缺陷对过渡金属硫属化合物同/异质结光、电性能的调控

论文摘要

二维过渡金属硫族化合物半导体（TMDs）是继石墨烯发现之后又一明星材料,受到广大研究者的持续关注。TMDs的带隙大小受层数调控且单层是直接带隙。单层TMDs厚度只有0.7nm,维度的降低引起较强的量子限域效应和弱介电屏蔽效应,这些效应使得单层TMDs材料具有较大的激子束缚能和较高的荧光效率,是一种理想的研究多体效应的平台。由于强自旋-轨道耦合相互作用和中心反演对称破缺,TMDs中激子自旋与能谷赝自旋相互耦合,具有圆偏振光初始化能谷赝自旋的特殊光学选择定则,这为二维TMDs材料在自旋电子学器件、基于自旋载体的量子器件的应用奠定了基础。然而,由于较强的光耦极和电子-空穴交换相互作用,激子寿命和谷赝自旋寿命都在皮秒量级,严重制约了 TMDs材料在光电器件、自旋电子学器件等领域的实际应用。目前,异质结中层间自由激子已被证实具有较长的寿命和明显的塞曼劈裂效应,而缺陷激子虽然同样具有超长的寿命,但是其对二维材料光电性能的调控尚处于初始阶段。本论文中我们将以物理气相沉积（PVD）生长的砚台状WSe2同质结和转移堆叠的双层WSe2-WS2异质结为例,围绕缺陷态对WSe2同质结光电性能的调控、WSe2-WS2异质结中缺陷束缚激子寿命、谷极化在小磁场调控下的特殊现象以及层间缺陷束缚激子在近共振激发条件下的谷极化反转等特性展开研究,主要内容如下:在第一章中,我们首先讲述二维TMDs材料的晶格结构、能带结构和其独特的能谷电子学等基本物理图像。接着介绍了二维TMDs材料同质结和异质结的制备方法及其在光学、电学、自旋电子学等方面的独特优势及研究进展,然后介绍缺陷的基本知识及其在二维半导体领域的研究现状。最后,我们阐述本论文的研究意义以及内容概要。在第二章中,我们通过控制PVD生长前、后的快速升、降温方法,成功制备出具有三角形砚台状特殊形貌的WSe2同质结样品。通过AFM形貌表征我们确定在同质结内部为单层,边框处为多层。通过拉曼和电子衍射表征,我们发现同质结内部单层WSe2结晶质量较高且一致性好,而边框多层处缺陷较多。我们通过开尔文探针显微镜（KPFM）,进一步证实了边框多层对内部单层有电荷掺杂作用,能有效调节内部单层WSe2的电荷分布和激子种类。我们发现缺陷态和层数对能带的共同调控作用,使得在单层和多层的结合区形成了有效的内建电场。我们还通过扫描光电流谱证实了砚台状WSe2同质结结区的存在,且具有明显的整流效应和光伏效应。在第三章中,我们首先通过化学气相沉积（CVD）方法制备出单层WSe2和WS2样品,再利用湿法转移技术在自主搭建的定点转移平台上成功堆叠出AB构型的WSe2-WS2面外纵向异质结样品。通过比较低温10K时单层WSe2和WS2微区荧光谱的特征,我们发现WSe2主要是缺陷束缚激子荧光。通过进一步的变激发光功率测试,我们发现低温条件下单层WSe2层内激子荧光和WSe2-WS2异质结层间荧光都具一定的饱和性,以及变温微区荧光谱具有相近的转变温度（～120K）,进一步证实了缺陷束缚激子的特征。瞬态荧光谱表明单层WSe2和WSe2-WS2异质结都具有快慢两个过程:快过程来源于自由激子辐射跃迁;慢过程来源于缺陷束缚激子辐射跃迁,慢过程激子寿命可达～1μs。在外加面外磁场调控下,层间缺陷束缚激子的谷极化度表现出异常的磁敏感特性且极化度与磁场的正负方向无关,与外加磁场呈“Λ”型变化趋势。而WSe2层内缺陷束缚激子的谷极化度却依赖于外加磁场正负方向,与外加磁场呈“X”型变化关系。最后,我们通过谷极化衰减曲线证实了这一现象,并详细分析了面外磁场调控下的激子跃迁动力学过程。在第四章中,我们对转移堆叠的面外AB和AA构型WSe2-WS2异质结进行近共振激发研究。实验发现对于AB构型WSe2-WS2异质结,当激发波长小于800nm时,层间缺陷束缚激子具有磁灵敏性且在小磁场下表现出负偏振度,随磁场呈“Λ”型变化关系;当激发波长为800nm时,层间缺陷束缚激子的磁灵敏性消失,偏振度随外磁场呈“X”型变化关系;当激发波长大于800nm时,层间缺陷束缚激子的磁灵敏性恢复但小磁场下表现为正偏振度,随外磁场呈“V”型变化关系。我们还通过瞬态荧光谱,对AB异质结层间缺陷束缚激子表现出的激发波长依赖的谷极化翻转现象予以了证实。对于AA构型WSe2-WS2异质结,实验发现激发波长小于800nm时,层间缺陷束缚激子表现出与AB构型异质结相反的正偏振度,但是小磁场下的磁灵敏性并不明显;当激发波长高于800nm时,层间缺陷束缚激子与外磁场呈“X”型变化,但与AB构型相反。在第五章中,我们总结了缺陷在二维TMDs材料中存在的问题和挑战,并展望了缺陷对TMDs材料特别是异质结调控的广阔前景。

论文目录

文章来源

类型: 博士论文

作者: 李太申

导师: 王晓平,潘楠

关键词: 同质结,异质结,内建电场,时间分辨荧光谱,自由激子,带电激子,带电双激子,层间自由激子,层内缺陷束缚激子,层间缺陷束缚激子,能谷电子学,谷极化寿命,磁灵敏性,近共振激发

来源: 中国科学技术大学

年度: 2019

分类: 基础科学

专业: 物理学

单位: 中国科学技术大学

分类号: O469

总页数: 146

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