导读:本文包含了碳载体论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:直接乙醇燃料电池,碳载体,电催化剂,催化氧化性能
碳载体论文文献综述
郭瑞华,景晓环,李慧琴,安胜利,张捷宇[1]（2019）在《基于不同碳载体的直接乙醇燃料电池阳极Pt基催化剂的制备及性能表征》一文中研究指出采用活性炭、介孔碳、碳纳米管和石墨烯为催化剂载体,添加CeO_2作为助催化剂,用微波辅助乙二醇还原氯铂酸法制备了5组催化剂。利用X射线衍射(XRD)仪、扫描电镜(SEM)和能谱(EDAX)、比表面积及孔径分析(BET)仪及X射线光电子能谱(XPS)等对CeO_2及催化剂进行微观结构表征;利用电化学工作站对催化剂进行电化学性能测试。结果表明,以石墨烯为载体并加入CeO_2助催化剂合成的催化剂对乙醇的催化氧化具有最佳的活性、稳定性及抗中毒能力,其电化学活性表面积为86.83 m~2/g,峰电流密度为751.03 A/g,且对乙醇催化氧化的活化能最低,1100 s时的稳态电流密度值为67.33 A/g。(本文来源于《稀有金属材料与工程》期刊2019年07期）
张强[2]（2019）在《新型碳载体的制备及其在醇类电催化氧化中的应用》一文中研究指出随着化石燃料消耗量的日益增加及其储量的不断减少,能源和环境问题逐渐增加。燃料电池作为一种新型的绿色能源转换装置具有广泛的应用前景。其中,作为燃料电池的重要组成部分,催化剂材料是目前制备具有优异性能且价格低廉燃料电池的主要技术难点。优化催化剂活性组分的形貌尺寸和载体组成是提高催化剂催化性能的两种重要途径。目前催化剂易受类CO中间产物吸附中毒而导致催化剂性能降低。同时随着储能材料的发展,传统催化剂载体的柔性发展是未来发展方向。柔性材料因其轻便,易携带以及可折迭的性能引起研究者的广泛关注,但柔性电极载体材料负载催化剂用于燃料电池研究鲜有报道。基于此,本论文探索制备各种新型碳纳米材料作为催化剂载体,一方面可提高催化剂催化性能以及稳定性;另一方面制备柔性载体负载催化剂。具体研究内容如下:(1)中空石墨化碳纳米笼材料负载Pd纳米粒子对乙醇的电催化氧化采用氧化镁立方体为模板成功制备新型中空多孔石墨化碳纳米笼(CN)材料作为催化剂载体,随后采用乙醇为还原剂还原制备Pd纳米粒子负载至CN载体制备Pd/CN催化剂。中空石墨化碳纳米笼材料作为载体有助于提高Pd纳米粒子对乙醇催化氧化性能。通过一系列的测试(SEM、TEM、XRD、XPS以及BET)等多种测试方法对催化剂进行表征。通过电化学测试分析所制备的Pd/CN催化剂在碱性条件下对乙醇催化氧化性能,并研究CN作为载体对负载Pd纳米粒子电催化性能影响以及可行性。Pd/CN催化剂对乙醇催化表现出较高的催化活性,其氧化峰的峰电流值为2411.5 mA mg~(-1) Pd,分别为Pd/RGO(1308.5 mA mg~(-1) Pd)和Pd/C(542.5 mA mg~(-1) Pd)催化剂的1.84和4.42倍。同时稳定性测试表明,该Pd/CN复合催化剂表现出良好的稳定性。CN作为载体对提高Pd催化性能起到如下作用:(a)介孔中空结构可提供较大的比表面积;(b)有助于Pd纳米粒子的均匀分散;(c)优异的导电性。