钛硅分子筛催化剂论文_王向宇

导读:本文包含了钛硅分子筛催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:分子筛,催化剂,环氧,丙烷,硅烷,活性,己烯。

钛硅分子筛催化剂论文文献综述

王向宇[1](2019)在《高性能多级孔钛硅分子筛催化剂的清洁生产》一文中研究指出钛硅分子筛在氨肟化、环氧化、苯羟基化等绿色氧化过程表现出优异的催化性能。目前,钛硅分子筛催化剂已经应用于尼龙、聚氨酯材料两大行业的两个主要单体己内酰胺和环氧丙烷清洁工业生产。按照传统的分子筛生产工艺,将硅源、钛源、模板剂和水混合后,经过水热晶化获得微孔粉晶化浆料,由于所得晶体粒径较小(100~600)nm,普通过滤器难以实现有效的固液分离,纳滤过程中耗水量大,会产生较多的高浓度废有机胺和低浓度碱性洗水;微孔粉晶化介孔改性、酸洗后,同样会产生较多的高浓度废有机胺、低浓度碱性洗水、高浓度废酸和低浓度酸性洗水。由于这些废液在纳滤过程中已被稀释,废水排放量远远大于晶化合成、介孔改性和酸洗的起始投水量,母液回收再用存在困难。针对钛硅分子筛传统生产过程废液排放量大,难于回收利用等难题,本课题组开发了适用于纳米钛硅分子筛分离的pH振荡絮凝法,经过调控pH值在一定范围内振荡,可以促使纳米分子筛高效絮凝团聚,采用简单的压滤机即可实现固液高效分离,与直接干燥法相比,pH振荡式分离法所得滤饼杂质含量低,减少了酸洗过程的酸液量、酸液浓度,减少了废酸排放;与纳滤分离法相比,pH振荡式分离法不再需要大量的纯水做洗涤用,本项目采用pH振荡促进絮凝/压滤/空气压榨替代纳滤膜洗,所得滤饼可直接干燥,基本消除了低浓度废洗水,可在低能耗下实现水的物料平衡;开发了采用热稳定模板剂/碱替代易热分解的模板剂/碱制备高性能钛硅分子筛的方法,实现了碱性废液的再生利用;研发了适用于酸性废水的碳化阳离子交换树脂/活性炭再生材料,实现了酸性废水的再生利用;开发了可回用的无溴模板剂,基本消除了溴化物和有机胺对环境的危害。与传统生产方法相比,本课题组开发的生产工艺吨产品废液总排放可降低98%以上,资源利用率高,生产成本低。(本文来源于《第十六届全国工业催化技术及应用年会论文集》期刊2019-07-29)

肖可,宋黎娜,程党国,陈丰秋,詹晓力[2](2019)在《钛硅分子筛负载的Na-W-Mn催化剂上甲烷氧化偶联反应》一文中研究指出以Na-W-Mn为活性组分,探究了Ti-SBA-15,TS-1,Ti-MWW和SiO24种载体负载的催化剂在不同反应温度下的甲烷氧化偶联反应性能,采用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附、H2程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征方法对催化剂进行了分析。结果表明,Na2WO4和Mn2O3活性相对反应至关重要。Ti的掺杂能有效提高W在较低温度下活化甲烷的速率,并促进催化剂的活性组分向表面迁移。Ti-SBA-15分子筛也提高了催化剂表面活性组分和活性氧物种的浓度。多种作用协同使Ti-SBA-15分子筛负载的催化剂在较低温度下的催化活性远高于其他3种催化剂,在720℃下CH4转化率为22%,C2选择性为63%。(本文来源于《化学反应工程与工艺》期刊2019年01期)

[3](2017)在《改性钛硅分子筛催化剂及其制备方法和应用以及环氧氯丙烷的合成方法》一文中研究指出申请号:201610266533.3申请日:2016-04-26申请人:中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院一种改性钛硅分子筛催化剂及其制备方法和应用以及环氧氯丙烷的合成方法,该改性钛硅分子筛催化剂含有具有MFI拓扑结构的钛硅分子筛、氧化铝和过渡金属氧化物,以该改性钛硅分子筛催化剂的总量为基准,具有MFI拓扑结构的钛硅分子筛的质量分数为35%~75%、氧化铝的质量(本文来源于《能源化工》期刊2017年05期)

