论文摘要
油、气、煤、铀多种能源同盆共存具世界普遍性。中-东亚能源成矿域即为典型的多种能源成矿带。中国北部位于该成矿带的中东部,其间中、新生代沉积盆地周缘蚀源区发育富铀酸性岩浆岩。在较长地质时间内,蚀源区向盆地内部输送了充足的铀物质,不仅形成了中国北部典型的砂岩型铀矿床、煤岩型及泥岩型铀矿床,还形成了富铀烃源岩（例如:鄂尔多斯盆地长7段烃源岩、吐哈盆地侏罗系烃源岩等）。铀作为一种具有强氧化催化作用及放射作用的元素,前人就铀的氧化催化效应对烃源岩生烃作用的影响做了较多研究,但就铀的放射性对烃源岩及其生烃作用的影响研究较为薄弱。富有机质且富放射性元素的烃源层系,不可避免地会发生放射性对有机质及其共存流体的物理化学作用,结果会极大地影响有机质的成烃演化。为了聚焦铀的放射作用对烃源岩的影响以及在烃源岩生烃过程中带来的外源氢情况,本实验选用了钴源(60Co)作为γ射线的辐射源对样品进行辐射实验（γ射线辐射强度与铀含量具有相关性）。所选样品均为烃源岩系中代表性含氢物质。考虑到烃源岩中主要含氢物质类型及可能对辐射产氢量的影响因素,分别选取蒸馏水、石膏、不同浓度及类型的盐溶液、正癸烷、沥青及干酪根,进行γ射线辐射实验。通过对辐射产物（气态、液态及固态）的检测及对比分析,结果显示:（1）烃源岩系中的含氢物质,在辐射条件下均产生可检测的氢气,产氢量总体与H-X键能有关（X指O或C等元素）。（2）氢气产量受辐射总剂量控制。地质环境中,低剂量率长时间的辐射也可产生巨大的辐射剂量,进而影响烃源岩生烃作用。辐射总剂量可作为评价烃源岩中辐射作用对成烃贡献的参数。（3）水溶液辐射产氢量与其中所含离子种类及浓度有关,Na+、K+、Ca2+及Cl-离子的加入及其浓度的增加可大大促进水的辐射产氢量,而富氧离子SO42-的加入对辐射产氢量具有抑制作用。地层水中多富含Na+、K+、Ca2+和Cl-离子,有利于生氢。（4）辐射生氢反应为一化学反应。在一定体积的密闭环境中,随着产氢量逐渐增多、压力增大,辐射生氢率逐渐减小,表明封闭环境不利于辐射生氢反应的进行。而烃源岩系为半封闭-开放的环境,有利于氢气的持续产生。（5）盐溶液辐射产生H2/O2比值受盐溶液浓度及辐射总剂量控制。当辐射剂量小于1WGy时,H2/O2比值主要受辐射剂量影响,随剂量的增加快速增加;当剂量大于1WGy时,H2/O2比值主要受盐溶液浓度控制,随后者增加而增加。水溶液受辐射产生氢气同位素组成受辐射剂量率、盐溶液浓度及其上方压力影响。随辐射剂量率的增大而变重,随盐类离子的加入及盐溶液浓度的升高而变轻,随着盐溶液上方气体压力的逐渐升高而变重。H2/O2比值及氢同位素组成可作为识别地下辐射成因氢气的参考。（6）辐射作用下,正癸烷同时发生裂解与聚合反应。不仅产生了氢气、还产生了C1-C20的正构烷烃以及对应的异构和不饱和烃类,产生烃类气体碳同位素随着碳数的增加而变重。无水干酪根及沥青受辐射是一个H/C及O/C比值逐渐降低而支链减少、芳构化的过程,此过程与有机质热成熟过程一致。鄂尔多斯盆地延长组长7段富铀优质烃源岩不仅具备辐射生氢的能量和物质基础,高浓度盐类离子、较高含量黏土矿物及较小的孔隙度、还原及非封闭的环境等都有利于辐射生氢的进行及氢气的保存。通过计算,50ppm的铀含量自长7段烃源岩沉积至今（约200Ma）已为每m3烃源岩提供至少26L的外源氢,对烃源岩生烃作用具有不容忽视的作用。辐射能可作为有机质生烃除了热能以外的另一种能量来源,在含放射性物质的烃源岩中,放射性对有机质的裂解、聚合及加氢作用使成烃作用加速,生烃率大幅度提高,还可促进低熟油气的生成。本实验不仅确定了地下富铀烃源岩中外源氢的辐射成因,对今后油气资源评价及勘探起到了重要指导意义,也指示了在烃源岩生烃作用过程中,不仅温度及压力的热解作用,辐射作用也可直接促使烃源岩生烃,这无疑补充、完善了传统的油气成因理论。值得一提的是,该研究也为清洁能源氢气的工业化生产提供了重要的素材。
论文目录
文章来源
类型: 博士论文
作者: 王文青
导师: 刘池阳
关键词: 烃源岩,有机无机相互作用,外源氢,辐射生氢
来源: 西北大学
年度: 2019
分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑
专业: 地质学,石油天然气工业
单位: 西北大学
分类号: P618.13
DOI: 10.27405/d.cnki.gxbdu.2019.000133
总页数: 125
文件大小: 7106K
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标签：烃源岩论文; 有机无机相互作用论文; 外源氢论文; 辐射生氢论文;