导读:本文包含了渗透汽化膜反应器论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:催化膜,渗透汽化,原位分离,膜反应器
渗透汽化膜反应器论文文献综述
卿伟华[1](2015)在《反应—分离双功能复合结构催化膜的制备及其在活性渗透汽化膜反应器中的研究》一文中研究指出平衡反应是自然界中的常见现象,它限制了化学反应在给定温度、压力、浓度、配比等条件下的最大转化率,在有机液相化学反应如酯化、硝化、缩酮、酰化等化学工业中的重要反应中尤为常见。同时,这类反应还多存在产物或原料的热稳定性差、副反应多、连串反应等问题。如何有效地提高这类反应的产率并进而提高其原料利用率、减轻后续分离过程的能耗是困扰有机化工生产的一个重要难题。本文提出采用浸没沉淀相转化法制备一种具有反应-分离双功能的,类似于“叁明治复合结构”的,具有疏松多孔催化层的复合活性催化膜,构筑了一种新型的多功能反应器——活性渗透汽化膜反应器,用于有机液相平衡反应的研究。“叁明治”复合结构为:顶层为疏松多孔的聚乙烯醇(Polyvinyl alcohol, PVA)催化层,其中通过相转化法将催化剂(固体酸,生物酶等)固定;中间为致密的选择性分离层,膜材料同样为PVA;底层为多孔聚醚砜(Polyethersulfone, PES)支撑层,起到机械支持作用。通过对复合膜结构尤其是催化层多孔结构的制备和优化,系统考察了催化层的催化活性,并通过丁醇水的脱除实验,研究了复合活性催化膜的分离特性,最后用乙酸/正丁醇合成乙酸正丁酯的反应为探针,考察了不同操作条件下该反应在多孔催化层CAMR (Catalytically Active Membrane Reactor)中反应和分离的特性,并通过与传统IMR (Inert Membrane Reactor)和致密催化层CAMR对比,探讨了膜反应器内不同组分随时间变化规律,研究其传质行为的特点和规律,尝试分析了活性膜反应器耦合强化机理,证明本文所制备的复合催化膜能进一步强化对反应转化率的提升,进而进一步提高原料的时空转化率。最后将本文提出的浸没沉淀相转化法制备复合催化膜拓展到固体催化体系和生物催化体系,表面该方法具有一定的通用性。对于制备纯PVA多孔膜和多孔催化膜,PVA浓度对成膜结构有较大影响,在PVA浓度为5wt.%时,形成胶粒状结构,而当PVA浓度为10wt.%时,形成封闭的胞腔或蜂巢状结构。凝固浴温度升高,有利于缩短成膜时间。在制备多孔催化膜时,催化剂浓度在10wt.%较为合适,催化剂浓度进一步升高,趋向于形成致密皮层,不利于成膜的多孔性。不同催化剂对探针反应的催化活性顺序为:致密催化层≈胶粒状催化层(PVA浓度5wt.%)>游离催化剂>胞腔状催化层(PVA浓度10wt.%)>无催化剂。利用取得到动力学数据建立了拟均相模型,模型预测结果与实验值吻合良好。通过丁醇水的渗透汽化脱水实验,致密催化层CAMR中由于催化层为致密结构且膜厚较大,所以通量最小,组分扩散阻力最大,而在多孔催化层CAMR中由于催化层为疏松多孔结构,其通量较大,说明多孔结构有利于降低组分的传质阻力,不仅能改善反应物向催化位点的扩散,同时能够提高产物向膜后侧的传递,从而提高水的原位脱除作用,有利于实现真正的“原位”脱除。在反应-分离耦合强化实验中,在IMR,致密催化层CAMR和多孔催化层CAMR中,乙酸和正丁醇随时间同步减小,乙酸正丁酯和水在刚开始阶段同步上升,但一段时间之后,水的浓度变化与乙酸正丁酯的浓度曲线发生偏离,由于水的脱除速率大于水的生成速率,在膜反应器内水的浓度曲线出现拐点,逐渐随时间下降。提高温度能进一步提高乙酸的转化率。总通量的变化同样有两个阶段:在反应前期,通量先逐渐升高,达到拐点后逐渐下降。在85℃时,在多孔催化层CAMR中,前侧水浓度在28h时将为0,此后在膜反应器内不能检测到水,但后侧通量表明此时反应不断进行,水不断的脱除。