盛楠,冯翔,宋钊宁,杨朝合[4](2017)在《纳米级蜂窝形钛硅分子筛TS-1负载的Au催化剂上丙烯气相环氧化反应性能研究》一文中研究指出环氧丙烷(PO)是最重要的丙烯衍生物之一,对我国的化工产业和国民经济发展有着深远的影响。丙烯气相直接环氧化制备PO的工艺具有绿色环保、原料廉价和操作简单等优势,成为当前的研究热点~[1]。目前,该体系中传统的催化剂(负载Au纳米颗粒的钛硅分子筛TS-1)仍存在以下主要问题(1)催化剂的转化率普遍偏低,不符合工业化要求~[2];(2)催化剂的稳定性不高,寿命最高为40小时,经济成本巨大~[3]。(本文来源于《第19届全国分子筛学术大会论文集——C会场:MOFs材料有机无机复合材料多孔复合材料》期刊2017-10-24)

李裕,樊丽虹,李军平[5](2017)在《磁性钛硅分子筛催化剂的结构解析》一文中研究指出采用预涂和水热法在尖晶石铁酸镍的表面包覆钛硅分子筛(TS-1),制备了易于磁分离的磁性TS-1催化剂。利用透射电镜(TEM)、EDS能谱、X射线衍射分析(XRD)、紫外-可见光谱(UVVis)、红外光谱(IR)和振动样品磁强计(VSM)等手段多角度对磁性TS-1催化剂的壳层结构进行表征解析。结果表明磁性TS-1催化剂颗粒直径约150nm,是具有MFI骨架结构的壳核型复合催化剂,它具有催化活性和磁分离的双重功能。(本文来源于《材料科学与工程学报》期刊2017年03期)

