双金属MOF纳米探针的组装及其在生物分析应用

论文摘要

金属有机框架（MOF）由于其结构可调、尺寸易控制等优点在近年来成为研究热点,特别是当MOF尺寸下降至纳米尺度时表现与块状材料不尽相同的性质,因此在各个领域中得到广泛应用,特别是在有关生命科学的领域中具有庞大的潜在应用价值。而掺入金属后可以拓展纳米MOF的性质与应用,因此如何调控双金属纳米MOF结构而使其更适合于生命应用仍然是MOF的一大挑战。在本论文中,通过针对性地调控双金属MOF结构使其能应用在体内外的检测与治疗。工作一中,现行的荧光DNA猝灭机理多为荧光能量共振转移和光诱导电子转移,而我们将配合物中的配体金属电荷转移引入到DNA荧光猝灭中。通过同分异构的刚性配体调控得到Fe,Pt霍夫曼型MOF（hMOF）的二维与三维结构,其中二维的MOF层之间通过氢键连接使其能容易地在水溶液中剥离得到单层纳米片,hMOF纳米片与其他纳米片表现出不同的猝灭行为是由于其骨架上的金属Fe轴向上是由容易被取代的水分子所占据,因此我们提出了DNA猝灭的配体金属电荷转移机理并验证,最后成功用于构建DNA传感平台。在工作二中,对MOF复合材料进行不同官能团功能化使MOF具有多种功能,设计了一种单触发双响应的双金属核壳型MOF,并用作联合治疗。通过合成含有Zr金属作为节点的卟啉类MOF（PCN-224）,并在外面包裹以Cu为金属节点的ZIF-67作为另一重开关用于释放siRNA。在谷胱甘肽的作用下可以裂解ZIF-67（Cu）释放siRNA,进而恢复被Cu抑制的PCN-224的光动力治疗效果,从而达到联合治疗的目的,提出MOF结构设计上与治疗之间的关联。

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本论文主要创新点

第一章绪论

1.1 纳米MOF

1.1.1 MOF的构成与应用

1.1.2 纳米MOF的优点

1.1.3 纳米MOF功能化

1.2 二维MOF纳米片

1.2.1 二维MOF纳米片的结构与性质

1.2.2 二维MOF纳米片的合成

1.2.3 二维MOF纳米片的应用

1.3 核壳型MOF

1.3.1 核壳型MOF的构成与特点

1.3.2 核壳型MOF的设计

1.3.3 核壳型MOF的发展

1.4 本论文目标与主要工作

参考文献

第二章霍夫曼型金属有机框架纳米片生物传感平台

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 材料和试剂

2.2.2 仪器

2.2.3 单晶结构测定

2.2.4 配体4-吡啶膦酸二乙酯（4-PyP）的合成

2.2.5 配体3-吡啶膦酸二乙酯（3-PyP）的合成

2.2.6 单晶hMOF-1和hMOF-2的合成

2.2.7 粉末hMOF-1和hMOF-2的合成

2.2.8 hMOF-1单层纳米片的制备

2.2.9 吡啶修饰的hMOF-1纳米片的制备

2.2.10 DNA荧光检测

2.2.11 聚丙烯酰胺凝胶电泳分析

2.2.12 数据分析

2.3 结果与讨论

2.3.1 材料设计

2.3.2 hMOF的结构与配体调控

2.3.3 hMOF的粉末表征与性质

2.3.4 hMOF-1单层纳米片的合成与表征

2.3.5 hMOF-1纳米片猝灭行为

2.3.6 LMCT的猝灭机理假设

2.3.7 LMCT的猝灭机理验证

2.3.8 LMCT机理的位点封闭验证

2.3.9 纳米片各组分的猝灭作用

2.3.10 纳米片的DNA传感原理与检测性能

2.4 结论

参考文献

第三章核壳型金属有机框架复合物的成像与治疗

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 材料和试剂

3.2.2 仪器

3.2.3 PCN-224的合成

3.2.4 ZIF-67（Cu）@siRNA@PCN-224（Cu）（PSZ）的合成

3.2.5 细胞培养

3.2.6 共聚焦成像

3.3 结果与讨论

3.3.1 方案设计

3.3.2 PSZ的合成与表征

3.3.3 PSZ对谷胱甘肽（GSH）的响应

3.3.4 PSZ与细胞孵育浓度和时间优化

3.3.5 PSZ与细胞的GSH响应

3.4 结论

参考文献

附录

致谢

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 王永棣

导师: 雷建平

关键词: 荧光分析,金属有机框架,配体金属电荷转移,双金属,传感,核壳结构,谷胱甘肽

来源: 南京大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 生物学,化学,材料科学

单位: 南京大学

分类号: TB383.1;O657.3;Q503

总页数: 83

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