(2)多孔PdS_x/C纳米球催化剂的合成及其对乙醇的电催化氧化采用“一锅法”制备聚3,4-乙撑二氧噻吩(PEDOT)纳米球负载Pd纳米粒子,将其高温煅烧制备多孔碳球负载PdS_x催化剂。通过SEM、TEM、HRTEM、XRD、Raman和XPS对产物进行了表征测试。与此同时,系统研究煅烧温度对产物结构以及形貌影响。测试结果表明,煅烧后的碳材料仍维持纳米球形貌,尺寸为2.47±0.60 nm PdS_x纳米粒子均匀负载至纳米多孔球表面。众所周知,催化氧化过程中,硫的存在会导致Pd催化剂中毒,传统PdS催化剂,对乙醇无催化性能。相对于PdS,制备的PdS_x/C多孔纳米球催化剂对乙醇具有催化性能,其峰电流值为162.1 mA mg~(-1)。催化剂循环伏安扫描1000圈后,其峰电流值仍然维持46.7 mA mg~(-1)。该工作不仅为乙醇氧化提供了一种新型的燃料电池催化剂,而且为解决催化过程中的硫中毒问题提供了新思路。(3)叁维多孔MXene负载Pt纳米粒子对甲醇的电催化氧化采用成本低的聚苯乙烯微球(PS)作为硬模板掺杂至MXene制备出3D多孔MXene材料(e-MXene),将其作为载体负载Pt制备Pt/e-MXene催化剂研究甲醇催化氧化性能。PS的加入有效阻止MXene堆集从而形成3D多孔结构。e-MXene不仅保持MXene原有属性(优异导电性、良好亲水性以及较强机械稳定性)而且赋予其高比表面积的新特征。通过SEM、TEM、XRD和XPS等方法对所制备的Pt/e-MXene催化剂进行表征测试。电化学测试结果表明,相对于Pt/MXene和JM Pt/C催化剂,Pt/e-MXene催化剂对甲醇具有更高的电催化活性和稳定性,其催化甲醇单位质量电流密度高达798.7 mA mg Pt-1,该数值是Pt/MXene(398.6 mA mg Pt-1)和JM Pt/C(133.43 mA mgPt-1)催化剂的2.1和5.9倍。本工作充分展示了3D大孔MXene结构在甲醇催化氧化性能的优势,并且可将其扩宽至储能、催化、环境以及生物医学领域等方面的应用。(4)叁维多孔自支撑石墨烯/碳纳米管柔性膜负载Pt纳米粒子对甲醇的电催化氧化采用成本低的聚苯乙烯微球(PS)作为硬模板掺杂单壁碳纳米管(SWCNT),制备出高比表面积、优异导电性以及柔韧性的3D多孔石墨烯/单壁碳纳米管柔性自支撑膜材料(e-RGO-SWCNT)。其中,PS的加入可抑制石墨烯的堆迭从而制备叁维多孔石墨烯(e-RGO),SWCNTs贯通e-RGO,从而将其编织成柔性导电膜。随后,载体(e-RGO-SWCNT)负载Pt纳米粒子制备Pt/e-RGO-SWCNT催化剂对其研究甲醇催化氧化性能。通过一系列的测试(SEM、TEM、XPS以及BET)等对催化剂进行表征。电化学测试表明,相对于Pt/e-RGO,Pt/RGO和JM Pt/C催化剂,Pt/e-RGO-SWCNT催化剂表现出更高的电催化活性和甲醇氧化耐久性。这归属于Pt/e-RGO-SWCNT具有较高的比表面积、叁维多孔相互连通结构和良好的导电性,更重要的是,Pt/e-RGO-SWCNT在不同弯曲状态(如折迭和扭曲状态)下的电催化性能几乎同非弯曲状态保持一致。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-24）
