天然电化学活性产物应用于微生物燃料电池研究

论文摘要

微生物燃料电池（MFCs）是一种利用微生物将有机物质中贮藏的化学能转化成电能的电化学装置。随着研究的不断深入,微生物燃料电池在生物发电以及废水处理等领域有了广泛的应用与发展。在微生物燃料电池的开发利用中,提升微生物燃料电池染料脱色效率以及生物产电能力始终是如今研究的重点。电子中介体,又称为氧化还原中间物（RMs）,是能够可逆的在氧化态与还原态之间转化的媒介物质,在这一过程中不断的吸收和放出电子,从而实现加速电子传递的效果。早期的电子中介体的研究对象主要为人工合成化合物,从化学结构来说为苯环结构上具有羟基（-OH）和氨基（-NH2）的单环或者多环芳香族,但是存在生物相容性较差,生物毒性影响较为明显的劣势;现阶段的电子中介体的研究主要着力于自然界天然物质的萃取物,因为生物毒性较低具有较好的生物相容性,并且由于在自然界来源广泛,因此被认为具有深远的研究价值。基于天然萃取物作为电子中介体在自然界的广泛性,本论文选择三种自然界中丰富抗氧化来源的天然电化学活性物质作为不同的电子中介体的来源,通过高效的固-液萃取以及分离,得到具有丰富电化学活性的天然萃取物并将其应用于微生物燃料电池中,系统的分析天然萃取物作为电子中介体的正相关、选择性相关与负相关的电子梭效应。主要研究内容包括:1.花青素作为自然界中植物鲜艳颜色的重要来源之一,因为具有优秀的抗氧化能力而被人们所熟知。本研究选择三种富含花青素的天然物（黑枸杞、蝶豆花和蓝莓干）作为研究对象,以甲醇/纯水/醋酸（85:15:0.5）为萃取溶剂进行有机萃取。在超声辅助的条件下,萃取效率进一步提升。离心取上层萃液进行冷冻干燥后研磨得到萃取物粉末。循环伏安法扫描、抗氧化能力测定以及总酚含量测定结果都表明三种富含花青素的天然物中,黑枸杞萃取物具有最明显的氧化还原峰,最显著的抗氧化能力以及最高的总酚含量,其次是蝶豆花与蓝莓干。萃取物应用于微生物燃料电池中的电子梭效应结果也表明电子中介体的添加能够显著的增强微生物燃料电池的生物产电效率,并且促进效果与电子梭效应呈现正相关关系。以ATP的合成作为检测标志物,探索电子中介体直接作用于微生物的电子梭效应机理。结果表明电化学活性物质作为电子中介体对于微生物的直接作用,很有可能是能够加速细胞膜表面的电子传递,促进细胞膜的跨膜运输效率,参与了细胞的电子传递链过程。2.菌藻共生是自然界常见的物种共生体系。菌藻之间的相互作用显著的影响菌与藻在共生体系中的营养摄取以及新陈代谢。本研究选择小球藻为研究对象,研究小球藻处于生长不同时间段的胞外代谢物的氧化还原能力,从而探索菌藻共生体系中藻自产代谢物作为刺激生物产电的电子中介体的可能性。与生长周期相关的胞外代谢物经过循环伏安法扫描以及抗氧化能力检测,结果表明处于指数生长末期（10天-15天）的藻类胞外代谢物具有显著的氧化还原能力及抗氧化能力。将具有显著的氧化还原能力的小球藻胞外代谢物添加入不同的混菌微生物燃料电池中,在电功率密度分析以及交流阻抗测定结果中显现出选择性刺激作用。通过对不同混菌微生物燃料电池进行菌相分析,结果可知具有更丰富的多样性以及更强均匀性的电池体系更有可能被电子中介体所刺激作用。3.茶是中国的传统饮品之一,从发酵程度上来区分可以分为绿茶、黄茶、白茶以及红茶等。茶饮品中由于富含有丰富的抗氧化成分而被认为是日常生活中具有保健功效的天然饮品。其中,绿茶因为没有经过发酵而保留了最丰富的的多酚类以及醇类物质。本研究选择天然绿茶为研究对象,选择纯水以及80%甲醇两种萃取溶剂对绿茶进行萃取,研究所得的萃取物应用于微生物燃料电池中的电子梭效应。循环伏安法扫描结果可以看出水萃取得到的萃液相比较于甲醇萃取,具有更显著的氧化还原峰。将两种萃取物分别应用于两种不同的微生物燃料电池中,结果发现对电池的电功率密度都发生了显著的抑制作用,且甲醇萃取物的抑制程度要远大于纯水萃取物。对于二者的HPLC成分分析结果表明,由于萃取溶剂不同导致萃取物中的组成成分（例如:没食子酸和EGCG）有较大的含量区别。对于加入毒性较强的甲醇萃取物前后微生物燃料电池的菌相分析比较发现,加入添加物后,菌相多样性显著降低,均匀度也显著降低,初始菌相发生了剧烈的变化。

论文目录

摘要

ABSTRACT

第一章绪论

1.1 论文研究背景

1.2 微生物燃料电池概述

1.2.1 微生物燃料电池的分类

1.2.2 微生物燃料电池的多元化应用

1.3 微生物燃料电池产电机理

1.3.1 产电机理讨论

1.3.2 提升MFC生物产电的方式

1.4 电子中介体概述

1.4.1 人工合成化合物作为电子中介体

1.4.2 天然腐殖物作为电子中介体

1.5 电子中介体的多元化应用

1.5.1 应用于微生物燃料电池促进废水处理及生物发电

1.5.2 应用于染料敏化太阳能电池提高能量转换效率

1.5.3 应用于电化学传感提高灵敏度

1.6 论文研究内容和意义

1.7 论文结构介绍

参考文献

第二章富含花青素的天然萃取物应用于生物产电的电子梭效应研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 实验材料与仪器

2.2.2 实验方法

2.3 结果与讨论

2.3.1 氧化还原介导能力分析

2.3.2 抗氧化能力分析

2.3.3 总酚含量结果分析

2.3.4 生物产电刺激结果分析

2.3.5 电子梭效应机制讨论

2.4 本章小结

参考文献

第三章小球藻胞外代谢物应用于生物产电的电子梭效应研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 实验材料与仪器

3.2.2 实验方法

3.3 结果与讨论

3.3.1 氧化还原电化学评估

3.3.2 化学成分分析

3.3.3 生物产电能力分析

3.3.4 菌种鉴定结果分析

3.4 本章小结

参考文献

第四章不同萃取条件下绿茶萃取物的成分分析以及菌相选择性研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.2.1 实验材料与仪器

4.2.2 实验方法

4.3 结果与讨论

4.3.1 化学成分含量分析

4.3.2 氧化还原性质分析

4.3.3 生物产电能力评估

4.3.4 菌株群落分析

4.4 本章小结

参考文献

第五章总结与展望

5.1 总结

5.2 主要创新点

5.3 展望

博士期间研究成果

致谢

文章来源

类型: 博士论文

作者: 许斌

导师: 孙清江

关键词: 微生物燃料电池,电子中介体,天然萃取物,生物毒性,电子传递

来源: 东南大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑,工程科技Ⅱ辑,医药卫生科技

专业: 生物学,无机化工,有机化工,电力工业,生物医学工程

单位: 东南大学

基金: 国家自然科学基金项目(No. 21775021,21545006,21375015,21005017)

分类号: TM911.45;TQ28;R318

DOI: 10.27014/d.cnki.gdnau.2019.004038

总页数: 122

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