导读:本文包含了甲基萘甲醇烷基化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:甲基,烷基化,分子筛,甲醇,二甲基,沸石,促进剂。
甲基萘甲醇烷基化论文文献综述
栾珊[1]（2013）在《介孔ZSM-5的合成及在2-甲基萘甲醇烷基化中的应用》一文中研究指出介孔沸石分子筛结合了传统沸石良好的水热稳定性、强酸性、择形性与介孔材料优良传热传质两方面优点,被认为是潜在的下一代催化材料,对于大分子参与的催化反应具有良好的应用价值。聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)是一种新型的聚酯材料,而2,6-二甲基萘(2,6-DMN)是合成PEN的重要原料。在制备2,6-DMN的方法中,利用沸石催化2-甲基萘(2-MN)甲醇烷基化制备2,6-DMN是工艺较为简单且可行的方法。传统沸石孔径较小,不利于大分子物质在其内部的扩散,进而2-MN转化率较低、寿命较短,而具有介孔结构的介孔沸石其较大的孔道有助于解决以上问题。本文主要采用模板法进行介孔ZSM-5的合成,利用XRD、FT-IR、SEM、TEM、N2吸附/脱附、NH3-TPD等技术对分子筛进行表征,并考察其在2-MN甲醇烷基化合成2,6-DMN中的反应性能。以硅溶胶和蔗糖为原料,采用原位热分解的方式制备硅碳复合体,将其作为制备介孔ZSM-5的模板剂。这种方式可以通过调节蔗糖与硅溶胶的比例来调节介孔的孔道结构,从而解决了硬模板合成介孔沸石孔道不易调节的缺陷。表征结果显示,所合成的沸石是由棒状体团聚而成的球形颗粒,在团聚过程中形成了晶间介孔。在蔗糖/SiO2质量比为1、碳化温度400℃,偏铝酸钠为铝源、150℃晶的条件下,可以合成出具有较好结晶度的介孔ZSM-5。在2-MN甲醇烷基化反应中,显示出比商业沸石更高的催化活性(初始转化率约为35%)和稳定性(反应10h后转化率仅下降9%),但选择性较低。通过Zr改性减弱催化剂的酸强度,使得2,6-DMN的选择性和收率分别提高至34%和4.3%。采用价格相对低廉的γ-氨丙基叁乙氧基硅烷(APTES)作为硅烷偶联剂,通过预晶化、硅烷化和水热合成叁步法合成带有晶间介孔的纳米颗粒团聚体。介孔的形成主要是由于APTES添加后阻止晶种的进一步生长并且促进晶种间的团聚。SEM结果显示该样品形貌为若干纳米晶粒团聚而成的尺寸为300-500nm的球形颗粒。可以通过调变APTES的加入量调变样品的晶粒尺寸及孔道结构。在催化2-MN烷基化制备2,6-DMN反应中,2-MN初始转化率约为40%,2,6-DMN最高收率达5%。对介孔ZSM-5进行柠檬酸脱铝处理,可以通过脱去堵在孔道口的无定形铝而提高催化剂的孔容,并通过降低催化剂的酸量而延长催化剂使用寿命。采用微波辅助方式取代传统的水热处理,加入APTES作为模板剂同样可以合成出纯相ZSM-5,大大缩减了沸石的制备时间,并且达到了节省能源的目的。在制备过程中加入不同摩尔比的NaOH会影响沸石的结晶度和样品形貌,进而影响沸石催化效果。(本文来源于《大连理工大学》期刊2013-06-01）
张新升[2]（2012）在《纳米ZSM-5的合成及其在2-甲基萘甲醇烷基化合成2，6-二甲基萘中应用》一文中研究指出纳米沸石分子筛与多级孔道沸石分子筛由于具有很高的酸性、水热稳定性、离子交换性能的同时还具有良好的择形性与传质性能,克服了传统微米分子筛在催化应用中活性低、稳定性差等缺陷,有望成为新一代的催化材料,在催化大分子择形反应中得到广泛应用。二甲基萘(2,6-DMN)是合成一种新型的聚酯型材料聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)的主要原料。以沸石分子筛为催化剂催化2-甲基萘(2-MN)甲醇烷基化选择性合成2,6-DMN具有工艺简单、原料来源广泛等优点。但现有催化剂无法达到要求是制约该工艺大规模实施的关键问题。