马晓彤[3]（2019）在《高效钙铝碳载体循环捕集CO_2性能及其反应机理的密度泛函理论研究》一文中研究指出CO2捕集、利用与封存技术是大规模减少温室气体排放的可行方法。钙基碳载体循环煅烧/碳酸化技术(钙循环)是目前具有可行性的大规模捕集CO2技术之一,适用于燃煤发电过程和煤/生物质气化制氢过程。由于高温烧结造成的钙基碳载体捕集CO2活性衰减问题制约该技术发展的问题之一。本文以电石渣作为主要原料,铝类材料作为支撑体,合成制备了多类型高活性钙铝碳载体用于钙循环捕集CO2技术中,基于宏观实验、微观分析和密度泛函理论模拟方法,研究高活性钙铝碳载体循环捕集CO2规律,揭示反应机理,为燃煤电站/制氢站利用钙铝碳载体实现高效捕集CO2提供理论指导。以生物柴油副产物作为造孔剂,采用燃烧合成法将电石渣和高铝水泥制备成多孔钙铝载碳体。研究了制备条件、CO2捕集条件对钙铝碳载体CO2捕集特性的影响规律,探究苛刻煅烧条件下钙铝碳载体的循环捕集CO2特性,分析其煅烧/碳酸化反应动力学特性,揭示了生物柴油副产物的燃烧造孔机制。当高铝水泥添加量为5%时,钙铝碳载体的CO2捕集性能最高,在苛刻煅烧条件下,钙铝碳载体30次循环后CO2吸收量为0.27g/g,分别为电石渣和石灰石的1.7倍和2.6倍。高铝水泥和电石渣高温下通过固相反应生成的Ca12Al14O33具有良好抗烧结和支撑作用。因此在燃烧造孔和Ca12Al14O33支撑的共同作用下钙铝载碳体具有较高循环捕集CO2性能。提出以电石渣和高铝水泥为原料,利用葡萄糖水热碳化形成的微米碳球作为模板,一步合成具有尺寸和微观结构可控的中空微米球型钙铝碳载体新工艺。为了克服不可溶钙铝源造成的中空微米球型钙铝碳载体中CaO与支撑体不均匀的问题,采用可溶性钙铝源代替电石渣和高铝水泥合成了钙、铝均匀分布的中空微米球型碳载体,进一步提高了钙铝碳载体的循环捕集CO2性能。研究了制备条件以及反应条件对中空微米球型钙铝碳载体捕集CO2性能的影响,阐明了多类钙源和铝源固相反应对支撑体Ca12Al14O33生成的影响机制。Al2O3添加量为5%时中空微米球型钙铝碳载体取得最优的循环捕集CO2性能,在苛刻煅烧条件下10次循环后CO2捕集性能比电石渣高80.9%。中空微米球型钙铝碳载体的特殊结构降低了 CO2的扩散阻力,提高了 CO2捕集性能和反应速率。与电石渣相比,采用中空微米球型钙铝碳载体大幅度降低了捕集单位CO2煅烧炉所需能耗,节约了能源。为了降低人工制备模板的成本,提出纸纤维作为生物模板,以乙酸处理电石渣、硝酸铝为原料,通过浸渍把钙和铝均匀负载在模板上,合成具有中空微米管状结构的钙铝碳载体。研究了多种反应条件对中空微米管状钙铝碳载体循环捕集CO2特性的作用规律,分析了中空微米管状钙铝碳载体的结构演变特性,揭示了中空微米管状钙铝碳载体的CO2捕集机理。中空微米管状钙铝碳载体的高CO2捕集性能得益于其特殊微观结构提供了更多CO2反应位和Ca12Al14033的良好支撑作用。10次循环后,中空微米管状钙铝碳载体在扩散控制阶段的反应速率常数高于电石渣的3倍以上,为中空微米球型钙铝碳载体的2倍。Al203含量为7.5%的中空微米管状钙铝碳载体在苛刻煅烧条件下30次循环后的CO2吸收量为0.33g/g,分别比相同条件下中空微米球型钙铝碳载体和电石渣高16%和11 2%。