陈洁[6](2017)在《改性钛硅分子筛催化剂的制备及催化性能及机理研究》一文中研究指出本文制备了叁种硅烷化改性TS-1催化剂,进而考察了应用于1-己烯环氧化和丁酮氨肟化反应过程中的催化性能和催化作用机理。首先,论文介绍了制备含有硅羟基Si-OH、氨基-NH2和烷基的硅烷化改性TS-1催化剂的方法,并通过FT-IR、TG/DTG、UV-Vis、BET和元素分析表征硅烷化剂的负载情况和负载量。其次,采用UV-Vis、NH3-TPD和Py-IR分析改性TS-1加入H2O2后,Ti-OOH、Si-OH数量的变化和表面酸性的变化。进而,考察了 TS-1改性对1-己烯环氧化和丁酮氨肟化反应催化性能的影响。最后,结合表征分析结果和文献,讨论了改性TS-1催化氧化作用机理。实验结果表明,在TS-1硅烷化前采用氨水溶液进行预处理,能够提高TS-1表面的Si-OH数量,从而提高TS-1用APTES、MTES及DMDES硅烷化改性的效率,同时不改变TS-1的骨架结构和总钛含量。FT-IR、TG/DTG结果表明预处理后的TS-1通过硅烷化改性成功制备得到含有硅羟基Si-OH、氨基-NH2和烷基的改性TS-1催化剂;UV-Vis结果表明改性前后TS-1的Ti元素分布基本不变;BET分析表明改性TS-1催化剂的BET比表面积、t-plot微孔比表面积和t-plot微孔孔容均减小,说明在孔道内外都接枝了硅烷化剂;元素分析结果表明叁种改性催化剂APTES/TS-1水解、MTES/TS-1水解及DMDES/TS-1水解的接枝率分别为 0.664、0.833 及 0.663 mmol/g。UV-Vis表征结果表明,叁种改性TS-1中,加入H2O2后,与未改性TS-1/H2O2相比,Ti-OOH过氧活性中心稳定性和数量增加。NH3-TPD结果表明,MTES/TS-1水解和DMDES/TS-1水解加入H202后,与TS-l/H2O2相比,Ti-OOH数量增加,Si-OH的数量显着减小。Py-IR结果表明,TS-1改性会改变TS-1的表面酸性。1-己烯环氧化和丁酮氨肟化反应结果表明,叁种改性TS-1催化剂均能显着提高1-己烯环氧化和丁酮氨肟化反应的转化率和选择性。未改性TS-1催化1-己烯环氧化反应的转化率为59.2%,选择性为64.1%;叁种改性催化剂APTES/TS-1水解、MTES/TS-1水解及DMDES/TS-1水解催化剂催化1-己烯环氧化反应的转化率分别为69.0%、69.0%和64.7%,选择性分别为68.9%、95.4%和96.7%。未改性TS-1催化丁酮氨肟化反应的转化率为68.0%,选择性为84.3%;叁种改性催化剂APTES/TS-1水解、MTES/TS-1水解及DMDES/TS-1水解催化剂催化丁酮氨肟化反应的转化率分别为71.3%、73.6%和78.0%,选择性分别为86.5%、97.5%和 99.3%。结合表征分析结果和文献,论文讨论了改性TS-1催化氧化作用机理。APTES/TS-1水解/H2O2体系中,APTES中末端氨基-NH2中的N原子与Ti-OOH中的末端H原子形成氢键,APTES/TS-1水解后引入的Si-OH与Ti-OOH中的末端O原子也形成氢键,其中以Si-OH与Ti-OOH形成的氢键作用为主,这两个氢键结构,稳定了 Ti-OOH活性中心,提高了 Ti-OOH活性中心的数量。MTES/TS-1水解/H2O2体系和DMDES/TS-1水解/H2O2体系中Si-OH末端的H原子与Ti-OOH末端的O原子形成氢键作用,使得Ti-OOH稳定性和数量增加,同时使Si-OH酸量减少。同时,硅烷化剂中有机基团也改变了催化剂表面的疏水性。这些因素综合使得硅烷化改性TS-1催化剂催化1-己烯环氧化和丁酮氨肟化反应的转化率和选择性均有显着增加。(本文来源于《浙江大学》期刊2017-06-01)

刘润雪[7](2017)在《钛硅分子筛负载钴基催化剂费托反应性能研究》一文中研究指出随着世界经济发展,石油消耗量日趋增大,利用我国丰富的煤资源通过煤制合成气及合成气费托反应过程制备清洁燃料油对减缓石油紧张局面、解决环境问题和优化能源结构具有重要意义,而费托合成中的的关键技术是高效催化剂的开发。采用钛硅分子筛为载体制备了一系列的负载型钴基催化剂,通过酸处理、碱处理和酸碱复合处理方式对钛硅分子筛进行了预处理,结果表明,碱处理后载体介孔等变化对费托反应催化性能产生了较大影响,孔径增大促进了钴颗粒的分散,加快生成物和反应物的传递速率,从而使得负载的钴基催化剂具有更好的催化性能。研究发现,碱处理可以去除无定形硅、改善分子筛晶体结构,从而提高其负载的钴基催化剂的稳定性,而酸处理会破坏分子筛晶体结构,使得催化剂稳定性变差。进一步考察了载体孔径的影响,使用微孔钛硅分子筛和介孔二氧化钛作为复合载体,考察了复合载体配比及制备方法对催化剂费托反应活性的影响,结果表明,采用复合载体制备得到的催化剂钴颗粒尺寸较小、落位均匀、还原性能较高,因而具有更高的反应活性和稳定性,当TS/TiO_2(质量比)=1时,负载的钴基催化剂费托反应活性最佳。通过考察复合催化剂制备方法可知,采用载体预混合方法制备的催化剂活性最高。还考察了介质阻挡放电等离子体(DBD)中不同惰性介质和氢气介质对催化剂费托反应性能的影响,研究发现惰性气体DBD方法用于前躯体分解是一个快速高效的过程,可以代替焙烧处理过程,且催化剂的费托反应活性与惰性气体的放电难易程度有关,使用最易放电的He介质得到的催化剂活性最优。而以氢气为介质的H_2-DBD处理则可以同时代替焙烧和氢气还原过程,获得具有与传统处理方法相当的费托催化活性的催化剂。(本文来源于《天津大学》期刊2017-05-01)