本文结合最新纳米分子筛合成技术,致力在无介孔模板存在的条件下合成出多级孔道纳米沸石分子筛、中空纳米沸石等新型催化材料来解决传统催化剂催化2-MN、甲醇烷基化反应活性低、稳定性差等问题,通过后期改性提高产物2,6-DMN的选择性,并通过XRD、FT-IR、SEM、TEM,激光粒度分析、N2吸附-脱附、NH3-TPD等技术对分子筛结构及酸性进行表征。采用不同配比的初始凝胶反应物,通过干凝胶气相转化法(DGC)合成出含有多级孔道的纳米沸石分子筛,并将其应用于2-MN甲醇烷基化反应。结果表明,通过DGC法得到的多级孔道沸石分子筛比直接水热晶化所得纳米沸石团聚体有更大的介孔孔容,在烷基化反应中有较高稳定性。从饱和凝胶出发,采用叁种硅源通过DGC法合成沸石分子筛。发现以正硅酸乙酯为硅源合成出的含有晶间介孔的纳米沸石分子筛具有较好的烷基化反应性能,经过10h的连续反应,转化率从30%降到25%,2,6-DMN选择性最高可达35%,收率最高6.2%。通过考察铵交换次数对烷基化效果影响,发现只进行一次铵交换会有Na+残留,Na+的存在会提高催化剂对产物2,6-DMN的选择性；相比完全没有Na+存在的催化剂,活性明显降低,但稳定性更好,2,6-DMN选择性最高可达41%,2,6-DMN收率可达6.7%。催化剂经过碱处理,同晶置换改性后得到的催化剂活性与原粉相仿,但在DMN与2,6-DMN选择性上表现突出,分别达到81%和44%,收率最高可达9%。采用饱和凝胶法在不同晶化温度下合成出纳米沸石分子筛,并考察其原粉以及改性后催化剂的烷基化效果。通过考察其晶化温度的影响发现,分子筛的比表面积随着晶化温度的升高而升高,在无碱金属的条件下,催化剂的晶粒大小与凝胶的饱和度有关。采用液相同晶取代法将锆原子植入纳米沸石分子筛骨架中,得到Zr部分取代的ZSM-5。在烷基化反应中,经过锆改性的纳米分子筛催化剂2,6-DMN选择性最高达到42%,收率最高6.6%,均明显高于原粉。采用溶胶凝胶法合成出纳米分子筛与Al2O3微介孔复合物,以此作为烷基化催化剂可以得到较高的2,6-DMN选择性与收率,分别达到43%,9.7%。通过在溶胶-凝胶过程中添加适量成核促进剂NaH2PO4进行凝胶控制,水热法合成出中空结构纳米ZSM-5分子筛。结果显示,成核促进剂的添加使得合成的ZSM-5形貌更加规则,晶粒大小更为均一,且部分晶粒出现中空结构。在2-甲基萘烷基化合成2,6-二甲基萘过程中,上述纳米ZSM-5表现出较好的稳定性和2,6-二甲基萘选择性。在一定反应条件下,2-甲基萘初始转化率大于28%,反应12h后仍保持在25%以上,收率最高可达10.5%。(本文来源于《大连理工大学》期刊2012-09-01）
靳立军[3]（2006）在《2-甲基萘与甲醇烷基化选择性合成2，6-二甲基萘研究》一文中研究指出2,6-二甲基萘(2,6-DMN)是合成高性能聚酯材料的重要中间体，具有广阔的应用前景。沸石催化2-甲基萘(2-MN)与甲醇烷基化合成2,6-DMN具有工艺路线短、原料来源广、价格便宜等优点，是一种具有开发潜力的工艺路线。本论文以获得高活性、高稳定性、高2,6-DMN选择性和收率以及2,6-/2,7-DMN比为目标，通过对催化剂的筛选与改性，考察了催化剂类型和晶粒大小以及改性剂对2-MN烷基化反应的影响；探讨了催化剂失活的原因，并在超临界条件下进行2-MN烷基化反应以提高催化剂的稳定性。 通过考察催化剂类型、反应温度、2-MN质量空速以及拟薄水铝石含量对2-MN烷基化反应的影响，确立了2-MN烷基化的适宜条件：HZSM-5为催化剂，反应温度400℃，质量空速为0.5 h~(-1)，拟薄水铝石与分子筛质量比为1：1。 采用后处理同晶取代的方法，分别用氟硅酸铵、氟硼酸铵、氟钛酸铵和氟锆酸铵对硅铝比为38的微米级ZSM-5进行改性，考察了不同改性剂和改性浓度制备的催化剂对2-MN烷基化反应的影响。结果发现，改性后催化剂的稳定性明显提高、而且2,6-DMN选择性、2,6-/2,7-DMN比和2,6-DMN收率均有不同程度的提高，其中氟锆酸铵的改性效果最为显着。