采用密度泛函理论从微观原子层面揭示钙铝碳载体中Ca12All4033对CaO抗烧结性能的影响机理,系统分析了 CaO、Ca12Al14033的晶胞结构与表面性质、CaO与Ca12Al14033间的成键规律、吸附能及电子结构。从原子层面揭示了碳酸化气氛中水蒸气存在对钙铝碳载体吸附CO2的影响机理。模拟计算表明,Ca12Al14033减缓CaO的高温烧结的原因在于Ca12Al14033中的Al活性位与CaO之间存在较强相互作用,有效牵制了 CaO的移动、抑制了 CaO结构形变。CaO对CO2和H2O的吸附均为化学吸附,且CaO对CO2的吸附强于H2O。H2O使得CaO中临位O被活化,邻位O原子在Fermi能级附近的电子数增加,有利于CO2吸附,Ca12Al14033与H2O的共同作用促进了 CaO对CO2的吸附,有利于钙铝碳载体捕集CO2。(本文来源于《山东大学》期刊2019-03-28）
程杨,孟凡会,李忠[4]（2019）在《费托合成中碳载体负载铁催化剂研究进展》一文中研究指出碳材料种类繁多,主要包括活性炭、碳纳米纤维、石墨烯、碳微球、碳纳米管及新型介孔碳等,碳材料作载体时其表面性质、孔道结构及与活性金属的相互作用均可影响其催化性能。综述了近年来碳材料载体在铁基费托催化剂中的研究进展,简述了碳材料改性方法及对催化性能的影响,介绍了新型铁基催化剂设计思路和合成方法。(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2019年01期）
迟长云,李英杰[5]（2018）在《钙基碳载体造粒的捕集CO特性及力学性能》一文中研究指出采用挤出滚圆法对钙基碳载体Ca(OH)2进行造粒。在双固定床反应器上研究了黏结剂、支撑体和造孔剂对造粒后钙基碳载体循环捕集CO2性能的影响,并提出采用多孔Al2O3球粉作为新型支撑体。结果表明,选择聚乙烯吡咯烷酮为颗粒黏结剂时最佳添加量为2%。高铝水泥和多孔Al2O3球粉均可作为支撑体造粒。多孔Al2O3球粉作为支撑体造粒后碳载体的循环捕集CO2性能更高,其10次循环后CO2吸收量为0.23g/g,是添加高铝水泥造粒碳载体的1.35倍。微晶纤维素作为造孔剂显着提高了造粒碳载体的循环捕集CO2性能。多孔Al2O3球粉作为支撑体造粒后碳载体的抗压强度略高于高铝水泥作为支撑体。多孔Al2O3球粉造粒钙基碳载体拥有大量30～100nm孔隙,其比孔容高于高铝水泥造粒碳载体,这有利于CO2捕集。(本文来源于《化工进展》期刊2018年12期）
刘江,李牧,李璟涛,菅志清,周勇[6]（2018）在《Li_4SiO_4作为碳载体吸收CO_2特性研究进展》一文中研究指出对Li_4SiO_4吸收CO_2的技术的国内外研究进展进行了综述,介绍了不同类型Li_4SiO_4吸收剂的吸收特性和提高Li_4SiO_4吸收剂吸收性能的各种方法,讨论了硅源、锂源、金属元素掺杂以及水蒸气气氛等因素对Li_4SiO_4吸收剂吸收性能的影响,以及Li_4SiO_4吸收CO_2的动力学原理。(本文来源于《电站系统工程》期刊2018年04期）
