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CH4–SCR脱硝的In/H-Beta毒化及抗毒化机理研究

2020-12-08阅读(616)

CH4–SCR脱硝的In/H-Beta毒化及抗毒化机理研究

论文摘要

烟气中排放的氮氧化物是大气污染的重要污染物之一,对人类社会和生态环境都产生了极大的影响。In/H-Beta催化剂在不含二氧化硫和水蒸气的条件下具有高效的催化性能,但在硫水条件下催化剂失活,在In/H-Beta中掺杂Co3O4后催化剂的抗硫抗水性有一定提升,然而In/H-Beta催化剂的反应机理缺乏系统性研究。本文主要通过程序升温表面反应（TPSR）、程序升温脱附（TPD）、X射线光电子能谱（XPS）和原位漫反射傅里叶变换红外光谱（DRIFTS）等技术手段对催化剂的表面吸附和反应特性进行分析,研究了In/H-Beta催化剂的催化机理、In/H-Beta催化剂毒化机理及In-Co3O4/H-Beta催化剂抗毒化机理。在富氧条件下研究了In/H-Beta的催化机理,主要通过考察NO、NO+CH4、NO+O2、NO+CH4+O2等不同气体成分在不同温度下,在In/H-Beta催化剂表面的吸附及反应特性来分析其催化机理。研究结果表明,In/H-Beta催化剂的CH4-SCR活性位为ZO-H+、ZO-In+和ZO-In+-O,NO可以在H-Beta或In/H-Beta催化剂表面氧化为NO2,NO在Bronsted酸位上的ZO-H+位反应形成ZO-H-ON+,NO和CH4可以在ZO-In+-O活性位点吸附活化后可以与ZO-H-ON+反应生成类硝基甲烷物种,其迅速被转化为CO2、H2O和N2。在SO2和H2O条件下研究了In/H-Beta的毒化机理,主要考察了NO、NO+CH4、NO+O2、NO+CH4+O2等气体成分在In/H-Beta分子筛表面的吸附及反应特性来分析其毒化作用。研究结果表明,SO2可以与ZO-H+和ZO-（InO）+活性位作用,抑制NO在H-Beta分子筛上的吸附,减少生成的NO+物种,并与ZO-（InO）+活性位点作用形成亚硫酸盐,在高温下会形成铟的硫酸盐。H2O会抑制NO向NO2的转化,与NO在ZO-H+位上产生竞争吸附,H2O还会与ZO-（InO）+位作用形成In（OH）2+,这些作用会降低In/H-Beta催化剂的反应活性。在SO2和H2O条件下以最优抗毒化性能的In-Co3O4/H-Beta研究了其抗毒化机理,主要考察了NO、NO+O2、NO+CH4、NO+CH4+O2等不同气体成分在In-Co3O4/H-Beta催化剂表面的吸附及反应特性来分析其抗毒化作用。研究结果表明,Co3O4掺入提高了催化剂抗硫抗水的性能,改变了催化剂对NO吸附特性,增强NO在较低温度的吸附。增强了催化剂与CH4的吸附作用,更利于CH4的活化,促进作用CH4的氧化作用。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  •   1.1 课题的来源
  •   1.2 课题的研究背景
  • 4-SCR脱硝的研究现状'>  1.3 CH4-SCR脱硝的研究现状
  • 4-SCR脱硝催化剂活性研究现状'>    1.3.1 CH4-SCR脱硝催化剂活性研究现状
  • 4-SCR脱硝催化剂抗毒化研究现状'>    1.3.2 CH4-SCR脱硝催化剂抗毒化研究现状
  • 4-SCR机理研究现状'>  1.4 CH4-SCR机理研究现状
  • 4-SCR机理'>    1.4.1 Co负载催化剂CH4-SCR机理
  • 4-SCR机理'>    1.4.2 Cu负载催化剂CH4-SCR机理
  • 4-SCR机理'>    1.4.3 Pd负载催化剂CH4-SCR机理
  • 4-SCR机理'>    1.4.4 Mn负载催化剂CH4-SCR机理
  • 4-SCR机理'>    1.4.5 In负载催化剂CH4-SCR机理
  •   1.5 课题研究的意义、目的和研究内容
  •     1.5.1 课题研究的意义与目的
  •     1.5.2 主要研究内容
  •     1.5.3 研究的技术路线
  • 第2章 实验材料与方法
  •   2.1 实验材料及仪器
  •     2.1.1 实验材料
  •     2.1.3 实验仪器设备
  •   2.2 催化剂的制备
  •   2.3 催化剂的活性评价系统
  •     2.3.1 催化反应实验装置
  •     2.3.2 活性评价方法及指标
  •   2.4 催化剂的表征
  •     2.4.1 程序升温脱附实验（TPD）
  •     2.4.2 原位漫反射红外光谱实验（DRIFTS）
  •     2.4.3 X射线光电子能谱分析（XPS）
  • 4-SCR脱硝机理研究'>第3章In/H-Beta催化CH4-SCR脱硝机理研究
  •   3.1 In/H-Beta的脱硝活性
  •   3.2 In/H-Beta催化脱硝的路径分析
  •     3.2.1 H-Beta上的反应
  •     3.2.2 In/H-Beta上的反应
  •     3.2.3 In物种上的反应
  •   3.3 In/H-Beta催化剂的催化机理分析
  •   3.4 本章小结
  • 2和H2O对In/H-Beta催化剂的毒化机理研究'>第4章 SO2和H2O对In/H-Beta催化剂的毒化机理研究
  • 2和H2O对In/H-Beta催化剂脱硝活性的毒化'>  4.1 SO2和H2O对In/H-Beta催化剂脱硝活性的毒化
  • 2对In/H-Beta催化剂的毒化机理'>  4.2 SO2对In/H-Beta催化剂的毒化机理
  • 2条件下In/H-Beta的脱硝活性'>    4.2.1 SO2条件下In/H-Beta的脱硝活性
  • 2条件下In/H-Beta脱硝活性的路径分析'>    4.2.2 SO2条件下In/H-Beta脱硝活性的路径分析