当用于交换的Zr与HZSM-5骨架中的Al摩尔比为0.5时，可以得到10％的2-MN转化率，56％的2,6-DMN选择性以及目前报道最高为3.0的2,6-/2,7-DMN比。XRD、XRF、IR、UV和NH_3-TPD分析表明，HZSM-5性能的提高主要归因于Zr的引入使催化剂的酸强度降低和孔径的扩大。在同样条件下，Zr改性的HZSM-5效果要优越于Ti改性。 以硅铝比为28的纳米级ZSM-5为改性母体，采用同晶取代的方法，分别考察Si、Zr单独改性以及Si和Zr共改性及原料中甲醇和1-MN浓度对2-MN烷基化的影响。结果发现，当ZSM-5单独进行Si改性，主要改善催化剂的稳定性；而Zr改性主要提高烷基化、2,6-DMN选择性、2,6-/2,7-DMN比和2,6-DMN收率。当用于交换的Zr与ZSM-5骨架中的Al摩尔比为0.75时制备的Zr/(Al)ZSM-5，在400℃，2-MN/甲醇/均叁甲苯摩尔比为1/5/3条件下，得到20％的2-MN转化率，48％的2,6-DMN选择性、1.8的2,6-/2,7-DMN比和9.5％的2,6-DMN收率，这是以HZSM-5作为改性母体得到的最高2,6-DMN收率。Si和Zr的共改性可以充分利用两者单独改性的优点制备出具有较好稳定性和选择性的Zr-Si/(Al)ZSM-5催化剂，可将2,6-DMN选择性和2,6-/2,7-DMN比提高至52％和2.2。原料中部分1-MN的存在可以提高烷基化和降低异构化选择性。 通过对具有高选择和较短稳定性的Zr/(Al)ZSM-5失活分析和再生反应研究，发现催化剂的失活主要是由于积炭所致。利用超临界流体的性质，在超临界均叁甲苯作为反应(本文来源于《大连理工大学》期刊2006-05-01）
白雪峰,张迎光,张洪林[4]（2005）在《化学液相沉积改性Hβ分子筛催化剂催化甲基萘与甲醇烷基化反应》一文中研究指出研究了用正硅酸乙酯化学液相沉积改性的Hβ分子筛催化剂催化甲基萘与甲醇的烷基化制备2,6-二甲基萘(2,6-DMN)的反应。考察正硅酸乙酯沉积条件对Hβ分子筛催化剂的骨架结构、比表面积、表面酸性及对甲基萘与甲醇的烷基化反应催化性能的影响。优化了溶剂种类、沉积时间、正硅酸乙酯沉积量等改性条件。实验结果表明,改性后的Hβ分子筛的骨架结构基本不变,比表面积减小,表面酸中心数减少;对甲基萘与甲醇的烷基化反应,改性后的Hβ分子筛催化剂的催化活性下降,而择形性能明显提高。(本文来源于《石油化工》期刊2005年07期）
白雪峰[5]（2005）在《甲基萘与甲醇烷基化反应合成2,6-二甲基萘的研究》一文中研究指出甲基萘(MN)与甲醇(ME)烷基化合成2,6-二甲基萘(2,6-DMN)是具有开发前景的工艺路线之一。在烷基化反应过程中,利用沸石催化剂的择形性可使2,6-DMN的选择性高于其热力学平衡浓度,但反应的低转化率、催化剂的低稳定性制约了本路线的应用。 本文通过考察不同沸石催化剂和不同溶剂对MN与ME烷基化反应中MN的转化率和2,6-DMN选择性的影响,确定HZSM-5沸石和Hβ沸石为适宜的催化剂,均叁甲苯为适宜的溶剂。以混合甲基萘(α-MN/β-MN为1/3)替代β-MN为原料,可以降低原料成本,提高催化剂活性。对HZSM-5沸石,考察了HZSM-5硅铝比、反应温度、空速以及原料中MN、ME和均叁甲苯(TMB)的摩尔比(MN/ME/TMB)对烷基化反应的影响,确定了SiO_2/Al_2O_3为38的HZSM-5沸石为适宜催化剂,反应温度460℃、重量空速(WHSV,以MN计)O.5 h(-1)、ME/MN/TMB原料比0.6/1/3为适宜的反应条件。对具有较大孔径的Hβ沸石,分别采用了Mg~(2+)、Zn~(2+)、Co~(2+)和Ce~(3+)离子交换,H_3BO_3和H_3PO_4浸渍以及正硅酸乙酯化学液相沉积等方法对Hβ沸石进行改性,以改善其催化MN与ME烷基化性能。