彭思遥,于业笑,崔静思[7]（2018）在《亚铁氰化镍铋/碳载体复合材料对铯离子吸附性能的研究》一文中研究指出采用电泳法将石墨烯沉积在碳纤维表面,形成石墨烯/碳纤维复合载体;原位电沉积亚铁氰化镍铋,形成亚铁氰化镍铋/碳载体复合材料(Ni-Bi HCF/GN/CFs)。通过场发射扫描电镜(FE-SEM)、X-射线衍射(XRD)及电化学等技术表征了复合材料的特性。结果发现:立方体状的Ni HCF和正六边形的Bi HCF均匀混合在碳纤维表面。研究了Ni-Bi HCF/GN/CFs对水溶性铯(Cs+)的吸附性能。结果表明:在25℃,p H=7条件下,Cs+的最大吸附量可达29.4±2 mg/g,该吸附过程复合准二阶动力学模型,为化学吸附。(本文来源于《广东化工》期刊2018年12期）
耿振,李冰,刘合之,吕洪,肖强凤[8]（2018）在《基于具有增强键能和电子吸引双功能特性的氧掺杂碳载体制备高性能二氧化锡/碳复合负极材料（英文）》一文中研究指出通过电化学活性材料与导电载体材料复合制备纳米复合材料,对于高能量锂离子电池的发展至关重要.本文利用水热法将含氧官能团引入到纳米孔碳材料骨架上,制备得到了骨架内均匀生长粒径为2–5 nm的SnO_2纳米颗粒的纳米孔碳材料,作为SnO_2/碳复合负极材料其电化学性能显着提高.与原始(CAC)、氮掺杂碳(NAC)载体相比,氧掺杂碳载体(OAC)制备得到的SnO_2/碳复合材料表现出更优异的电化学性能.SnO_2/OAC在500 mAg~(-1)充放电速率下,320圈后其放电容量保持在1122 mAhg~(-1);2000 mAg~(-1)下其容量仍保持680 mAhg~(-1).SnO_2/OAC优异的电化学性能主要归因于:氧官能团作为Lewis酸,可以在充电状态下从Sn纳米颗粒处吸引电子,促进Sn向SnO_2的可逆转化;同时,由于氧官能团的存在,SnO_2纳米颗粒被有效地限制在了碳载体骨架内,有效抑制了充放电过程中SnO_2纳米颗粒的团聚,从而提高了SnO_2/OAC复合负极材料的电化学稳定性.综上,优异的电化学性能、低的生物质成本以及简易的制备方法使得SnO_2/OAC复合材料成为一种非常有潜力的锂电池负极材料.(本文来源于《Science China Materials》期刊2018年08期）
李鹤[9]（2018）在《纳米碳载体钴基费托合成催化剂的制备与性能研究》一文中研究指出基于我国富煤贫油少气的能源结构,高效清洁利用煤炭资源、发展费托合成技术对我国降低石油对外依存度及保障国家能源安全至关重要。高效催化剂的开发是费托合成技术的关键所在,与铁基催化剂相比,钴基催化剂具有制备工艺简易、长链烃选择性高、催化剂稳定性高、且可再生循环利用等优点。本论文选择钴基催化剂作为研究内容,选取具有惰性性质的碳纳米管和石墨烯为载体,制备了一系列负载型钴基费托合成催化剂。考察了碳纳米管和石墨烯的物化性质、制备条件等对钴的分散度、还原度以及费托合成反应性能的影响,并与传统氧化铝载体制备的钴基催化剂进行了对比研究。本研究考察了焙烧温度和制备方法对碳纳米管负载钴基催化剂的结构和反应性能的影响,研究结果表明经过350℃焙烧的催化剂孔径最大,还原温度最低,CO转化率最高。叁种不同的制备方法中,共浸渍法制备的催化剂的CO的转化率达到最高值,重质烃选择性达到最高值。不同溶剂和水热温度对石墨烯负载钴基催化剂的结构及催化性能的影响的研究结果表明以乙醇为溶剂时制备的催化剂不仅热稳定性能较优,Co3O4分散较均匀,且其CO转化率及重质烃选择性较高。制备过程中的水热温度优化的研究结果表明200℃条件下制备的催化剂的还原性能最优,催化活性最高。在考察了不同醇改性及焙烧温度对氧化铝负载钴基催化剂的结构及催化性能的影响后发现,乙二醇制备的催化剂CO转化率最高;经过375℃焙烧过的催化剂CO转化率最高,重质烃选择性最高。不同载体材料的对比研究结果表明,纳米碳材料为载体制备的催化剂在产物选择性方面呈现明显优势,产物中甲烷选择性较低,重质烃选择性较高。(本文来源于《北京石油化工学院》期刊2018-06-25）
