].河北师范大学.2017
[8].赵志翔.对二甲苯液相催化氧化新工艺[D].华东理工大学.2016
[9].魏倩.铜、银掺杂OMS-2催化剂的制备及对邻二甲苯深度催化氧化的研究[D].河北师范大学.2016
[10].和莹莹.羧酸和羧酸根对四方体形貌OMS-2的影响及对邻二甲苯深度催化氧化的研究[D].河北师范大学.2016
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