实验结果表明,Mg~(2+)和Zn~(2+)离子交换改性,可以提高MN烷基化转化率60%以上;正硅酸乙酯液相沉积改性,可以提高2,6-DMN选择性30%以上。弱酸中心数为催化甲基萘与甲醇烷基化反应的催化活性中心,而强酸中心则会增加副反应发生的几率,加速催化剂的失活。 针对HZSM-5沸石在烷基化反应过程中易积炭的问题,探索了超临界反应条件对HZSM-5沸石催化MN与ME烷基化反应性能和催化剂稳定性的影响,发现超临界反应条件下MN转化率为常压反应时的3～4倍,催化剂的寿命延长30倍以上:当催化剂未完全失活时,超临界流体可以使催化剂的活性得到恢复;通过对常压(气相)和超临界条件烷基化反应产物的GC-MS、~1HNMR分析以及对常压(气相)和超临界条件烷基化反应后催化剂进行比表面积、NH_3-TPD、Py-IR、XRD、IR、SEM和TG等分析表征,探讨了超临界反应条件提高MN转化率和催化剂稳定性的机理。(本文来源于《大连理工大学》期刊2005-07-01）
郑晓玲[6]（2005）在《2－甲基萘和甲醇烷基化制备2,6－二甲基萘研究》一文中研究指出2,6-二甲基萘是制备新一代高性能聚酯材料的重要单体,目前世界上仅有阿莫科公司由单苯环化合物出发的多步路线实现了商业化生产,然而该工艺中使用的金属催化剂以及大量的有机溶剂造成严重的环境污染,同时相对复杂的工艺也增加了生产成本。本文开展了以2-甲基萘及甲醇为原料,通过沸石催化择形烷基化制备2,6-二甲基萘的研究。 在常压条件下,考察了HY,HZSM-5,HZSM-48,SAPO-11等沸石催化剂上2-甲基萘和甲醇烷基化反应性能,以及不同类型的HZSM-5沸石分子筛催化剂:HZSM-5(Si/Al=38),HZSM-5(Si/Al=50)和纳米级HZSM-5上烷基化反应性能,并进一步考察了拟薄水铝石对2-甲基萘烷基化反应的影响。结果发现,除了沸石分子筛的酸量和酸分布外,其孔道结构和大小也是影响甲基萘烷基化反应的主要因素。四种催化剂的活性顺序为HY>SAPO-11>HZSM-5>HZSM-48;而对于不同类型的HZSM-5沸石分子筛,在HZSM-5(Si/Al=38)分子筛上2-甲基萘烷基化反应性能较优;拟薄水铝石在2-MN烷基化反应过程中,不仅起到粘合剂的作用,而且对甲基萘的烷基化起到助催化作用。 在HZSM-5(Si/Al=38)分子筛催化剂上,考察了反应温度,进料空速和原料配比对2-甲基萘烷基化反应性能的影响,选择了适宜的反应条件:反应温度400℃,料液配比为2-MN:CH_3OH:均叁甲苯=1:1:3,催化剂用量0.6g,进料量1.2 ml/h,氮气流速10 ml/min。 对催化剂的适当改性可以有效地降低2-甲基萘烷基化反应的异构化程度,提高目的产物2,6-DMN的选择性。考察了改性HZSM-5和SAPO-11催化剂上烷基化反应性能,发现镁化合物改性的HZSM-5催化剂上烷基化反应性能提高不显着,磷化合物改性能提高2,6-DMN的选择性;采用同晶取代方法制备的改性SAPO-11催化剂上,2-甲基萘烷基化反应效果最好,镍改性的SAPO-11催化剂活性稳定性较好,2-MN转化率达到16%,2,6-DMN选择性提高到45%。 为解决该工艺中催化剂容易失活的问题,进行了以超临界流体为反应介质的烷基化反应,考察了在HZSM-5沸石分子筛上反应温度和压力对2-甲基萘烷基化反应的影响。发现2-MN转化率随温度提高而提高,但2,6-DMN选择性下降,压力对2,6-DMN选择性影响不大;对镁改性的SAPO-11分子筛在超临界条件下反应(相对于常压条件)可以提高反应物的转化率,抑制催化剂的积炭,提高催化剂的反应活性。(本文来源于《大连理工大学》期刊2005-06-10）
靳立军,胡芳,胡浩权[7]（2004）在《β-甲基萘与甲醇在Zr/ZSM-5上烷基化制2,6-二甲基萘》一文中研究指出2,6-二甲基萘是合成高性能聚酯材料(如PEN)的重要原料,它的制备受到广泛的研究。本文选用了以氟锆酸铵为改性剂,采用同晶取代的办法对ZSM-5沸石进行改性制备Zr/ZSM-5催化剂,并将其应用于2-甲基萘与甲醇的烷基化反应中。采用了XRD和XRF对改性后的催化剂结构和组成进行分析。结果显示,改性后沸石骨架中的铝部分被锆所(本文来源于《第一届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(下)》期刊2004-11-01）
