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分子高次谐波产生中的多轨道效应

2020-12-02阅读(311)

分子高次谐波产生中的多轨道效应

论文摘要

强场高次谐波产生是当前获得相干桌面化极紫外光源及合成阿秒脉冲的重要技术手段。高次谐波产生的研究有助于理解和调控相互作用过程,可以实现靶材内部信息的自探测。特别地,相比于原子体系,分子体系具有复杂丰富的量子态信息,其强场的高次谐波产生过程中蕴含着的轨道结构效应及动力学过程,是当前研究的重要前沿问题之一。分子的多轨道、多电子和多中心效应对谐波产生效率及分布产生重要的影响。精密调控谐波有利于短波光源高效输出及实现阿秒脉冲整形。同时基于高次谐波的分子轨道层析成像更需对多轨道多电子效应和库仑效应贡献的理解。论文研究了从简单双原子分子到三原子分子,并扩展至复杂多原子分子的高次谐波产生。通过测量准直分子的高次谐波产率及角度依赖关系,及其与强激光场参数（如偏振、光强等）的变化关系,揭示不同结构的分子轨道产生的高次谐波特性,进而理解强场分子高次谐波产生过程中的多电子和多轨道效应。论文主要获得以下研究结果:1)准直N2分子高次谐波的多轨道效应。发现了在线偏振激光下,平台区和截止区谐波产率出现明显不同的角分布特性,分析表明,其原因是N2分子的HOMO和HOMO-1轨道对高次谐波产生的影响。通过测量不同准直条件下不同阶次谐波产率的椭偏率依赖,发现分子轴垂直于激光偏振方向谐波产率的椭偏率依赖弱于平行时的结果,且随着谐波阶次的增加二者差别更明显;同时还观测到分子轴平行于激光偏振方向时N2分子的31st谐波产率的椭偏率依赖在线偏振时受到抑制,以上结果分析表明N2分子的多轨道及干涉抑制对高次谐波产生的影响。2)三原子分子CO2和N2O高次谐波的多轨道量子干涉效应。通过测量不同激光强度和椭偏率下CO2和N2O分子高次谐波光谱极小值的位置,发现随着激光强度的降低和椭偏率的增加,谐波光谱极小值向低阶移动,分析表明该谐波光谱极小值来源于不同通道间的动力学量子干涉。通过测量不同椭偏率下不同谐波阶次的角分布,指认了不同分子轨道对谐波的贡献。通过扩宽谐波光谱范围至近阈值区,观测到了低阶谐波光谱极小值结构,分析表明电子和电子间的库仑相互作用对谐波光谱的重要影响。3)准直C2H2分子高次谐波的多轨道效应。通过比较分子不同准直条件下谐波产率的椭偏率依赖,分析了分子HOMO轨道结构对高次谐波产生的影响。通过测量不同椭偏率下C2H2分子谐波产率的角分布,发现随着分子轴与驱动激光椭偏主轴的夹角的增大谐波产率单调递增,而对于较大的椭偏率,分子轴与驱动激光场椭偏主轴平行和垂直时的谐波产率差别较小。分析表明,C2H2分子的HOMO和HOMO-1轨道的贡献是导致谐波产率这一角度依赖的主要因素。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  •   1.1 超短超强激光脉冲与原子分子的作用
  •     1.1.1 强激光场中分子的准直
  •     1.1.2 强激光场中的电离
  •     1.1.3 高次谐波
  •   1.2 高次谐波的应用
  •     1.2.1 高次谐波在阿秒脉冲方面的应用
  •     1.2.2 高次谐波在探测原子分子的电子结构和动力学过程中的应用
  •     1.2.3 高次谐波在单色极紫外（XUV）光源方面的应用
  •   1.3 分子高次谐波的研究进展
  •     1.3.1 利用分子高次谐波探测分子的超快动力学行为
  •     1.3.2 利用分子高次谐波探测分子的轨道结构信息
  •     1.3.3 利用分子高次谐波探测分子的多轨道效应
  •   1.4 论文的主要内容
  • 第二章 实验装置
  •   2.1 高次谐波的产生和探测系统
  •     2.1.1 实验真空系统
  •     2.1.2 超声分子束
  •     2.1.3 极紫外平场光栅光谱仪
  •     2.1.4 极紫外平场光栅光谱仪的标定
  •   2.2 飞秒激光及光路系统
  •     2.2.1 飞秒激光系统
  •     2.2.2 非绝热准直分子的光路系统及光强校准
  •   2.3 本章小结
  • 2分子高次谐波的多轨道效应'>第三章 准直N2分子高次谐波的多轨道效应
  •   3.1 引言
  •   3.2 实验方法
  •   3.3 分子准直
  •     3.3.1 分子准直的理论模型
  •     3.3.2 多参量对分子准直的优化
  •   3.4 线偏振强激光场下准直N2分子高次谐波的角分布
  • 2分子高次谐波的椭偏率依赖'>  3.5 准直N2分子高次谐波的椭偏率依赖
  •   3.6 本章小结
  • 第四章 三原子分子高次谐波的多轨道量子干涉效应
  •   4.1 引言
  •   4.2 实验方法
  •   4.3 动态干涉极小值的光强依赖
  •   4.4 椭偏率对三原子分子高次谐波动态干涉极小值的影响
  • 2和N2O分子高次谐波的角分布特征'>  4.5 强激光场下CO2和N2O分子高次谐波的角分布特征
  •   4.6 电子间库仑相互作用对高次谐波光谱的影响
  •   4.7 本章小结
  • 2H2分子高次谐波的多轨道效应'>第五章 准直C2H2分子高次谐波的多轨道效应
  •   5.1 引言
  • 2H2分子的高次谐波辐射'>  5.2 线偏振强激光场驱动C2H2分子的高次谐波辐射
  • 2H2分子高次谐波的椭偏率依赖'>  5.3 准直C2H2分子高次谐波的椭偏率依赖
  •   5.4 本章小结
  • 第六章 总结与展望
  • 参考文献
  • 作者简介
  • 攻读博士学位期间发表论文
  • 致谢

    • 文章来源

    类型: 博士论文

    作者: 梁红静

    导师: 徐海峰

    关键词: 高次谐波产生,分子轨道,非绝热准直,椭圆偏振激光场,分子多轨道干涉

    来源: 吉林大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,信息科技

    专业: 物理学,物理学,无线电电子学

    单位: 吉林大学

    分类号: TN24;O56

    DOI: 10.27162/d.cnki.gjlin.2019.000006

    总页数: 142

    文件大小: 5733K

    下载量: 100

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