Cu/盘状ZnO模型催化剂催化CO2加氢反应中生成CO的活性位研究

Cu/盘状ZnO模型催化剂催化CO2加氢反应中生成CO的活性位研究

论文摘要

通过水热法合成盘状ZnO,并在其表面负载Cu得到Cu/盘状ZnO模型催化剂,将不同气氛下(5%CO/Ar、2.5%H2/2.5%CO/Ar、5%H2/Ar,分别记为CZ-5CO、CZ-2.5H2-2.5CO、CZ-5H2)还原的模型催化剂用于逆水煤气变换反应.对催化剂进行热重分析(TGA)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、原位紫外拉曼光谱(in situ UV-Raman)表征.结果表明,不同的还原气氛可得到不同尺寸的Cu颗粒及不同缺陷浓度的Cu-ZnO界面.CO2程序升温脱附(CO2-TPD)结果表明,不同的Cu-ZnO界面具有不同的CO2活化能力.其中CZ-5H2形成的Cu-ZnO界面对CO2活化能力最强,表现出最佳的逆水煤气变换反应活性;CZ-5CO具有更多的表面缺陷可能是由于存在Cu3Zn合金,但Cu-ZnO界面上CO2的吸附容量降低,导致逆水煤气变换反应活性低;CZ-2.5H2-2.5CO的活性介于CZ-5H2与CZ-5CO之间,界面对CO2的活化量也介于两者之间.

论文目录

  • 1 引言 (Introduction)
  • 2 实验部分 (Experiment)
  •   2.1 化学试剂
  •   2.2 催化剂的制备
  •     2.2.1 盘状ZnO的制备
  •     2.2.2 Cu/盘状ZnO模型催化剂的制备
  •   2.3 催化剂的表征
  •   2.4 催化剂活性评价
  • 3 结果与讨论 (Results and discussion)
  •   3.1 Cu/盘状ZnO模型催化剂的表征
  •     3.1.1 热重分析
  •     3.1.2 催化剂的还原性能
  •     3.1.3 XRD表征
  •     3.1.4 SEM表征
  •     3.1.5 XPS表征
  •     3.1.6 原位紫外拉曼表征
  •     3.1.7 CO2-TPD
  •   3.2 Cu/盘状ZnO模型催化剂的活性评价
  •   3.3 讨论
  • 4 结论 (Conclusions)
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 黄春蕾,钟雯,文进军,张明远,黄皓旻,付名利,吴军良,叶代启,陈礼敏

    关键词: 盘状,模型催化剂,逆水煤气变换,界面,表面缺陷

    来源: 环境科学学报 2019年06期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 有机化工

    单位: 华南理工大学环境与能源学院,挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室,广东省大气环境与污染控制重点实验室,广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心

    基金: 国家自然科学基金(No.91645119,21207039,51878292),广东省自然科学基金(No.2017A030310537,S2011010000737),中央高校基本科研业务费(No.2017ZD076),广州市科技计划项目(No.201607010095),厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室(No.201602)

    分类号: TQ426;TQ223.121

    DOI: 10.13671/j.hjkxxb.2019.0109

    页码: 1942-1951

    总页数: 10

    文件大小: 3259K

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