李智姗[8](2017)在《钛硅分子筛负载纳米金催化剂的制备及其丙烯气相环氧化性能的研究》一文中研究指出环氧丙烷(PO)是一种重要的基础有机化工原料,目前主要的生产工艺是氯醇法和共氧化法,前者消耗大量氯气且环境不友好,后者投资成本大且原子不经济。采用氧气(O_2)直接氧化法生产PO,副产物仅为水(H_2O),绿色环保。本文研究了钛硅分子筛负载纳米金催化剂(记为Au/TS-1)的制备及其应用于丙烯气相环氧化反应中的催化性能。首先,从Au/TS-1的改性入手,对碳酸铯(Cs_2CO_3)作沉积沉淀剂制得的Au/TS-1Cs催化性能进行了探讨,发现该催化剂在164 ℃下反应的丙烯气相环氧化综合性能比200 ℃下的更好。其中,164℃下的平均PO生成速率为~300gPO·h~(-1)·kgcat-1,PO选择性为~98%和H_2利用率为~26%。结果表明,该催化剂在不同温度下的性能差异主要是因为Au粒径的变化,164 ℃下反应6 h后的Au平均粒径为~3.6 nm,200 ℃下反应6 h后的Au平均粒径则增至~5.1nm。催化剂表面的积碳和酸量并没有明显影响。164 ℃可能是更适合Au/TS-1 Cs的丙烯气相环氧化反应温度。然后,为了说明反应中主要Au活性位点的问题,制备了叁种不同的催化剂(Au/TS-1,Au/un TS-1和 Au/S-1/TS-1)。由 Au/TS-1 Cs 和 Au/TS-1 Na 的 Au 负载量和平均PO生成速率可知,TS-1孔道内的Au纳米簇(<1.0 nm)是主要Au活性位点。而Au/un TS-1在反应初期即有较低的催化活性,得出TS-1外表面小粒径的Au纳米簇(<1.0 nm)也是主要Au活性位点。对Au/S-1/TS-1而言,通过改变Au/S-1/TS-1的S-1包裹厚度,得出TS-1外表面的小粒径Au簇(<1.0 nm)和孔道内的Au纳米簇(<1.0 nm)都是丙烯气相环氧化反应中的主要Au活性位点。且计算得到Au/TS-1 Cs外表面小粒径Au纳米簇(<1.0 nm)的 PO 生成速率为~30 gPO·h~(-1)·kgTS-1-1。最后,尝试了沉积沉淀法制备的Au/TS-1 Cs,并测试其在O_2-H_2O体系下的丙烯气相环氧化反应性能。测得催化剂的平均PO生成速率为~1.5 gPO·h~(-1)·kgcat-1,低于文献报道固相研磨法所制催化剂的~2.3 gPO·h~(-1)·kgcat-1。不过目前制备的Au-Ti催化剂,在O_2-H_2O体系下的丙烯气相环氧化性能都较差。(本文来源于《南京理工大学》期刊2017-03-01)

王欢[9](2016)在《多级孔钛硅分子筛TS-1催化剂的制备和在烯烃环氧化反应中的应用》一文中研究指出钛硅分子筛是一种具有选择性氧化催化性能的工业催化剂。传统的钛硅分子筛因其较小的微孔孔径使其只能应用在小分子的选择性氧化反应中。为了解决这一问题,我们采用表面活性剂十六烷基叁甲基溴化铵做为介孔造孔剂,制备得到的多级孔钛硅分子筛H-TS-1,该材料具有更多的晶体间介孔。在大分子的烯烃环氧化反应中,多级孔钛硅分子筛表现出明显优于常规TS-1的催化性能。(本文来源于《天津化工》期刊2016年05期)

