改性纳米零价铁对大肠杆菌的毒性研究

改性纳米零价铁对大肠杆菌的毒性研究

论文摘要

一般而言,对纳米零价铁(nZVI)进行改性处理能增强其自身的反应活性和比表面积,从而获得更好的污染物处理效果。然而,改性后的纳米零价铁对人类及环境的潜在风险尚不清楚。因此,为了评估改性后的纳米零价铁的毒性,本研究以大肠杆菌为受试生物,探讨了铁镍双金属/淀粉改性铁镍双金属纳米颗粒和表面硫化改性纳米零价铁对大肠杆菌的毒性。本研究的实验结果分为以下两个部分:第一部分:探讨了铁镍双金属(Fe/Ni)和淀粉改性铁镍双金属(S-Fe/Ni)纳米颗粒对大肠杆菌的毒性。实验结果表明,Fe/Ni纳米颗粒对大肠杆菌的毒性与纳米颗粒浓度和暴露时间有关,并且Fe/Ni纳米颗粒表现出比未改性的nZVI(即Ni=0wt%)更强的毒性,这表明Ni的负载增加了nZVI颗粒的毒性。然而,当Fe/Ni中的Ni含量由1wt%增加到5wt%时,其纳米颗粒的毒性并未随其Ni含量的增加而增强,表明Ni含量与Fe/Ni纳米颗粒的毒性之间不存在正相关关系。淀粉改性能够减弱Fe/Ni纳米颗粒对大肠杆菌的毒性,减轻的程度取决于淀粉的含量。透射电子显微镜的结果表明,大肠杆菌接触Fe/Ni纳米颗粒后,大肠杆菌出现细胞膜的损伤和纳米颗粒进入大肠杆菌细胞中。对于S-Fe/Ni纳米颗粒,由于淀粉包覆在Fe/Ni纳米颗粒的表面并通过提供静电斥力和空间位阻作用来抑制纳米粒子与大肠杆菌之间的紧密接触,S-Fe/Ni纳米颗粒没有造成明显的细胞膜破裂。使用傅里叶变换红外光谱对大肠杆菌进行分析,这些淀粉改性/未改性的Fe/Ni纳米颗粒可能与大肠杆菌表面上的羧基,酯基和胺基发生反应。此外,添加N-乙酰-L-半胱氨酸(NAC,一种活性氧清除剂)到大肠杆菌与纳米颗粒共存的悬浮液中,实验结果表明这种物质的存在显著减轻了Fe/Ni和S-Fe/Ni纳米颗粒对大肠杆菌的毒性,表明活性氧自由基(ROS)诱导的氧化应激应该是Fe/Ni纳米颗粒使大肠杆菌失活的主要机理。老化实验结果表明,老化后的Fe/Ni和S-Fe/Ni纳米颗粒对大肠杆菌的表现出更弱的毒性。第二部分:研究了表面硫化改性纳米零价铁(S/nZVI)对大肠杆菌的毒性。实验结果表明,对nZVI进行表面硫化改性能够减轻nZVI颗粒对大肠杆菌的毒性,并且S/nZVI颗粒在较低的铁硫摩尔比下表现出更弱的毒性,这可能是由于S/nZVI颗粒中含有相对较低的Fe0含量和较高的硫酸盐和铁氧化物。在纳米颗粒-大肠杆菌体系中加入N-乙酰-L-半胱氨酸(NAC,一种活性氧清除剂),S/nZVI颗粒对大肠杆菌的毒性显著减弱,表明ROS诱导的氧化应激应该是S/nZVI对大肠杆菌产生毒性的主要机理。此外,透射电子显微镜图表明接触过S/nZVI的大肠杆菌的细胞膜被破坏并且有S/nZVI颗粒存在于大肠杆菌的表面和细胞质中。傅立叶变换红外光谱分析结果表明,S/nZVI可能与大肠杆菌表面上的胺,羧基和酯基团相互作用。本研究还探讨了地下水成分(如Ca2+,SO42-,HCO3-和腐殖酸(HA))对S/nZVI毒性的影响。结果表明加入单独的地下水成分到当纳米颗粒-大肠杆菌体系时,能够或多或少的减轻S/nZVI对大肠杆菌的毒性。在混合的地下水成分及模拟地下水的情况下,S/nZVI对大肠杆菌展现出轻微的毒性(接触纳米颗粒60 min后,实验结果为<0.15-log)。对于老化处理后的S/nZVI颗粒,其对大肠杆菌展现出微弱的毒性(接触纳米颗粒60 min后,其实验结果为<0.15-log),表明S/nZVI可能会随老化时间的推移逐渐失去其毒性。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第1章 绪论