迟长云[10]（2018）在《高活性钙基碳载体制备及其捕集CO_2和脱除HC1研究》一文中研究指出由燃煤电厂和人类活动等产生的CO_2排放量日益加剧,已成为世界各国亟待解决的问题。钙循环技术作为一种燃烧后捕集CO_2的常用技术,被认为是最有发展潜力的大规模捕集CO_2技术之一。但是天然钙基碳载体的循环捕集CO_2性能随循环次数增加而迅速降低,如何提高天然钙基碳载体的循环捕集CO_2性能和循环稳定性是钙循环技术中的关键问题之一。针对上述问题,本文开展了高活性钙基碳载体制备及其捕集CO_2特性的研究。提出生物柴油副产物(BPB)燃烧修饰CaO制备高活性钙基碳载体的方法。研究了制备条件对修饰钙基碳载体的循环捕集CO_2特性的影响,获得了最佳燃烧修饰条件;修饰钙基碳载体在20次循环后的CO_2捕集性能仍高达0.50g/g。BPB燃烧修饰不仅对CaO和钙基废弃物电石渣的捕集CO_2特性有改善;而且能大幅度提升因多次捕集CO_2而失活的CaO的循环捕集CO_2性能。与国内外同类型有机溶剂修饰CaO的CO_2捕集性能相比,BPB燃烧修饰CaO具有更高的性能和循环稳定性。微观分析表明,修饰钙基碳载具有发达孔隙结构,拥有大量孔径为20-100nmm内的孔隙,这对于捕集CO_2是非常有利的。通过BPB燃烧造孔活化CaO是燃烧修饰提高CaO循环捕集CO_2性能的主要机理。提出以脱脂棉作为模板剂,醋酸钙和硝酸铝分别作为CaO源和载体源,采用硬模板法合成复合钙基碳载体。探讨了 2种制备路线对复合钙基碳载体捕集CO_2性能的影响,形成了最佳制备工艺。当CaO/Al_2O_3质量比为80/20时,复合钙基碳载体获得最高循环捕集CO_2性能,即使在恶劣煅烧条件下,其10次循环后C02捕集性能仍高达0.48g/g。复合钙基碳载体很好地刻画了脱脂棉的中空结构,呈现出管壁多孔的纳米中空管状结构,管壁由CaO和Ca_(12)Al_(14)O_(33)均匀组成,Ca_(12)Al_(14)O_(33)具有强抗烧结性能,而且CO_2可以通过多个方向扩散到复合载体中的CaO表面,这对于CO_2捕集是非常有利的。复合钙基碳载体的孔结构发达,拥有较高的比表面积和比孔容,为其循环捕集CO_2性能提供了良好的保证。为解决钙基碳载体在流化床中的颗粒磨损带来的逃逸等问题,研究了造粒过程中粘结剂、支撑剂和造孔剂种类及其添加量对造粒后钙基碳载体循环捕集CO_2性能的影响,并提出以多孔Al_2O_3球粉作为支撑剂造粒。结果表明,PVP为最合适的粘结剂,最佳添加量为2%。高铝水泥和多孔Al_2O_3球粉均可作为支撑剂造粒,最佳添加量为10%。多孔Al_2O_3球粉作为支撑剂造粒后样品,具有高于高铝水泥的循环捕集CO_2性能,其10次循环后的C02吸收量为0.23g/g,是添加高铝水泥造粒钙基碳载体的1.35倍。微晶纤维素作为造孔剂加入,能有效提高造粒样品的循环捕集CO_2性能,但钙基碳载体颗粒抗压强度略有降低。