说明在此时间以后,产物实现了真正的原位脱除作用,即生成一分子水,立即向膜下游侧扩散从而脱除。这种效果随着催化剂负载量减小更明显,在催化剂负载量将为2.25g/L时,前侧水浓度在23.5h即为O。说明实现真正原位脱除的关键在于合理调节催化膜的催化性能和分离性能。通过IMR和多孔催化层CAMR的对比,证明本文制备的复合催化膜能够进一步实现过程强化,由于水在膜表面生成,水的推动力更大,使得水的通量更大,最终表现在乙酸的转化率要更高。在约35.5 h时,IMR中乙酸转化率仅约75%,而在多孔催化层CAMR中,乙酸转化率达到约85%。而在致密催化层CAMR和多孔催化层CAMR对比中,由于多孔催化层传质阻力更低的优点,水的生成速率和脱除速率均更快,反应转化率更高。本文提出的利用浸没沉淀相转化法制备具有多孔催化层的复合催化膜的方法具有一定通用性。IER/PVA/PES复合催化膜同样能实现对水的原位移除,实现转化率的强化,并且膜结构在使用前后并未发生明显变化。而Lipase/PVA/PES复合催化膜能保持酶的生物活性,同时也能实现转化率的进一步强化。(本文来源于《北京化工大学》期刊2015-01-22)
陈江荣[2](2014)在《渗透汽化催化膜反应器应用于环己酮甘油缩酮合成的研究》一文中研究指出环己酮甘油缩酮是一种具有广泛用途的新型香料,由环己酮与甘油经酸催化合成,该反应为可逆反应,受热力学平衡限制。目前多用反应精馏或共沸带水方式生产,该类方法能耗高、操作复杂难度大,带水剂严重影响产品品质,且存在产物后续分离困难、设备庞大等问题。本研究针对传统工艺(反应精馏、共沸带水等)中存在的问题,提出了渗透汽化催化膜反应器技术,在实验室前期研究的基础上,开发了PVA/Zr(SO4)2有机无机杂化的复合催化膜,并将其用于膜反应器中,考察渗透汽化催化膜反应器耦合甘油缩酮合成过程对甘油转化率的影响。本文采用固体酸四水硫酸锆为催化剂,与聚乙烯醇(PVA)共混形成均相铸膜液,以乙醇为凝固浴,采用相转化法制备了复合催化膜。通过扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TGA)以及X射线光电子能谱(XPS)等多种表征,对复合催化膜的形貌特征、元素分布及其催化机理进行了初步分析。对复合催化膜的分离性能以及不同类型的反应器与反应的耦合性能进行了考察,其中渗透汽化催化膜反应器表现了优良的耦合性能,并对其操作条件进行了系统优化。实验结果表明:复合催化膜的催化层呈现明显的多孔结构,孔径约在0.5~31μm之间,孔的分布均匀,改善了传统的致密催化膜活性位点被包埋、扩散阻力大等问题。复合膜各层间无剥离现象,催化剂与成膜物质有较好的相容性,催化性能良好,机械性能稳定;在300℃以下的温度范围内,保持了良好的热稳定性。料液温度为75℃时,复合膜在5wt.%水含量的二元体系中,通量143g·m-2·h-1,分离因子为2086,分离性能良好,为耦合过程的顺利进行提供了保障。渗透汽化催化膜反应器在反应物起始摩尔比为1:1,反应温度为65℃,催化剂浓度为5wt.%的条件下,反应可在短时间内达到平衡,25h内甘油转化率可提高至88%,有效突破了反应的热力学平衡限制,较平衡转化率提高了15%。此外,通过对操作条件的优化,得出反应适宜的温度为75℃,反应物最优摩尔比为1.2:1,A/V为50/108cm2/mL为适宜A/V比;其中在摩尔比为1.2:1,A/V为50/108mL,温度为65℃条件下,甘油转化率可达95%,较平衡转化率提高了23%。(本文来源于《北京化工大学》期刊2014-05-30)
黄敏,曾楚怡,李继定,陈剑[3](2010)在《面向环己烷氧化过程的渗透汽化膜材料及膜反应器(Ⅰ) 渗透汽化膜材料的初步选择》一文中研究指出为构建面向环己烷氧化过程的渗透汽化膜反应器,依据溶度参数理论对环己醇(酮)/环己烷渗透汽化分离膜材料进行了初步选择。通过构建30种常见聚合物和3种溶剂的二维浓度参数图、考虑氢键作用的影响以及综合分析δ的矢量形式差和模数,初步得出了PA-66、PVP、PEG、CTA和CA为较适宜的膜材料。(本文来源于《化工进展》期刊2010年04期)