王宜迪,陈冰冰,石川[10](2016)在《钛硅分子筛催化剂上苯的室温“存储-等离子体氧化”脱除》一文中研究指出苯的主要脱除方法包括催化氧化法和吸附法。由于苯分子的结构稳定性,负载贵金属催化剂催化苯的完全氧化也要在150°C以上。常用的活性炭吸附剂消除苯存在选择性差、难再生的问题。基于上述研究现状,我们提出了一种针对室内空气中低浓度苯的的室温"存储-等离子体辅助氧化"的循环脱除方法。室温存储阶段,利用具有优异疏水性的钛硅分子筛(TS-1)对苯的择形吸附性能将苯富集于催化剂的孔道之中,并通过AgCu金属改性进一步提高苯的存储能力。再生阶段,引入空气等离子体,对存储饱和后的催化剂进行介质阻挡放电,放电过程中产生大量的活性氧物种,室温即可将存储的苯完全氧化为CO_x和H_2O,使催化剂得以原位再生,再生过程没有苯的逸出(碳平衡超过98%),没有NO_x等副产物生成。该循环方法具有耐湿性好,能耗低,无需使用贵金属催化剂,且全过程在室温条件下操作的显着特点,为室内空气中低浓度VOC的室温消除提供了新思路和新方法。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十二分会: 多孔功能材料》期刊2016-07-01)

钛硅分子筛催化剂论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

以Na-W-Mn为活性组分,探究了Ti-SBA-15,TS-1,Ti-MWW和SiO24种载体负载的催化剂在不同反应温度下的甲烷氧化偶联反应性能,采用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附、H2程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征方法对催化剂进行了分析。结果表明,Na2WO4和Mn2O3活性相对反应至关重要。Ti的掺杂能有效提高W在较低温度下活化甲烷的速率,并促进催化剂的活性组分向表面迁移。Ti-SBA-15分子筛也提高了催化剂表面活性组分和活性氧物种的浓度。多种作用协同使Ti-SBA-15分子筛负载的催化剂在较低温度下的催化活性远高于其他3种催化剂,在720℃下CH4转化率为22%,C2选择性为63%。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

钛硅分子筛催化剂论文参考文献

[1].王向宇.高性能多级孔钛硅分子筛催化剂的清洁生产[C].第十六届全国工业催化技术及应用年会论文集.2019

[2].肖可,宋黎娜,程党国,陈丰秋,詹晓力.钛硅分子筛负载的Na-W-Mn催化剂上甲烷氧化偶联反应[J].化学反应工程与工艺.2019

[3]..改性钛硅分子筛催化剂及其制备方法和应用以及环氧氯丙烷的合成方法[J].能源化工.2017

[4].盛楠,冯翔,宋钊宁,杨朝合.纳米级蜂窝形钛硅分子筛TS-1负载的Au催化剂上丙烯气相环氧化反应性能研究[C].第19届全国分子筛学术大会论文集——C会场:MOFs材料有机无机复合材料多孔复合材料.2017

[5].李裕,樊丽虹,李军平.磁性钛硅分子筛催化剂的结构解析[J].材料科学与工程学报.2017

[6].陈洁.改性钛硅分子筛催化剂的制备及催化性能及机理研究[D].浙江大学.2017

[7].刘润雪.钛硅分子筛负载钴基催化剂费托反应性能研究[D].天津大学.2017

[8].李智姗.钛硅分子筛负载纳米金催化剂的制备及其丙烯气相环氧化性能的研究[D].南京理工大学.2017

[9].王欢.多级孔钛硅分子筛TS-1催化剂的制备和在烯烃环氧化反应中的应用[J].天津化工.2016

[10].王宜迪,陈冰冰,石川.钛硅分子筛催化剂上苯的室温“存储-等离子体氧化”脱除[C].中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十二分会:多孔功能材料.2016

论文知识图

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