白雪峰,夏远亮,胡浩权[8]（2004）在《超临界条件下甲基萘与甲醇烷基化反应》一文中研究指出Alkylation of methylnaphthalene with methanol is one promising technology for producing 2,6-dimethylnaphthalene. When the alkylation is carried out under ambient pressure by using HZMS-5 catalysis, the reaction activity is very low and obvious deactivation of catalyst is observed in a short run.This paper aims at slowing down catalyst deactivation and improving reaction activity of alkylation of methylnaphthalene with methanol by taking advantage of some special properties of supercritical fluids, such as higher solubility than gases and higher diffusivity than liquids. The results indicate that the reaction under supercritical condition will achieve high reaction activity and long catalyst life. When the reaction was carried out at 460 ℃ and 7.0 MPa which is above the critical temperature and pressure of the inert reaction solvent,1,3,5-trimethylbenzene, the reaction activity increased by 3 times and catalyst life was extended by 25 to 30 times than those under ambient pressure and at the same temperature.(本文来源于《化工学报》期刊2004年03期）
李琪[9]（2004）在《超临界态下甲基萘与甲醇烷基化反应机理研究》一文中研究指出2，6-二甲基萘(2，6-DMN)是生产新型的高性能聚酯材料—聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)的重要的精细化工原料。PEN具有优越的耐热性能、机械性能、阻气性、化学稳定性和耐紫外线及耐辐射性，应用前景十分广阔。随着PEN的发展，对2，6-DMN的需求将不断增加。HZSM-5沸石分子筛催化甲基萘与甲醇烷基化法合成2，6-DMN路线，工艺过程简单，产品选择性高，是一条具有发展前景的技术路线。 但是，本反应在常压下催化剂容易因结焦而失去原有的活性，导致反应活性降低。鉴于超临界流体具有很好的溶解和扩散性能，因此本文尝试在超临界条件下进行甲基萘与甲醇的烷基化反应，以期减少催化剂的积炭，延长催化剂的使用寿命，提高反应的活性，这也是本论文的一个创新之处。同时采用各种分析方法，如热重法、比表面测试法、红外光谱分析法等多种手段对催化剂上的积炭进行表征，探索在超临界条件下甲基萘与甲醇烷基化反应催化剂的结焦机理。