张敏[4](2009)在《PDMS/PTFE用于渗透汽化膜反应器的研究》一文中研究指出羟胺盐是一种重要的中间体,在制药、化工、分析各个行业都有广泛的工业应用前景。传统的羟胺盐生产方法在工业应用的同时,不可避免存在许多不足,因此需要开发一条新的路线来满足市场需求。新型膜分离技术-渗透汽化近年来在我国得到广泛的发展和应用,渗透汽化与反应过程耦合是重要的集成应用过程。鉴于渗透汽化膜反应器的许多优势及肟水解生产羟胺盐反应的特点,论文考虑采用渗透汽化膜反应器的方法。本文主要研究内容及结果如下:论文对渗透汽化膜反应器生产羟胺盐进行了可行性考察,反应体系中主要渗透组分酮/肟的渗透汽化分离结果表明酮渗透通量远远大于肟,而且酮/肟的分离因子高达40-50以上,酮相对于肟具有优先透过性;PDMS/PTFE复合膜的耐酸性和稳定性良好;渗透汽化膜反应器生产羟胺盐转化率大大提高,能达到60%以上。渗透汽化膜反应器的实验研究中,渗透汽化动力学主要研究了酮/水、肟/水两种体系,分别考察了温度和料液浓度的影响。根据实验结果分别拟合得到渗透通量、分离因子的相关拟合式;普通肟水解过程主要考察了温度、酸肟摩尔比、反应物浓度的影响,得到反应最优条件为60℃、最优酸肟摩尔比为2、最优酸浓度为2-3mol·L-1。根据实验拟合了反应化学平衡常数的表达式,并得到反应表观活化能为24 kJ·mol-1;渗透汽化耦合肟水解过程主要分析了反应-分离温度、酸肟摩尔比、反应物浓度、料液体积与膜面积的比值对羟胺盐浓度及肟转化率的影响,得到最优条件为60℃、酸肟摩尔比为2。反应物浓度同时增大时,羟胺盐浓度增大,转化率反而减小。改变料液体积时,料液体积越小,羟胺盐浓度及肟转化率越高。为了从理论上分析渗透汽化分离过程对反应化学平衡的影响,根据渗透通量、分离因子、反应化学平衡常数等的表达式,建立了渗透汽化-肟水解生产羟胺盐反应膜反应器动力学模型,对实验值和模型拟合值进行对比,发现二者吻合良好。模型应用分别考察了不同膜厚度、料液体积、有效膜面积等对转化率的影响,结果表明减小膜活性层厚度、减小反应料液体积、增大膜面积对反应有利,大大提高了反应转化率。在60℃、膜厚度10μm、料液体积60mL、膜面积110cm2下,仅需要1-2小时,转化率便达到90%以上。(本文来源于《北京化工大学》期刊2009-06-09)
姜德强[5](2007)在《肟水解反应耦合渗透汽化膜反应器研究》一文中研究指出盐酸羟胺是一种重要的化工产品。目前,工业上大规模生产盐酸羟胺的工艺路线普遍存在工艺路线复杂、成本高等问题。因而,需要对现有工艺进行改进或者开发新的生产路线来满足当前的生产及市场需求。本课题基于肟水解反应,提出了利用渗透汽化膜反应器制备盐酸羟胺的路线。该路线通过渗透汽化技术不断脱除肟水解反应生成的酮,打破原有化学平衡的限制,提高反应转化率。根据膜材料的选择原则,实验采用PDMS膜渗透汽化分离反应生成的酮。首先制备了PDMS/PTFE均聚复合膜,并以环己酮/水溶液为实验体系,考察了复合膜对酮/水溶液的渗透汽化性能。通过对交联剂用量、支撑层结构等因素的讨论,优化了制膜条件,确定M(TEOS/PDMS)=0.20,支撑层采用3#PTFE微孔膜。为进一步改进复合膜的渗透汽化性能,实验制备了疏水沸石填充复合膜,但研究结果表明沸石颗粒的引入降低了膜的选择性。此外,还研究了致密层厚度、操作条件对渗透汽化性能的影响。综合这些结果,选择均聚复合膜进行后续渗透汽化膜反应器的研究。进行膜反应器实验前,考察了复合膜的耐酸性能,并通过对丙酮、丁酮、环己酮水溶液渗透汽化性能的对比,以及反应体系中各组分的优先透过性能,初步确定以丁酮肟和环己酮肟为反应原料。