负载型纳米簇合物论文_蔡豪坤,刘文瑜,钟傅亚峰,鹿萍,董坚

导读:本文包含了负载型纳米簇合物论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:纳米,催化剂,负载,不对称,丙酮酸,氢化,稳定剂。

负载型纳米簇合物论文文献综述

蔡豪坤,刘文瑜,钟傅亚峰,鹿萍,董坚[1](2013)在《水凝胶负载双金属纳米簇合物催化制氢反应的研究》一文中研究指出水凝胶是一种环境良好型的亲水性材料,在水中,它能扩展到自身尺寸的几十倍长。水凝胶也可以作为一种智能材料来识别pH值、温度、金属离子浓度等所处环境因素的改变。因此水凝胶已被广泛应用于传感器、医药、工程、纳米金属合成等领域。本实验制备了聚丙烯酰胺水凝胶,并将其用于负载双金属纳米簇合物,来催化硼氢化钠制氢反应。本实验首先用聚乙烯吡咯烷酮来稳定Pd/Ni双金属纳米,然后通过聚丙烯酰胺的交联将双金属牢牢固定,(本文来源于《2013年全国高分子学术论文报告会论文摘要集——主题F:功能高分子》期刊2013-10-12)

马红霞,熊伟,黄艳轶,张琴,陈华[2](2004)在《丙酮酸酯不对称加氢反应:负载型金属纳米簇合物催化剂中稳定剂和载体的作用》一文中研究指出研究了不同稳定剂和不同载体对低温醇 水溶液中还原的铑纳米簇合物催化剂在丙酮酸酯不对称加氢反应中催化性能的影响.结果表明:在负载型铑纳米簇合物催化剂中,载体对催化剂的催化性能有一定的促进作用;体积较大的大分子作为稳定剂,可以有效地防止金属的聚集和沉积,使其在载体表面均匀分散,与没有稳定剂存在的催化剂相比,底物的转化率和对映选择性都有提高.(本文来源于《四川大学学报(自然科学版)》期刊2004年03期)

马红霞[3](2003)在《负载型金属纳米簇合物的制备及其催化丙酮酸酯和苯乙酮加氢反应研究》一文中研究指出均相不对称催化以其高催化活性,高选择性,反应条件温和为特色,目前已有许多应用于工业生产。多相不对称催化剂以其易与产物分离、操作方便的优势,近年来研究十分活跃。纳米簇合物作为新催化材料,可望将均相催化和多相催化的优势结合起来,发展新的手性催化剂,因此越来越受到重视。 本文通过改进文献方法,在低温醇/水溶液中制备了有稳定剂保护的金属铑和铂纳米簇合物,并将其负载后得到了负载型金属纳米簇催化剂,XPS测试数据表明,载体表面的金属处于零价态,说明在低温醇/水溶液中金属得到了很好的还原。 催化剂中金属活性组分必须有适宜的负载量,才能使其在载体上达到合适的分散度,保证催化剂良好的催化活性和对映选择性;催化剂制备过程中稳定剂的存在,可以有效地防止金属的聚集和沉积,使平均粒径很小的金属纳米簇合物可以稳定存在于溶液中;在负载型铑纳米簇合物催化剂中,铑纳米簇合物和载体的相互作用使金属纳米簇合物高度分散,不会发生团聚,从而有利于充分发挥铑的催化功能,同时载体对手性诱导起到了一定的促进作用。 经XRD及XPS测试表明,催化剂在氢气气氛中进行预处理和手性修饰后,表面金属的电子结构及多孔载体的物相都发生了一些改变,从而引起了在催化剂表面加氢反应微环境的变化,有利于提高催化剂的活性和对映选择性。手性修饰过程不只是辛可尼定预加氢成为二氢辛可尼定,在无底物存在的手性修饰过程中,修饰剂在催化剂表面的吸附及其与表面金属原子的相互作用,以及通过XRD揭示的载体物相的变化,都说明在修饰过程中催化剂表面反应的微环境发生了改变。 详细考察了辛可尼定作为手性修饰剂时预处理、手性修饰以及各种反应条件对负载型锗纳米簇合物催化剂催化丙酮酸酷不对称加氢反应的影响,结果表明,催化剂在140℃进行预处理,在25℃,5.OMPaHZ,辛可尼定浓度为4.Ox10一3mol/L的THF溶液中修饰后,在25℃,7.OMPaHZ条件下反应1小时,底物基本上完全转化,也可以获得最佳的对映选择性,催化丙酮酸甲酷不对称加氢e.e值38%,催化丙酮酸乙酷e.e值64%,[助]/c inchonidine=l:8是最佳的催化齐组/修饰剂比例。 反应体系中手性修饰剂(辛可尼定或奎宁)的加入,不仅可以对产物的生成起到手性诱导作用,而且具有显着的加速反应的作用。加氢反应过程中修饰剂分子的深度加氢将引起其手性诱导作用减弱和从催化剂表面脱附,从而导致其手性修饰效果的下降,是催化剂循环使用中对映选择性下降的主要原因。手性修饰后的催化剂只要修饰剂不被进一步深度加氢,在重复使用时就能保持很好的活性和较高的光学产率。 苯乙酮的多相催化氢化反应中,用传统的负载型铂、镍、钉、锗、把催化剂时,由于苯环同时被加氢,产物醇会氢解成烃,副产物多,醇产率不高。本文使用在温和条件下还原制备的负载型铂纳米簇合物催化剂,研究了苯乙酮加氢反应条件的优化,发现加入KOH可使催化剂活性明显提高。在60oC,SMpa,KOH一异丙醇溶液中催化剂表现出特别高的活性,生成Q一苯乙醇的选择性达到10既,当底物与苯乙酮摩尔比达到60000:1时,转化率在10小时内达到97.0%,TOF达到‘101.6 mol/mol·mi。。并证明KoH对苯乙酮加氢的促进作用与K+和O『都有关。反应体系中的氢源是H:经铂催化剂活化后的氢原子而不是来自氢转移试剂中的氢。由同位素效应证明,玩分解成活泼氢原子不是反应速度决定步骤。(本文来源于《四川大学》期刊2003-10-29)

