气溶胶对光化辐射通量及大气氧化性的定量贡献 ——以北京、香河为例

气溶胶对光化辐射通量及大气氧化性的定量贡献 ——以北京、香河为例

论文摘要

光化辐射是指能使大气组分发生光解的太阳光辐射,是一个体积中所有方向的有效光通量的积分。它是大气光化学的驱动力,目前国内对光化辐射的研究还很少。气溶胶和云是引起辐射通量衰减的关键因子,揭示气溶胶对光化辐射通量作用可完善辐射参数化方案,对定量评估气溶胶变化对大气氧化能力和空气质量的影响具有重要意义。本文通过在香河、北京开展光化辐射通量和分波段太阳辐照度的同步观测,获取了京津冀光解速率的演变特征,并构建了适用于华北地区的j(NO2)重构方案;利用TUV辐射传输模型和数理统计方法评估了气溶胶对光解速率和大气氧化性的定量作用。主要结论如下:(1)光解速率具有正弦的日变化特征;香河的光解速率比北京小,尤其是j(O1D)平均值比北京小约36%。北京、香河的光解速率日变化曲线均呈单峰型,中午高早晚低;香河j(O1D)平均值小于北京,正午时北京的j(O1D)约为香河的1.33倍。与香河相比较,北京光解速率的日变化正弦波形较宽,上午增大和下午减小的幅度较缓慢。香河j(O1D)与j(NO2)的季节变化趋势一致;北京的j(NO2)在春季和秋季较大,在冬季和夏季较小;j(O1D)在夏季最大,春季次之,冬季最小。(2)太阳天顶角越大,j(NO2)的最大值就越小。在特定的Ks区间,j(NO2)随太阳天顶角余弦的变化可以用幂函数形式表示,j(NO2)随Ks变化的散点图,满足三次函数关系。基于晴空指数和太阳天顶角余弦的估算模型精度较高,瞬时值和小时值估算公式的MABE分别为10.5%和8.7%,RMSE分别为0.00053和0.0004,可以用来估算香河地区瞬时和小时的j(NO2)。将该估算公式在北京进行检验,瞬时计算值的MABE为26.2%,RMSE值为0.0013。表明,香河的光解速率估算模型可以用来估算华北区域瞬时和小时j(NO2)。(3)利用CERN 45个野外观测站的长期辐射观测,结合京津冀建立的j(NO2)重构模型计算获得全国尺度的j(NO2)资料。在晴空时(KS>0.75),j(NO2)的空间分布南大北小,东北地区是低值区,华南和西南是高值区;在非晴空时,西南盆地区和以北京森林站为代表的京津冀地区是低值区,华南、北方和华北平原地区都是高值区。(4)光解速率常数随AOD变化的斜率随AOD的增加而减小;SZA越小,j(NO2)与AOD之间的关系越接近线性,相反地,SZA越大,j(NO2)与AOD之间的关系越接近非线性。在夏季,气溶胶会使j(O1D)降低56%,j(NO2)降低82%;在冬季,气溶胶导致j(O1D)和j(NO2)的衰减分别降低了218%和184%。重污染过程中增加的AOD对辐射衰减起着重要作用。夏季香河OX和j(NO2)的平均值随着KS的增大而增大,AOD的平均值随着KS的增大而减小。OX的日变化曲线呈单峰型,早上为波谷,夜间逐渐下降。j(NO2)与OX和PM2.5之间的相关系数分别为0.58和0.14,均通过了0.01的显著性检验。云和气溶胶对太阳辐射的吸收和散射对夏季香河地区的光化辐射有显著的作用。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  •   1.1 研究意义
  •   1.2 研究现状
  •     1.2.1 光化辐射通量的观测现状及问题
  •     1.2.2 气溶胶对光化学过程影响的研究现状及问题
  •   1.3 主要研究内容
  • 第二章 数据与方法
  •   2.1 引言
  •   2.2 站点与仪器
  •     2.2.1 站点
  •     2.2.2 辐射表
  •     2.2.3 光谱仪
  •   2.3 光解速率的计算方法
  •     2.3.1 计算方法
  •     2.3.2 结果分析
  •   2.4 辐射数据质量控制
  •   2.5 AERONET气溶胶数据
  •   2.6 TUV辐射传输模式
  •   2.7 本章小结
  • 第三章 光解速率的演变特征
  •   3.1 引言
  •   3.2 光解速率与太阳辐射的变化特征
  •     3.2.1 统计特征
  •     3.2.2 季节变化
  •     3.2.3 日变化
  •   3.3 重构方法的建立
  •     3.3.1 太阳高度角的影响
  •     3.3.2 光解速率与晴空指数的关系
  • UV的重构方案'>    3.3.3 基于KUV的重构方案
  • S的经验重构方程'>    3.3.4 基于KS的经验重构方程
  •   3.4 多种重构方案的比较
  •     3.4.1 现有两种方法的比较
  •     3.4.2 一种扩展方案
  •     3.4.3 香河光解速率重构方案的比较
  •     3.4.4 CERN历史数据重构的结果
  •   3.5 本章小结
  • 第四章 气溶胶对光解速率和大气氧化性的影响
  •   4.1 引言
  •   4.2 AOD与光解速率的相关性
  •     4.2.1 AOD和光解速率的季节变化及日变化特征
  •     4.2.2 光解速率与AOD的相关性
  •   4.3 气溶胶对光解速率的定量影响
  •   4.4 污染天与清洁天的对比分析
  •   4.5 光解速率与大气氧化性的相关性
  •     4.5.1 大气氧化性的统计特征与日变化
  •     4.5.2 光解速率对大气氧化性的影响
  •   4.6 本章小结
  • 第五章 总结与展望
  •   5.1 主要结论
  •   5.2 本文创新性
  •   5.3 存在的问题与展望
  • 参考文献
  • 作者在读期间科研成果简介
  •   1 学术论文
  •   2 科研项目
  • 致谢
  • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 杜超杰

    导师: 邓小波,胡波

    关键词: 光解速率,紫外辐射,总辐射,气溶胶,晴空指数

    来源: 成都信息工程大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 气象学,环境科学与资源利用

    单位: 成都信息工程大学

    分类号: P422;X513

    DOI: 10.27716/d.cnki.gcdxx.2019.000151

    总页数: 64

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