多孔Al_2O_3球粉造粒后颗粒的抗压强度略高于高铝水泥,但其抗磨损性能较水泥差,10次循环后二者抗磨损性能接近。通过氮吸附分析发现,使用多孔Al_2O_3球粉造粒样品虽然比表面积较低,但比孔容高于高铝水泥造粒样品,特别是孔径大于30nm的孔的累计孔容。研究了 BPB燃烧修饰钙基碳载体、镁修饰钙基碳载体和模板法制备的复合钙基碳载体经历碳酸化/煅烧捕集CO_2循环后的HCl脱除性能。讨论了氯化温度、循环次数、HCl浓度和CO_2存在等对经历碳酸化/煅烧捕集CO_2循环的修饰后钙基碳载体的影响。结果表明,模板法制备的复合钙基碳载体MAC-Al-CaO由于其孔结构更为发达,表现出最佳的HCl脱除性能。Ca_(12)Al_(14)O_(33)和MgO作为惰性支撑体的加入能够有效稳定孔结构,使得改性钙基碳载体循环碳酸化/煅烧后的HCl脱除能力随循环次数变化较小。750℃为叁种改性钙基碳载体的最佳脱氯温度,氯化气氛中CO_2的存在对修饰钙基碳载体的HCl脱除有不利影响,但氯化气氛中的HCl浓度越高,钙基碳载体的HCl脱除能力越强。(本文来源于《山东大学》期刊2018-05-23）
碳载体论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
随着化石燃料消耗量的日益增加及其储量的不断减少,能源和环境问题逐渐增加。燃料电池作为一种新型的绿色能源转换装置具有广泛的应用前景。其中,作为燃料电池的重要组成部分,催化剂材料是目前制备具有优异性能且价格低廉燃料电池的主要技术难点。优化催化剂活性组分的形貌尺寸和载体组成是提高催化剂催化性能的两种重要途径。目前催化剂易受类CO中间产物吸附中毒而导致催化剂性能降低。同时随着储能材料的发展,传统催化剂载体的柔性发展是未来发展方向。柔性材料因其轻便,易携带以及可折迭的性能引起研究者的广泛关注,但柔性电极载体材料负载催化剂用于燃料电池研究鲜有报道。基于此,本论文探索制备各种新型碳纳米材料作为催化剂载体,一方面可提高催化剂催化性能以及稳定性;另一方面制备柔性载体负载催化剂。具体研究内容如下:(1)中空石墨化碳纳米笼材料负载Pd纳米粒子对乙醇的电催化氧化采用氧化镁立方体为模板成功制备新型中空多孔石墨化碳纳米笼(CN)材料作为催化剂载体,随后采用乙醇为还原剂还原制备Pd纳米粒子负载至CN载体制备Pd/CN催化剂。中空石墨化碳纳米笼材料作为载体有助于提高Pd纳米粒子对乙醇催化氧化性能。通过一系列的测试(SEM、TEM、XRD、XPS以及BET)等多种测试方法对催化剂进行表征。通过电化学测试分析所制备的Pd/CN催化剂在碱性条件下对乙醇催化氧化性能,并研究CN作为载体对负载Pd纳米粒子电催化性能影响以及可行性。Pd/CN催化剂对乙醇催化表现出较高的催化活性,其氧化峰的峰电流值为2411.5 mA mg~(-1) Pd,分别为Pd/RGO(1308.5 mA mg~(-1) Pd)和Pd/C(542.5 mA mg~(-1) Pd)催化剂的1.84和4.42倍。同时稳定性测试表明,该Pd/CN复合催化剂表现出良好的稳定性。CN作为载体对提高Pd催化性能起到如下作用:(a)介孔中空结构可提供较大的比表面积;(b)有助于Pd纳米粒子的均匀分散;(c)优异的导电性。(2)多孔PdS_x/C纳米球催化剂的合成及其对乙醇的电催化氧化采用“一锅法”制备聚3,4-乙撑二氧噻吩(PEDOT)纳米球负载Pd纳米粒子,将其高温煅烧制备多孔碳球负载PdS_x催化剂。