实验结果表明,渗透汽化的选择性分离作用大大提高了两种肟水解的转化率,但环己酮肟的转化率较低,实验确定以丁酮肟为反应原料进行渗透汽化膜反应器研究。针对丁酮肟水解体系,实验考察了反应温度、酸肟摩尔比的影响。结果表明,反应温度是一显着影响因素,而酸肟摩尔比的影响较小。实验在50℃,酸肟摩尔比为2:1的条件下进行11hr后,反应转化率增加到62.6%,为平衡转化率23.2%的2.7倍,盐酸羟胺的浓度则达到了36.86g·L-1。根据反应动力学及渗透汽化分离过程动力学,建立了渗透汽化膜反应器动力学模型。验证结果表明该模型计算结果与实验结果基本吻合,可以用来预测实际过程。基于该模型,模拟研究了反应温度、膜面积、膜厚度的影响。结果表明,提高反应温度、增大膜面积、降低膜厚度是提高渗透汽化膜反应器性能的有效措施。在70℃,酸肟摩尔比为2:1的条件下,采用150.72cm2、致密层厚10μm的PDMS复合膜,仅需1.2hr,转化率即可从26.2%提高到95%。(本文来源于《北京化工大学》期刊2007-06-01)
周荣飞,林晓,徐南平[6](2006)在《渗透汽化膜反应器》一文中研究指出反应蒸馏通过去除一产物可以使反应平衡向正方向移动,因而在工业生产中得到广泛应用.但是,它是一种非常耗能的操作而且还不能用来处理热敏性的化学品和生物酶.渗透汽化膜反应器由于具有节能和高效的特性,正成为比反应蒸馏更具竞争潜力的操作单元.综合国内外的研究工作,介绍了渗透汽化膜反应器中各种亲水膜的应用概况及该类反应器应用于酯化等可逆反应中的优势,并总结了膜反应器中酯化反应的动力学模型研究.(本文来源于《膜科学与技术》期刊2006年01期)
李雪辉,王乐夫[7](2000)在《酯化反应偶联渗透汽化膜反应器PPVA/PAN复合膜稳定性研究》一文中研究指出研究了酯化反应偶联渗透汽化膜反应器中膜材料的性质、反应 分离温度、反应体系及催化剂体系等对PPVA/PAN复合膜稳定性的影响。研究结果表明 ,对甲苯磺酸及浓硫酸催化剂对复合膜的稳定性有非常明显的影响 ,固体超强酸催化剂基本上不影响复合膜的稳定性 ;活性层酯化度为 3 3 %及 6 2 %的复合膜具有良好分离性能及稳定性。(本文来源于《天然气化工》期刊2000年02期)
邵士俊,曹淑琴,俞贤达[8](1999)在《渗透汽化型酯化膜反应器研究 聚合物/无机固体酸管式复合膜的膜反应性能》一文中研究指出设计了渗透汽化型管式膜反应器,以乙酸丁酯合成反应为探针,考察了Zr(IV)/PVA,Zr(IV)-PVA/PVA两类聚合物担载无机固体酸管式复合膜的膜催化反应性能。探讨了功能膜的组成,结构,反应条件等对膜反应和分离性能的影响以及同步膜分离过程对反应转化的促进作用。实验结果表明,膜催化酯化反应过程主要是依赖与料液接触侧膜表面层的催化活性,膜的催化活性是影响反应速率,特别是初期反应转化速率的主要因素,后期的超平衡转化则依赖于膜分离过程(本文来源于《功能高分子学报》期刊1999年02期)
李雪辉,王乐夫[9](1999)在《渗透汽化-酯化复合膜反应器中催化特性研究》一文中研究指出在渗透汽化酯化反应耦联复合膜反应器中,以乙酸正丁酯的合成为目标反应,系统地考察了液体酸、固体酸及固体超强酸催化剂体系及其含量对酯化反应过程的影响。结果表明,在较高的反应温度下,3种体系对酯化反应过程的影响程度非常接近。因此,将固体超强酸催化剂应用于复合膜反应器中具有明显的工业化前景。(本文来源于《天然气化工》期刊1999年02期)
邵士俊,曹淑琴,俞贤达[10](1999)在《渗透汽化型酯化膜反应器研究——PVA/PSSA共混聚合物管式复合膜的膜反应性能》一文中研究指出聚合物共混是制备具有预定性能的功能膜材料的有效方法.报道了以惰性素烧陶瓷管为支撑体的PVA/PSSA共混聚合物管式复合膜的制备及其在渗透汽化型酯化膜反应器中不同实验条件下的膜催化反应性能.探讨了共混膜的组成,反应温度等对膜反应和分离性能的影响以及同步膜分离过程对反应转化率的促进作用.交联PVA/PSSA管式复合膜具有良好的催化和分离性能.(本文来源于《分子催化》期刊1999年01期)
