石墨烯及其衍生材料海水淡化输运机理研究

论文摘要

水是生命赖以生存的基本需求,是社会文明得以发展的重要因素。淡水资源紧缺是全球亟待解决的问题,海水淡化是普遍认为能有效且可持续获取淡水的方式。近些年来,二维材料的蓬勃发展开拓了膜分离法海水淡化新的方向,其高效率、低能耗的优势受到了广泛地关注。石墨烯及其衍生材料作为最具代表性的二维材料,研究其中离子溶液的输运过程,一方面对探索纳米尺度下特殊传质现象以及揭示其物理机制等基础科学研究方面具有重要意义;另一方面为二维材料膜结构参数设计提供指导,使其面向海水淡化、水质处理、功能性离子筛分等领域产生更大的应用价值。本文围绕石墨烯及其衍生材料内水分传输与离子迁移两个关键问题,着重在纳米通道不同结构参数、表面性能、外界温度场以及流动方式这几个方面展开讨论,研究其对输运过程的影响。本文通过分子动力学模拟压力驱动离子溶液流经多层氧化石墨烯通道的过程,探讨了纳米材料构型参数(石墨烯片层裂隙宽度、层间距以及层上间隙错位距离)和离子溶液盐分种类(水合半径大小、水合结构变化)对其阻盐性能的影响。建立经典流体力学模型来描述水在多层氧化石墨烯通道内的传输阻力与不同结构参数之间的关系,并着重研究了氧化石墨烯层间通道内的滑移流动,通过模拟得出壁面滑移速度随着氧化度的增大而减小,流量与滑移速度成线性关系。结合分子运动理论与经典流体力学理论对滑移流动现象的本质作出了解释,并将纳米层间的流动归结为滑移流动“正效应”和有效流道减小“负效应”二者共同的影响。通过分子动力学模拟得到了两种效应的表征参量(滑移系数、有效流道收缩量)与氧化石墨烯壁面氧化度之间的经验关系式。除了材料本身性质外,本文还研究了外部条件(温度场、流动方式)对纳米石墨烯通道内输运过程的影响。对于温度场作用下离子溶液流经石墨烯通道,发现在同一温度梯度下水分子与离子运动相反的特殊现象,用动力学理论解释了水分子热蠕流效应以及盐离子热泳效应的运动机理。模拟不同温度差异下的流动情况,得到了通道内热驱动流速与温度梯度间的关系。此外还揭示了极端受限条件下水在准方形有序结构与混乱无序结构之间的转化过程,以及其各向异性的定向聚合扩散性质与伴随温差存在而出现的子连续输运现象。对于层层堆垛的二维材料,模拟与实验共同发现不同的流动方式也会影响材料的渗流过程。这是因为二维材料原子级的厚度使其拥有边界透明性,能允许不同作用势穿透边界对通道内流动造成影响。研究粘性边界覆盖石墨烯的纳米通道内的流动,证明了边界透明性的存在。通过模拟柔性以及刚性三层石墨烯通道内的流动阐述了石墨烯边界透明性对相邻通道水分子流动的阻碍程度。并得出使各通道内水保持相同运动状态的平行流动方式能减少这种层间流动相互干扰的结论。离子溶液在石墨烯及其衍生材料内的输运过程无论对海水淡化、离子筛选还是水质处理等领域都具有重要意义。因此,研究其中特殊的流动现象,给出了适合的理论解释与模型预测,并以此来设计膜参数与系统结构,对进一步提高跨膜通量、有效地节省能耗、提高效率具有重要的学术价值。

论文目录

摘要

ABSTRACT

第1章绪论

1.1 引言

1.2 海水淡化方法概述

1.2.1 热法海水淡化

1.2.2 膜法海水淡化

1.3 石墨烯及其衍生材料海水淡化研究现状

1.3.1 多孔石墨烯用于海水淡化

1.3.2 氧化石墨烯用于海水淡化

1.4 石墨烯及其衍生物材料传质过程中的关键问题

1.5 本文主要研究工作

第2章研究方法及理论基础

2.1 概述

2.2 分子动力学模拟

2.2.1 分子动力学模拟简介

2.2.2 分子动力学模拟基本原理

2.2.3 分子动力学模拟处理方法

2.3 分子动力学模拟模型

2.3.1 水分子模型及力场参数

2.3.2 模型参数的使用及讨论

2.4 本章小结

第3章氧化石墨烯通道内离子传输过程

3.1 分子模型与模拟方法

3.2 结果与讨论

3.2.1 结构参数的校正

3.2.2 离子截留率

3.3 本章小结

第4章氧化石墨烯通道内水分传输过程

4.1 氧化石墨烯结构参数对流动影响

4.1.1 多层氧化石墨烯水分渗流模型

4.1.2 多层氧化石墨烯水分渗流的分子动力学模拟

4.2 氧化石墨烯通道表面特性对流动影响

4.2.1 经典平板泊肃叶流动模型与边界滑移效应

4.2.2 壁面氧化度对层间流速分布的影响

4.2.3 纳米尺度下滑移现象本质

4.2.4 漫反射系数和有效流道收缩量同壁面氧化度的关系

4.3 本章小结

第5章温度场对石墨烯通道内输运特性的影响

5.1 温度场下石墨烯通道内离子溶液的传输过程

5.1.1 纳米通道热蠕流现象

5.1.2 石墨烯通道水分传输分子动力学模拟

5.1.3 受限条件下石墨烯通道内水的扩散行为

5.1.4 离子热泳效应

5.2 热驱动体系与压力驱动体系的比较

5.3 本章小结

第6章石墨烯边界透明性对流体流动的影响

6.1 石墨烯的边界透明性

6.1.1 分子模型与模拟方法

6.1.2 结果与讨论

6.2 边界透明性对多层石墨烯通道内流体流动的影响

6.2.1 多层石墨烯通道层间流动

6.2.2 多层石墨烯层间平行流动与垂直流动

6.3 多层氧化石墨烯膜层间渗流实验

6.3.1 多层氧化石墨烯膜材料制备

6.3.2 水分跨膜输运垂直流动与平行流动实验装置

6.3.3 结果与讨论

6.4 本章小结

第7章总结与展望

7.1 本文工作总结

7.2 主要创新点

7.3 研究展望

参考文献

博士期间相关研究成果

致谢

文章来源

类型: 博士论文

作者: 陈博

导师: 刘翔

关键词: 石墨烯及其衍生材料,海水淡化,纳米通道水输运,离子筛选,分子动力学模拟

来源: 武汉大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 海洋学,无机化工

单位: 武汉大学

分类号: TQ127.11;P747

总页数: 112

文件大小: 8942K

下载量: 468

石墨烯及其衍生材料海水淡化输运机理研究

论文摘要

论文目录

文章来源

相关论文文献

猜你喜欢