金属多氧酸盐杂化催化剂上环己烯分子氧环氧化

金属多氧酸盐杂化催化剂上环己烯分子氧环氧化

论文摘要

针对分子氧环己烯催化环氧化反应转化率和环氧化选择性低、需要大量溶剂的加入等缺点,现以金属多氧酸盐(POMs)和纳米金作为催化活性中心,采用混合甲醛还原法、水合肼&甲醛还原法、氢气&甲醛还原法等3种方式分别添加二元金属Co、Bi制备以ZSM-5分子筛作为载体的负载型金属多氧酸盐杂化催化剂,考察了二元金属种类及负载方法、POMs种类、反应条件等对催化剂在无溶剂条件下催化分子氧环己烯环氧化性能的影响。实验结果表明,以混合甲醛还原法负载二元金属Bi的催化剂性能比负载Co的催化剂更好,其中Bi较合适的表观负载量为0.5%;金属多氧酸盐选择PMo11和BMo11混合负载效果略优,总负载量w为6.67%,二者质量比为1:1,以此制备的催化剂1%Au-0.5%Bi/PMo11-BMo11/ZSM-5-m催化环氧化性能较佳,在反应压力0.5 MPa、反应温度80℃、环己烯2.0 g、3滴(约0.04 g)叔丁基过氧化氢(TBHP)、催化剂0.02 g的条件下反应18 h,环己烯的转化率可达39.3%,环氧环己烷的选择性可达到40.9%。

论文目录

  • 1 前言
  • 2 实验部分
  •   2.1 化学试剂和原料
  •   2.2 催化剂制备
  •     2.2.1 金属多氧酸盐POMs的制备
  •     2.2.2 ZSM-5的改性
  •     2.2.3 催化剂1%Au-1%M/ZSM-5-m的制备
  •     2.2.4 催化剂1%Au-1%M/PMo11/ZSM-5-m的制备
  •   2.3 催化剂表征
  •   2.4 催化剂活性评价
  • 3 结果与讨论
  •   3.1 催化剂表征
  •   3.2 环己烯环氧化催化性能
  •     3.2.1 制备方法对催化性能的影响
  •     3.2.2 二元金属负载量对催化性能的影响
  •     3.2.3 不同金属多氧酸盐对催化性能的影响
  •     3.2.4 不同反应条件对催化性能的影响
  •     3.2.5 催化剂的循环试验
  • 4 结论
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 丁智俊,王媛媛,王丹,刘赛赛,JAMEEL Umsa,朱明乔

    关键词: 纳米金,金属多氧酸盐,催化剂,环己烯,环氧化

    来源: 高校化学工程学报 2019年05期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 有机化工

    单位: 浙江大学衢州研究院,浙江大学化学工程与生物工程学院

    基金: 浙江省自然科学基金(Y4080247),浙江省重大科技计划项目(2010C01035),广西石化资源加工及过程强化技术重点实验室开放课题基金(K002),工业控制技术国家重点实验室开放课题基金(ICT1224)

    分类号: TQ426;TQ231.14

    页码: 1098-1106

    总页数: 9

    文件大小: 1421K

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