渗透汽化膜反应器论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
环己酮甘油缩酮是一种具有广泛用途的新型香料,由环己酮与甘油经酸催化合成,该反应为可逆反应,受热力学平衡限制。目前多用反应精馏或共沸带水方式生产,该类方法能耗高、操作复杂难度大,带水剂严重影响产品品质,且存在产物后续分离困难、设备庞大等问题。本研究针对传统工艺(反应精馏、共沸带水等)中存在的问题,提出了渗透汽化催化膜反应器技术,在实验室前期研究的基础上,开发了PVA/Zr(SO4)2有机无机杂化的复合催化膜,并将其用于膜反应器中,考察渗透汽化催化膜反应器耦合甘油缩酮合成过程对甘油转化率的影响。本文采用固体酸四水硫酸锆为催化剂,与聚乙烯醇(PVA)共混形成均相铸膜液,以乙醇为凝固浴,采用相转化法制备了复合催化膜。通过扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TGA)以及X射线光电子能谱(XPS)等多种表征,对复合催化膜的形貌特征、元素分布及其催化机理进行了初步分析。对复合催化膜的分离性能以及不同类型的反应器与反应的耦合性能进行了考察,其中渗透汽化催化膜反应器表现了优良的耦合性能,并对其操作条件进行了系统优化。实验结果表明:复合催化膜的催化层呈现明显的多孔结构,孔径约在0.5~31μm之间,孔的分布均匀,改善了传统的致密催化膜活性位点被包埋、扩散阻力大等问题。复合膜各层间无剥离现象,催化剂与成膜物质有较好的相容性,催化性能良好,机械性能稳定;在300℃以下的温度范围内,保持了良好的热稳定性。料液温度为75℃时,复合膜在5wt.%水含量的二元体系中,通量143g·m-2·h-1,分离因子为2086,分离性能良好,为耦合过程的顺利进行提供了保障。渗透汽化催化膜反应器在反应物起始摩尔比为1:1,反应温度为65℃,催化剂浓度为5wt.%的条件下,反应可在短时间内达到平衡,25h内甘油转化率可提高至88%,有效突破了反应的热力学平衡限制,较平衡转化率提高了15%。此外,通过对操作条件的优化,得出反应适宜的温度为75℃,反应物最优摩尔比为1.2:1,A/V为50/108cm2/mL为适宜A/V比;其中在摩尔比为1.2:1,A/V为50/108mL,温度为65℃条件下,甘油转化率可达95%,较平衡转化率提高了23%。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
渗透汽化膜反应器论文参考文献
[1].卿伟华.反应—分离双功能复合结构催化膜的制备及其在活性渗透汽化膜反应器中的研究[D].北京化工大学.2015
[2].陈江荣.渗透汽化催化膜反应器应用于环己酮甘油缩酮合成的研究[D].北京化工大学.2014
[3].黄敏,曾楚怡,李继定,陈剑.面向环己烷氧化过程的渗透汽化膜材料及膜反应器(Ⅰ)渗透汽化膜材料的初步选择[J].化工进展.2010
[4].张敏.PDMS/PTFE用于渗透汽化膜反应器的研究[D].北京化工大学.2009
[5].姜德强.肟水解反应耦合渗透汽化膜反应器研究[D].北京化工大学.2007
[6].周荣飞,林晓,徐南平.渗透汽化膜反应器[J].膜科学与技术.2006
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[8].邵士俊,曹淑琴,俞贤达.渗透汽化型酯化膜反应器研究聚合物/无机固体酸管式复合膜的膜反应性能[J].功能高分子学报.1999
[9].李雪辉,王乐夫.渗透汽化-酯化复合膜反应器中催化特性研究[J].天然气化工.1999
[10].邵士俊,曹淑琴,俞贤达.渗透汽化型酯化膜反应器研究——PVA/PSSA共混聚合物管式复合膜的膜反应性能[J].分子催化.1999