通过SEM、TEM、HRTEM、XRD、Raman和XPS对产物进行了表征测试。与此同时,系统研究煅烧温度对产物结构以及形貌影响。测试结果表明,煅烧后的碳材料仍维持纳米球形貌,尺寸为2.47±0.60 nm PdS_x纳米粒子均匀负载至纳米多孔球表面。众所周知,催化氧化过程中,硫的存在会导致Pd催化剂中毒,传统PdS催化剂,对乙醇无催化性能。相对于PdS,制备的PdS_x/C多孔纳米球催化剂对乙醇具有催化性能,其峰电流值为162.1 mA mg~(-1)。催化剂循环伏安扫描1000圈后,其峰电流值仍然维持46.7 mA mg~(-1)。该工作不仅为乙醇氧化提供了一种新型的燃料电池催化剂,而且为解决催化过程中的硫中毒问题提供了新思路。(3)叁维多孔MXene负载Pt纳米粒子对甲醇的电催化氧化采用成本低的聚苯乙烯微球(PS)作为硬模板掺杂至MXene制备出3D多孔MXene材料(e-MXene),将其作为载体负载Pt制备Pt/e-MXene催化剂研究甲醇催化氧化性能。PS的加入有效阻止MXene堆集从而形成3D多孔结构。e-MXene不仅保持MXene原有属性(优异导电性、良好亲水性以及较强机械稳定性)而且赋予其高比表面积的新特征。通过SEM、TEM、XRD和XPS等方法对所制备的Pt/e-MXene催化剂进行表征测试。电化学测试结果表明,相对于Pt/MXene和JM Pt/C催化剂,Pt/e-MXene催化剂对甲醇具有更高的电催化活性和稳定性,其催化甲醇单位质量电流密度高达798.7 mA mg Pt-1,该数值是Pt/MXene(398.6 mA mg Pt-1)和JM Pt/C(133.43 mA mgPt-1)催化剂的2.1和5.9倍。本工作充分展示了3D大孔MXene结构在甲醇催化氧化性能的优势,并且可将其扩宽至储能、催化、环境以及生物医学领域等方面的应用。(4)叁维多孔自支撑石墨烯/碳纳米管柔性膜负载Pt纳米粒子对甲醇的电催化氧化采用成本低的聚苯乙烯微球(PS)作为硬模板掺杂单壁碳纳米管(SWCNT),制备出高比表面积、优异导电性以及柔韧性的3D多孔石墨烯/单壁碳纳米管柔性自支撑膜材料(e-RGO-SWCNT)。其中,PS的加入可抑制石墨烯的堆迭从而制备叁维多孔石墨烯(e-RGO),SWCNTs贯通e-RGO,从而将其编织成柔性导电膜。随后,载体(e-RGO-SWCNT)负载Pt纳米粒子制备Pt/e-RGO-SWCNT催化剂对其研究甲醇催化氧化性能。通过一系列的测试(SEM、TEM、XPS以及BET)等对催化剂进行表征。电化学测试表明,相对于Pt/e-RGO,Pt/RGO和JM Pt/C催化剂,Pt/e-RGO-SWCNT催化剂表现出更高的电催化活性和甲醇氧化耐久性。这归属于Pt/e-RGO-SWCNT具有较高的比表面积、叁维多孔相互连通结构和良好的导电性,更重要的是,Pt/e-RGO-SWCNT在不同弯曲状态(如折迭和扭曲状态)下的电催化性能几乎同非弯曲状态保持一致。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
碳载体论文参考文献
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