  •   1.1 纳米零价铁
  •     1.1.1 零价铁技术的起源和发展
  •     1.1.2 纳米零价铁的反应机理
  •     1.1.3 纳米零价铁的制备方法
  •     1.1.4 纳米零价铁的应用
  •     1.1.5 纳米零价铁的局限
  •   1.2 改性纳米零价铁
  •     1.2.1 表面改性纳米零价铁
  •     1.2.2 负载型纳米零价铁
  •     1.2.3 双金属纳米零价铁
  •     1.2.4 硫化纳米零价铁
  •   1.3 纳米零价铁的毒性研究
  •     1.3.1 纳米零价铁毒性产生机理
  •     1.3.2 影响纳米零价铁毒性的因素
  •   1.4 论文的选题意义和主要研究内容
  •     1.4.1 选题意义
  •     1.4.2 主要研究内容
  • 第2章 铁镍双金属及淀粉改性铁镍双金属纳米颗粒对大肠杆菌的毒性研究
  •   2.1 序言
  •   2.2 实验试剂和实验仪器
  •     2.2.1 实验试剂
  •     2.2.2 实验仪器
  •   2.3 实验方法
  •     2.3.1 铁镍双金属纳米颗粒的制备
  •     2.3.2 铁镍双金属纳米颗粒的性质
  •     2.3.3 大肠杆菌的培养
  •     2.3.4 铁镍双金属纳米颗粒对大肠杆菌毒性的评估
  •   2.4 结果与讨论
  •     2.4.1 铁镍双金属及淀粉改性铁镍双金属纳米颗粒的性质
  •     2.4.2 铁镍双金属纳米颗粒对大肠杆菌细胞活性的影响
  •     2.4.3 老化铁镍双金属纳米颗粒对大肠杆菌的毒性
  •   2.5 本章小结
  • 第3章 硫化纳米零价铁对大肠杆菌的毒性研究
  •   3.1 序言
  •   3.2 实验试剂和实验仪器
  •     3.2.1 实验试剂
  •     3.2.2 实验仪器
  •   3.3 实验方法
  •     3.3.1 硫化纳米零价铁的制备
  •     3.3.2 大肠杆菌的培养
  •     3.3.3 硫化纳米零价铁对大肠杆菌毒性的评估
  •     3.3.4 分析方法
  •   3.4 实验结果与讨论
  •     3.4.1 铁硫摩尔比对硫化纳米零价铁毒性的影响
  •     3.4.2 硫化纳米零价铁毒性产生机理
  •     3.4.3 地下水成分对硫化纳米零价铁毒性的影响
  •     3.4.4 老化对硫化纳米零价铁毒性的影响
  •   3.5 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 附录 A 攻读学位期间所发表的学术论文目录
  • 致谢
  • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 程禹君

    导师: 董浩然

    关键词: 铁镍双金属纳米颗粒,淀粉改性,大肠杆菌,硫化纳米零价铁,氧化应激,老化

    来源: 湖南大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 生物学,环境科学与资源利用

    单位: 湖南大学

    分类号: X171.5

    DOI: 10.27135/d.cnki.ghudu.2019.002258

    总页数: 72

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