主要内容如下： (1) 尝试在超临界条件下进行甲基萘甲醇的烷基化反应，通过与常压反应条件比较，得到了在超临界反应条件下，利用超临界流体特殊的溶解和扩散性能，确实在一定程度上可以提高反应活性，延长催化剂寿命的结论。同时，考察了催化剂类型、反应温度、反应压力、质量空速等条件对反应的影响，确定了甲基萘甲醇超临界烷基化反应的最佳工艺条件为：HZSM-5(硅铝比为38)作为催化剂，反应温度为460℃，反应压力为60atm～70atm，反应的质量空速为0.5～1h~(-1)。 (2) 运用热重分析方法对失活催化剂的积炭行为进行了表征，从烧炭的失重曲线(TG)和其失重微分曲线(DTG)对甲基萘甲醇烷基化超临界反应催化剂的积炭进行了定量研究，计算出积炭在不同反应条件下的动力学参数和分布规律：与常压反应相比，在超临界反应条件下催化剂上的积炭可以明显缓解；失活催化剂上的积炭量随着反应时间和反应温度的增加而增加；在一定范围内，提高反应压力和质量空速有利于提高反应活性和延长催化剂寿命。 (3) 采用红外光谱法对失活催化剂的二氯甲烷萃取液和四氯化碳洗液进哈尔滨工程大学硕士学位论文一‘..‘.‘‘百困‘‘‘‘亩‘行表征，发现催化剂的内外表面结焦失活机理一致，并确定焦炭前身物(可溶性焦炭)主要是由叁环芳烃组成。同时对不溶性焦炭进行元素分析，推测其主要物质为4一6环的多核芳烃。 (4)首次研究了超临界态下甲基蔡甲醇烷基化反应的失活反应机理，并进行了超临界流体恢复催化剂活性的实验。当烷基化反应由常压进入超临界态后，反应活性有了很大的恢复和提高。超临界流体能及时地溶解焦前体，但对焦无明显的溶解效果。 通过本文的研究证明，在超临界条件下进行甲基蔡甲醇的烷基化反应，试图提高反应活性，延长催化剂寿命是可行的;通过对失活催化剂积炭行为的表征，得到积炭行为的相关信息，这些对于开发出一条新的甲基蔡甲醇烷基化法合成2，6一DMN的路线具有很大的参考价值和现实意义。关键词:超临界，甲基蔡，甲醇，烷基化女(本文来源于《哈尔滨工程大学》期刊2004-01-01）
刘玉梅[10]（2003）在《改性β沸石催化甲基萘与甲醇烷基化反应的研究》一文中研究指出本文以改性Hβ沸石为催化剂，采用固定床反应器，研究了甲基萘与甲醇的烷基化反应。实验中主要采用了离子交换、浸渍改性和化学液相沉积三种改性方法对Hβ沸石进行了改性处理，采用了APS、BET、XRD、TPD、IR、TG等分析测试方法对改性前后催化剂的物理化学性质进行了表征。最后对改性催化剂的甲基萘甲醇烷基化反应性能进行了考察。 实验首先以Hβ沸石为催化剂考察了甲基萘与甲醇烷基化反应条件，实验结果表明影响整个反应的主要因素是甲基萘的质量流速，其次是反应温度，原料配比的影响为最小。实验最佳反应温度为460℃，甲基萘的质量流速越小，甲基萘的转化率越高，2，6-二甲基萘的选择性也越高。 采用硝酸镁、硝酸锌、硝酸钻和硝酸铈四种改性试剂对Hβ沸石进行了离子交换处理，考察了各种离子交换容量对催化刑物理化学性质和反应性能的影响。 采用了硝酸镁、硼酸、磷酸和硝酸铜四种改性试剂对Hβ沸石进行了浸渍改性处理，并考察了改性催化剂的各种性质。 采用化学液相沉积法以正硅酸乙酯为沉积剂对Hβ沸石进行了改性，实验主要考察了沉积剂浓度、沉积处理时间和沉积筛剂比等三个因素对催化剂的物化性质和反应性能的影响。 最后采用热重法对离子交换和浸渍改性处理催化剂的积炭进行了研究，实验结果表明，除了硝酸钻离子交换改性的催化剂外，其它改性催化剂的积炭情况都有减轻，说明离子交换改性这种方法可以适度减缓催化剂的积炭。所有浸渍改性催化剂的积炭情况都得到减轻，催化剂的积炭质量分数和烧碳活化能都有明显降低，说明浸渍改性也可以适度减缓催化剂的积炭。 实验中的离子交换、浸渍改性和化学液相沉积等催化剂改性方法，圆体酸催化剂Hβ沸石和固定床反应器的选择等都是我们富有创新性的研究哈尔滨_!，程人学硕十学丁之论文工作，并得到了一些有意义的结果。本文在催化剂的改性方面和催手匕剂的性能测定方面提供了一些有价值的力一法，所有这些对于Hp沸石改性的深入研究和2，6一二甲基蔡合成机理的研究有一定实际意义。关键词:2，6一几一甲基蔡;Hp沸石;改性:甲基茶;烷基化赓(本文来源于《哈尔滨工程大学》期刊2003-12-01）