张琴[4](2003)在《负载型铂纳米簇合物制备和多相催化氢化苯乙酮的研究》一文中研究指出许多有机化合物和药物可通过含羰基(C=O)化合物催化氢化得到,故羰基化合物的加氢反应的研究较为活跃。带功能团酮类化合物的催化氢化研究发展较快,但简单酮的氢化研究进展缓慢,本文研究了苯乙酮的多相高选择性加氢和不对称氢化。 苯乙酮的多相催化氢化反应,用传统的负载型铂、镍、钌、铑、钯催化剂时,由于苯环同时被加氢,产物醇氢解成烃,副产物多,醇产率不高。本文在温和条件下还原制备了PVP保护的铂纳米簇合物和将其负载在γ—Al_2O_3上,研究了苯乙酮加氢反应条件的优化,发现加入KOH可使催化剂活性明显提高。在60℃,5Mpa,KOH异丙醇溶液中催化剂表现出很高活性,生成α-苯乙醇的选择性达到100%,当底物与苯乙酮摩尔比达到60000:1时,转化率在10小时内达到97.0%,TOF达到101.6mol/mol·min。并证明KOH对苯乙酮加氢的促进作用与K~+和OH~-都有关。反应体系中的氢源是H_2经铂催化剂活化后的氢原子而来,并由同位素效应知,H_2分解成活泼氢原子不是反应速度决定步骤。 在研究负载型铂纳米簇合物催化氢化苯乙酮时,发现虽然未用任何手性助剂或手性修饰剂处理催化剂,但当加入的KOH达到一定浓度后,苯乙酮可发生不对称加氢,对此我们研究了体系中碱强度,碱浓度,反应温度,压力,反应时间和反应底物浓度对催化活性和对映选择性的影响。当苯乙酮:Pt:KOH=10000:1:78(摩尔比)时,60℃,5Mpa,3小时内苯乙酮完全转化,ee值最高达到了22.2%。通过不同载体制备的催化剂比较及对反应前后催化剂表征,证明碱性条件下,酸性载体γ-Al_2O_3表面了发生变化,在苯乙酮不对称氢化反应中形成某种手性环境,从而有利于反应向某一特定立体构像的生成物方向进行。(本文来源于《四川大学》期刊2003-05-10)

负载型纳米簇合物论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

研究了不同稳定剂和不同载体对低温醇 水溶液中还原的铑纳米簇合物催化剂在丙酮酸酯不对称加氢反应中催化性能的影响.结果表明:在负载型铑纳米簇合物催化剂中,载体对催化剂的催化性能有一定的促进作用;体积较大的大分子作为稳定剂,可以有效地防止金属的聚集和沉积,使其在载体表面均匀分散,与没有稳定剂存在的催化剂相比,底物的转化率和对映选择性都有提高.

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

负载型纳米簇合物论文参考文献

[1].蔡豪坤,刘文瑜,钟傅亚峰,鹿萍,董坚.水凝胶负载双金属纳米簇合物催化制氢反应的研究[C].2013年全国高分子学术论文报告会论文摘要集——主题F:功能高分子.2013

[2].马红霞,熊伟,黄艳轶,张琴,陈华.丙酮酸酯不对称加氢反应:负载型金属纳米簇合物催化剂中稳定剂和载体的作用[J].四川大学学报(自然科学版).2004

[3].马红霞.负载型金属纳米簇合物的制备及其催化丙酮酸酯和苯乙酮加氢反应研究[D].四川大学.2003

[4].张琴.负载型铂纳米簇合物制备和多相催化氢化苯乙酮的研究[D].四川大学.2003

论文知识图

产物的气相色谱

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