  • 2条件下In/H-Beta毒化机理分析'>    4.2.3 SO2条件下In/H-Beta毒化机理分析
  • 2O对In/H-Beta催化剂的毒化机理'>  4.3 H2O对In/H-Beta催化剂的毒化机理
  • 2O条件下In/H-Beta催化剂的脱硝活性'>    4.3.1 H2O条件下In/H-Beta催化剂的脱硝活性
  • 2O条件下In/H-Beta脱硝活性的路径分析'>    4.3.2 H2O条件下In/H-Beta脱硝活性的路径分析
  • 2O条件下In/H-Beta催化剂的毒化机理分析'>    4.3.3 H2O条件下In/H-Beta催化剂的毒化机理分析
  • 2和H2O对In/H-Beta催化剂的毒化机理'>  4.4 SO2和H2O对In/H-Beta催化剂的毒化机理
  • 2和H2O条件下In/H-Beta脱硝路径分析'>    4.4.1 SO2和H2O条件下In/H-Beta脱硝路径分析
  • 2和H2O条件下In/H-Beta的毒化机理分析'>    4.4.2 SO2和H2O条件下In/H-Beta的毒化机理分析
  •   4.5 本章小结
  • 3O4/H-Beta催化剂的抗硫抗水机理'>第5章 In-Co3O4/H-Beta催化剂的抗硫抗水机理
  • 3O4/H-Beta的抗硫抗水性能'>  5.1 In-Co3O4/H-Beta的抗硫抗水性能
  • 3O4的掺入对In/H-Beta催化剂脱硝的影响'>  5.2 Co3O4的掺入对In/H-Beta催化剂脱硝的影响
  • 3O4/H-Beta催化脱硝活性'>    5.2.1 In-Co3O4/H-Beta催化脱硝活性
  • 3O4的掺入对In/H-Beta脱硝路径的影响'>    5.2.3 Co3O4的掺入对In/H-Beta脱硝路径的影响
  • 3O4/H-Beta催化剂抗硫机理'>  5.3 In-Co3O4/H-Beta催化剂抗硫机理
  • 2条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝活性'>    5.3.1 SO2条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝活性
  • 2条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝路径分析'>    5.3.2 SO2条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝路径分析
  • 2条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝机理分析'>    5.3.3 SO2条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝机理分析
  • 3O4/H-Beta催化剂抗水机理'>  5.4 In-Co3O4/H-Beta催化剂抗水机理
  • 2O条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝活性'>    5.4.1 H2O条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝活性
  • 2O条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝路径分析'>    5.4.2 H2O条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝路径分析
  • 2O条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝机理分析'>    5.4.3 H2O条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝机理分析
  • 3O4/H-Beta抗硫抗水机理'>  5.5 In-Co3O4/H-Beta抗硫抗水机理
  • 2和H2O条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝路径分析'>    5.5.1 SO2和H2O条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝路径分析
  • 2和H2O条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝机理分析'>    5.5.2 SO2和H2O条件下In-Co3O4/H-Beta脱硝机理分析
  •   5.6 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢

    • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 李祉

    导师: 朱荣淑

    关键词: 机理,抗水抗硫性

    来源: 哈尔滨工业大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 生物学,环境科学与资源利用,环境科学与资源利用

    单位: 哈尔滨工业大学

    基金: 深圳市科技研发资金“深圳市有机物污染防控重点实验室”(NO.ZDSYS201603301417588),深圳市知识创新计划项目“垃圾焚烧发电烟气脱硝的CH_4-SCR催化剂研究”(NO.20180430170126680)

    分类号: X701;X171.5

    DOI: 10.27061/d.cnki.ghgdu.2019.002317

    总页数: 98

    文件大小: 4055K

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