甲基萘甲醇烷基化论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
纳米沸石分子筛与多级孔道沸石分子筛由于具有很高的酸性、水热稳定性、离子交换性能的同时还具有良好的择形性与传质性能,克服了传统微米分子筛在催化应用中活性低、稳定性差等缺陷,有望成为新一代的催化材料,在催化大分子择形反应中得到广泛应用。二甲基萘(2,6-DMN)是合成一种新型的聚酯型材料聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)的主要原料。以沸石分子筛为催化剂催化2-甲基萘(2-MN)甲醇烷基化选择性合成2,6-DMN具有工艺简单、原料来源广泛等优点。但现有催化剂无法达到要求是制约该工艺大规模实施的关键问题。本文结合最新纳米分子筛合成技术,致力在无介孔模板存在的条件下合成出多级孔道纳米沸石分子筛、中空纳米沸石等新型催化材料来解决传统催化剂催化2-MN、甲醇烷基化反应活性低、稳定性差等问题,通过后期改性提高产物2,6-DMN的选择性,并通过XRD、FT-IR、SEM、TEM,激光粒度分析、N2吸附-脱附、NH3-TPD等技术对分子筛结构及酸性进行表征。采用不同配比的初始凝胶反应物,通过干凝胶气相转化法(DGC)合成出含有多级孔道的纳米沸石分子筛,并将其应用于2-MN甲醇烷基化反应。结果表明,通过DGC法得到的多级孔道沸石分子筛比直接水热晶化所得纳米沸石团聚体有更大的介孔孔容,在烷基化反应中有较高稳定性。从饱和凝胶出发,采用叁种硅源通过DGC法合成沸石分子筛。发现以正硅酸乙酯为硅源合成出的含有晶间介孔的纳米沸石分子筛具有较好的烷基化反应性能,经过10h的连续反应,转化率从30%降到25%,2,6-DMN选择性最高可达35%,收率最高6.2%。通过考察铵交换次数对烷基化效果影响,发现只进行一次铵交换会有Na+残留,Na+的存在会提高催化剂对产物2,6-DMN的选择性；相比完全没有Na+存在的催化剂,活性明显降低,但稳定性更好,2,6-DMN选择性最高可达41%,2,6-DMN收率可达6.7%。催化剂经过碱处理,同晶置换改性后得到的催化剂活性与原粉相仿,但在DMN与2,6-DMN选择性上表现突出,分别达到81%和44%,收率最高可达9%。采用饱和凝胶法在不同晶化温度下合成出纳米沸石分子筛,并考察其原粉以及改性后催化剂的烷基化效果。通过考察其晶化温度的影响发现,分子筛的比表面积随着晶化温度的升高而升高,在无碱金属的条件下,催化剂的晶粒大小与凝胶的饱和度有关。采用液相同晶取代法将锆原子植入纳米沸石分子筛骨架中,得到Zr部分取代的ZSM-5。在烷基化反应中,经过锆改性的纳米分子筛催化剂2,6-DMN选择性最高达到42%,收率最高6.6%,均明显高于原粉。采用溶胶凝胶法合成出纳米分子筛与Al2O3微介孔复合物,以此作为烷基化催化剂可以得到较高的2,6-DMN选择性与收率,分别达到43%,9.7%。通过在溶胶-凝胶过程中添加适量成核促进剂NaH2PO4进行凝胶控制,水热法合成出中空结构纳米ZSM-5分子筛。结果显示,成核促进剂的添加使得合成的ZSM-5形貌更加规则,晶粒大小更为均一,且部分晶粒出现中空结构。在2-甲基萘烷基化合成2,6-二甲基萘过程中,上述纳米ZSM-5表现出较好的稳定性和2,6-二甲基萘选择性。在一定反应条件下,2-甲基萘初始转化率大于28%,反应12h后仍保持在25%以上,收率最高可达10.5%。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
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