论文摘要
目前,环境污染与能源危机是直接影响着人类生存与发展的两大难题.以半导体材料作为催化剂、太阳能作为驱动力的光催化技术由于具有成本低廉、清洁环保、反应条件温和等优点被认为是解决上述问题最具开发价值的理想方法,并得到科研工作者的广泛研究与关注.近几十年的研究表明,该技术在有机污水处理及光催化还原CO2转化成高能燃料领域均有良好表现.本文采用高温热聚合及酸处理剥离技术,以尿素作为原料,成功制备出薄层二维g-C3N4（CN）纳米片材料,并以该材料作为载体及催化主体,通过恒温水浴还原技术在其表面负载不同尺寸的Au纳米粒子,成功制备出一系列Au/CN复合光催化材料.运用系统的表征及测试手段,对所制备的二维光催化材料的晶相结构、化学组分、形貌和表面特征及光电化学特性进行了详细表征与研究,并针对该二维材料表面Au纳米粒子的尺寸效应、表面效应和等离子体共振效应（LSPR）等特性研究了复合材料界面间电子的传输效率与迁移机制.尺寸较小的Au纳米粒子的费米能级到CN导带底端的距离较短,其表面原子比例及缺陷含量较高,有利于Au纳米粒子对光生电子的捕获并抑制电子空穴对的复合.由于LSPR效应,可见光下Au表面可产生大量高能热电子并注入到CN表面,从而抑制光生电子从CN导带到Au表面的传输.三维时域有限差分法（FDTD）模拟结果显示, Au纳米颗粒的尺寸越大,拥有的LSPR效应越强,其表面热电子含量越高,光电子传输抑制现象越强烈.光电化学性能分析（PEC）结果显示,在颗粒分布密度合理的情况下,具有较小尺寸Au纳米颗粒的复合材料内部光生电子空穴对的分离效率越高.光催化实验表明,在Au纳米粒子分布合理的情况下,拥有最小Au纳米颗粒尺寸的3-Au/CN样品表现出最好的光催化活性.在可见光条件下照射30 min,该样品对罗丹明B水溶液（RhB, 10 mg/L）的光降解效率高达92.66%;紫外光条件下照射8h,该样品光催化还原CO2转化成CO和CH4的产率分别为77.5和38.5μmol/g,约是纯CN还原性能的6倍和10倍.结合文献报道及上述实验结果,我们提出了一个尺寸影响的光催化作用机制.
论文目录
文章来源
类型: 期刊论文
作者: 李鑫,刘重阳,吴东遥,李金择,霍鹏伟,王会琴
关键词: 纳米片,尺寸影响,光催化还原,光催化剂
来源: 催化学报 2019年06期
年度: 2019
分类: 工程科技Ⅰ辑
专业: 化学
单位: 江苏大学化学化工学院绿色化学与化工技术研究院,江苏大学能源与动力工程学院
基金: supported by the National Natural Science Foundation of China(21776117 and 21576125),China Postdoctoral Science Foundation(2017M611716 and 2017M611734),Six Talent Peaks Project in Jiangsu Province(XCL-014),Zhenjiang Science and Technology Program(SH2016012)~~
分类号: O643.36;O644.1
页码: 928-942
总页数: 15
文件大小: 4482K
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